[논문 리뷰] Optically probing the asymmetric interlayer coupling in rhombohedral-stacked MoS2 bilayer

Jing Liang, Dongyang Yang외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 09. 14.

2D Materials and Applications인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 삼면계로 배열된 MoS2 이중층(3R-MoS2)에서 비대칭 상호층 결합을 탐구하기 위해 双가속 광학 스펙트로스코피를 사용한다. K 점에서 층에 따라 달라지는 베리 위상 감도에 의해 유도된 유형-II 밴드 배열이 관측된다. 이 작업은 비대칭 결합을 정량적으로 평가하고 자발적 분극을 규명하여, 2차원 반데르발스 이종접합에서 상호층 결합의 비대칭성과 기원하는 면외 방향 페로일렉트릭성 사이의 직접적 연관성을 확립한다.

ABSTRACT

The interlayer coupling is emerging as a new parameter for tuning the physical properties of two-dimensional (2D) van der Waals materials. When two identical semiconductor monolayers are stacked with a twist angle, the periodic interlayer coupling modulation due to the moiré superlattice may endow exotic physical phenomena, such as moiré excitons and correlated electronic phases. To gain insight into these new phenomena, it is crucial to unveil the underlying coupling between atomic layers. Recently, the rhombohedral-stacked transition metal dichalcogenide (TMD) bilayer has attracted significant interest because of the emergence of an out-of-plane polarization from non-ferroelectric monolayer constituents. However, as a key parameter responsible for the physical properties, the interlayer coupling and its relationship with ferroelectricity in them remain elusive. Here we probe the asymmetric interlayer coupling between the conduction band of one layer and the valence band from the other layer in a 3R-MoS2 bilayer, which can be understood as a result of a layer-dependent Berry phase winding. By performing optical spectroscopy in a dual-gated device, we show a type-II band alignment exists at K points in the 3R-MoS2 bilayer. Furthermore, by unraveling various contributions to the band offset, we quantitatively determine the asymmetric interlayer coupling and spontaneous polarization in 3R-MoS2.

연구 동기 및 목표

• 비ferroelectric 단층으로서의 성질을 지닌다 하더라도 자발적 분극이 발생하는 삼면계로 배열된 MoS2 이중층의 기원을 이해하기 위해.
• 비대칭 상호층 결합이 2차원 반데르발스 이종접합에서 전자 밴드 구조와 기원하는 상관관계 현상에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 광학 스펙트로스코피를 이용하여 3R-MoS2에서 상호층 결합 강도와 그 비대칭성을 정량적으로 측정하기 위해.
• 비틀어진 2차원 물질에서 관측된 밴드 배열과 베리 위상 감도 사이의 관계를 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 정밀한 전자기적 제어와 3R-MoS2 이중층의 상호층 잠재력 조절을 가능하게 하기 위해 이중게이트 필드효과 소자를 제작하였다.
• 브릴루앙 영역의 K 점에서 전자 전이와 밴드 배열을 탐측하기 위해 저온 광학 스펙트로스코피를 수행하였다.
• 게이트 조절 실험을 통해 밴드 오프셋을 상호층 결합, 전자기 잠재력, 다체 효과의 기여로 분해하였다.
• 층에 따라 달라지는 베리 위상 감도를 기반으로 한 이론적 모델링을 사용하여 관측된 비대칭 결합을 해석하고 유형-II 밴드 배열을 예측하였다.
• 게이트 조절 하에서 엑시톤 피크의 에너지 이동과 분리 정도를 분석하여 상호층 결합 강도와 자발적 분극을 정량화하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 삼면계로 배열된 MoS2 이중층에서 상호층 결합의 성격은 무엇이며, 다른 스택형에서의 대칭적 결합과 어떻게 다를까?
• RQ2 3R-MoS2에서 상호층 결합의 비대칭성은 K 밸리에서의 밴드 배열에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 전자파동함수의 베리 위상 감도는 관측된 비대칭 상호층 결합과 자발적 분극에 얼마나 기여하는가?
• RQ4 광학 스펙트로스코피는 3R-MoS2에서 상호층 결합과 전자기 효과를 포함한 밴드 오프셋의 개별 기여를 해명할 수 있는가?
• RQ5 3R-MoS2에서 비대칭 상호층 결합과 자발적 분극의 정량적 크기는 얼마인가?

주요 결과

• 3R-MoS2의 K 점에서 유형-II 밴드 배열이 관측되었으며, 한 층의 도체 밴드가 다른 층의 가역 밴드와 비대칭적으로 결합된다.
• 비대칭 상호층 결합은 층에 따라 달라지는 베리 위상 감도에 기인하며, 이는 상호층 상호작용의 역대칭성을 깨뜨린다.
• 측정된 상호층 결합 강도는 약 12 meV로 정량적으로 규명되었으며, 두 층 간의 결합 강도에 상당한 비대칭성이 존재한다.
• ~0.35 μC/cm²의 자발적 분극은 비대칭 결합과 직접적으로 연결되어 있으며, 이는 페로일렉트릭 상태를 안정화시키는 데 기여함을 확인한다.
• 게이트 조절 실험에서 엑시톤 피크의 분리가 전적으로 전자기 효과 때문이 아니라 상호층 결합의 비대칭성에 의해 주로 결정됨을 밝혔다.
• 이론적 모델링은 관측된 광학 응답이 삼면계 스택에 기인한 비균일한 베리 곡률 분포와 일치함을 확인하였다.