[논문 리뷰] Optimization of epitaxial graphene growth for quantum metrology

Davood Momeni|arXiv (Cornell University)|2020. 01. 01.

Surface and Thin Film Phenomena참고 문헌 102인용 수 2

한 줄 요약

이 논문은 고체상성장성 그래핀의 6H-SiC에서 폴리머 유도 기상 증착을 통해 최적화하여, 아르곤 기체 유량을 정밀하게 제어함으로써 단계 군집 현상을 억제하고, 저항도 이방성의 극히 작은 초평탄한 단일층 그래핀을 실현하였다. 이 방법은 낮은 자기장 조건(B < 5 T)에서 고정밀한 양자 홀 저항도 측정을 가능하게 하는 대면적의 준자유상태 단일층 및 이중층 그래핀을 저결함 밀도로 생산한다.

ABSTRACT

(See the complete abstract within the thesis in both English and German versions) In this thesis, the process conditions of the epitaxial graphene growth through a socalled polymer-assisted sublimation growth method are minutely investigated. Atomic force microscopy (AFM) is used to show that the previously neglected flow-rate of the argon process gas has a significant influence on the morphology of the SiC substrate and atop carbon layers. The results can be well explained using a simple model for the thermodynamic conditions at the layer adjacent to the surface. The resulting control option of step-bunching on the sub-nanometer scales is used to produce the ultra-flat, monolayer graphene layers without the bilayer inclusions that exhibit the vanishing of the resistance anisotropy. The comparison of four-point and scanning tunneling potentiometry measurements shows that the remaining small anisotropy represents the ultimate limit, which is given solely by the remaining resistances at the SiC terrace steps. ... The precise control of step-bunching using the Ar flow also enables the preparation of periodic non-identical SiC surfaces under the graphene layer. Based on the work function measurements by Kelvin-Probe force microscopy and X-ray photoemission electron microscopy, it is shown for the first time that there is a doping variation in graphene, induced by a proximity effect of the different near-surface SiC stacks. The comparison of the AFM and low-energy electron microscopy measurements have enabled the exact assignment of the SiC stacks, and the examinations have led to an improved understanding of the surface restructuring in the framework of a step-flow mode. ...

연구 동기 및 목표

• SiC 기반 고체상성장성 그래핀 성장에서 발생하는 단계 군집 현상이 두께의 비균일성과 저항도 이방성의 원인이 되므로 이를 해결하고자 한다.
• 외부 요인에 의한 이방성의 최소화를 통해 고체상성장성 그래핀의 품질을 향상시켜, 양자 홀 저항도(QHR) 기준치로 활용하고자 한다.
• 저결함 밀도를 지닌 대면적의 준자유상태 단일층 및 이중층 그래핀의 제조를 가능하게 하고자 한다.
• 아르곤 기체 유량이 나노미터 이하 체계에서 표면 형태와 단계 군집 현상에 미치는 영향을 탐구하고자 한다.
• 전하 조절 기법을 활용하여 낮은 자기장 조건(B < 5 T)에서 그래핀 기반의 QHR 측정이 가능한지를 실험적으로 입증하고자 한다.

제안 방법

• 초고진공 조건에서 6H-SiC(0001) 기판을 대상으로 폴리머 유도 기상 증착(PASG)을 시행하였다.
• 고온에서 성장 중 아르곤 기체 유량을 체계적으로 변화시켜 표면 열역학 및 단계 군집 현상을 제어하였다.
• 표면 형태 및 단계 구조를 분석하기 위해 원자력 현미경(AFM)과 저에너지 전자현미경(LEEM)을 사용하였다.
• 마이크로 및 밀리미터 스케일에서 저항도 이방성을 정량화하기 위해 스캐닝 터널링 퍼텐시오미터리(STP)와 사점 측정법을 적용하였다.
• SiC 근접 표면 구조에 의해 유도된 일함수 변화를 맵핑하기 위해 켈빈 프로브 힘 현미경(KPFM)과 X선 광전자현미경(XPEEM)을 수행하였다.
• 결함 밀도 및 그래핀 계면의 전자적 품질 평가를 위해 라만 스펙트로스코피 및 주사 터널링 현미경(STM)을 실시하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 PASG 동안 아르곤 기체 유량이 SiC 기판과 고체상성장성 그래핀의 단계 군집 현상 및 표면 형태에 미치는 영향은 어떠한가?
• RQ2 아르곤 기체 유량 제어로 인한 저항도 이방성 감소의 정도는 어느 정도이며, 그 한계는 무엇인가?
• RQ3 최적화된 PASG를 통해 저결함 밀도와 고균일성을 지닌 준자유상태 단일층 및 이중층 그래핀을 확보할 수 있는가?
• RQ4 잔류 저항도 이방성의 근본 원인은 무엇이며, SiC 테라스 단계와의 관계는 어떠한가?
• RQ5 전하 조절 기법을 활용하여 낮은 자기장 조건(B < 5 T)에서 그래핀 기반 QHR 기준치를 효과적으로 작동시킬 수 있는가?

주요 결과

• PASG 동안 아르곤 기체 유량은 SiC 표면 형태와 단계 군집 현상에 중대한 영향을 미치며, 단계 구조에 대해 나노미터 수준의 정밀 제어가 가능하다.
• 저항도 이방성이 극히 작은 초평탄한 단일층 고체상성장성 그래핀을 확보하였으며, 잔류 이방성은 SiC 테라스 단계의 저항에 의해 제한된다.
• 사점 측정 및 STP 측정을 통해 마이크로 및 밀리미터 스케일에서 외부 기인 저항도 이방성이 10−9 이하로 확인되어 고균일성을 입증하였다.
• 라만 스펙트로스코피 및 STM 분석을 통해 최적화된 그래핀 계면에서 매우 낮은 결함 밀도를 확인하였다.
• KPFM 및 XPEEM를 통해 SiC 근접 표면 구조에 의한 일함수 변화를 직접 관측하였으며, 이는 인접한 도핑 효과를 확인한 것이다.
• 최적화된 단일층 그래핀에서의 QHR 측정 결과, 전하 조절 기법을 통해 낮은 자기장 조건(B < 5 T)에서도 양자화된 저항이 관측되었다.