[논문 리뷰] Optimization of the growth of the van der Waals materials Bi2Se3 and (Bi0.5In0.5)2Se3 by molecular beam epitaxy

Zhengtianye Wang, Stephanie Law|arXiv (Cornell University)|2021. 07. 20.

Topological Materials and Phenomena참고 문헌 55인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 분자비합성법(MBE)을 이용한 양자역학적 절연체 Bi2Se3 및 비정상 절연체 (Bi0.5In0.5)2Se3의 성장 조건을 체계적으로 최적화하여, 표면 수리 상태와 성장 온도를 조절함으로써 고품질의 막을 얻고자 하였다. 자가수리된 사파이어 기질과 수리되지 않은 GaAs 기질에서 각각 다른 성장 메커니즘을 규명하였으며, 높은 결정성, 우수한 표면 형태 및 향상된 전송 성질을 확보함으로써, 양자역학적 스핀트로닉스 및 이종구조 응용 분야에서 중요한 기여를 하였다.

ABSTRACT

The naturally existing chalcogenide Bi2Se3 is topologically nontrivial due to the band inversion caused by strong spin-orbit coupling inside the bulk of the material. The surface states are spin polarized, protected by the time-inversion symmetry, and thus robust to the scattering caused by non-magnetic defects. A high purity topological insulator thin film can be easily grown via molecular beam epitaxy (MBE) on various substrates to enable novel electronics, optics, and spintronics applications. However, the unique surface state properties have historically been limited by the film quality, which is evaluated by crystallinity, surface morphology, and transport data. Here we propose and investigate different MBE growth strategies to improve the quality of Bi2Se3 thin films grown by MBE. In addition, growths of topological trivial insulator (Bi0.5In0.5)2Se3 (BIS) are also investigated. BIS is often used as a buffer layer or separation layer for topological insulator heterostructures. Based on the surface passivation status, we have classified the substrates into two categories, self-passivated or unpassivated, and determine the optimal growth mechanisms on the representative sapphire and GaAs, respectively. Growth temperature is a crucial control parameter for the van der Waals epitaxy for both types of substrates. For Bi2Se3 on GaAs, the surface passivation status determines the dominant growth mechanism.

연구 동기 및 목표

• 분자비합성법(MBE)을 이용한 Bi2Se3 및 (Bi0.5In0.5)2Se3 막의 품질 향상을 위해 성장 조건을 체계적으로 최적화하고자 한다.
• 이전에 관찰된 낮은 결정성, 표면 거칠기 및 비최적의 전송 성질로 인한 양자역학적 절연체 성능 저하 문제를 해결하고자 한다.
• 기질 표면 수리 상태(자기수리된 사파이어 대비 수리되지 않은 GaAs)에 따라 기질을 분류하고, 각각에 맞는 최적의 성장 메커니즘을 규명하고자 한다.
• 버퍼층(BIS)과 상부층(Bi2Se3)의 성장 조건을 최적화하여 고성능의 양자역학적 절연체 이종구조를 실현하고자 한다.

제안 방법

• 사파이어 및 GaAs 기질 상에서 Bi2Se3 및 (Bi0.5In0.5)2Se3 막의 성장을 위한 성장 온도를 체계적으로 변화시켜 최적의 결정성 및 표면 형태를 도출하고자 하였다.
• 표면 화학적 성질에 기반해 기질을 자가수리된(사파이어) 및 수리되지 않은(GaAs)으로 분류하고, 이들이 표면 원자 이동성과 핵형성에 미치는 영향을 분석하고자 하였다.
• 성장 동역학 및 막 품질을 모니터링하기 위해 현장 내 반사 고에너지 전자 회절(RHEED)과 외부 측정(고체X선 회절, AFM, 홀 측정)을 병행하여 사용하였다.
• Bi, Se, In의 원소 빔을 이용한 MBE를 통해 스토이키오메트리 제어를 실현하고 결함을 최소화하고자 하였다.
• 표면 수리 상태의 영향을 분석함으로써 기질 화학이 표면 원자 이동성과 층별 성장 동역학에 미치는 영향을 규명하고, 성장 메커니즘을 분석하고자 하였다.
• 다양한 온도 및 기질 조건에서의 막 품질 지표(결정성, 표면 형태, 캐리어 이동도)를 비교 분석하고자 하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 MBE를 이용해 사파이어 및 GaAs 기질 상에서 Bi2Se3 및 (Bi0.5In0.5)2Se3 박막을 성장시킬 때, 성장 온도는 결정성과 표면 형태에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 기질 표면 수리 상태(자기수리된 대비 수리되지 않은)는 이러한 물질의 반데르발스 에피택시 성장에서 지배적인 성장 메커니즘을 결정하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 Bi2Se3와 (Bi0.5In0.5)2Se3의 성장 조건는 온도 의존성과 표면 동역학 측면에서 어떻게 다를까?
• RQ4 최적화된 MBE 성장 조건은 Bi2Se3 막의 전송 성질, 특히 캐리어 이동도와 평균 자유로움 길이에 얼마나 기여하는가?
• RQ5 표면 재구성과 표면 원자 이동성 간의 상호작용를 고려할 때, GaAs 기질 상에서 고품질 Bi2Se3를 성장시키기 위한 최적의 MBE 파arameter는 무엇인가?

주요 결과

• GaAs 기질 상에서 Bi2Se3의 최적 성장 온도는 280 °C로 확인되었으며, 이 조건에서 고결정성과 매끄러운 표면 형태를 확보하였고, 루트 평균 제곱 거칠기(RMS roughness)는 1 nm 이하였다.
• 자기수리된 사파이어 기질 상에서 Bi2Se3 성장은 안정된 표면 종말 상태로 인해 층별 성장 메커니즘이 유지되어 고품질 막을 형성하였다.
• 수리되지 않은 GaAs 기질 상에서 표면 재구성과 표면 원자 이동성은 온도에 매우 민감하게 반응하였으며, 280 °C에서 표면 이동성과 안정성의 균형이 최적화되어 최적의 성장 조건으로 확인되었다.
• GaAs 기질 상에 형성된 (Bi0.5In0.5)2Se3 버퍼층은 향상된 격자 일치성과 감소된 인터페이스 스트레인을 보이며, 고품질의 Bi2Se3 이성장 성장을 가능케 하였다.
• 향상된 막 품질은 높은 캐리어 이동도와 결함 산산산산을 감소시켜 홀 측정을 통해 확인된 향상된 전송 성질과 밀접하게 연관되어 있었다.
• 자기수리된 기질과 수리되지 않은 기질에 따른 별도의 성장 최적화 프레임워크를 수립하였으며, 이는 재현 가능한 고품질의 양자역학적 절연체 막 제조에 기여하였다.