[논문 리뷰] Orbital-driven Mottness collapse in 1T-TaS2-xSex transition metal dichalcogenide

Shuang Qiao, Xintong Li외 10명|arXiv (Cornell University)|2016. 11. 28.

2D Materials and Applications참고 문헌 50인용 수 26

한 줄 요약

이 연구는 STM와 밀도함수이론(DFT) 계산을 융합하여 1T-TaS2-xSe x에서 Mott 절연체 붕괴의 궤도에 의해 유도되는 메커니즘을 규명한다. Mott 갭에서 전하이동 갭으로의 전이가 국소화된 궤도 오비탈의 허버드 밴드가 확장된 궤도 오비탈의 패스트리 표면에 침입함으로써 발생하며, 전통적인 도핑이나 압력 없이도 금속성으로의 전이가 가능하다는 새로운 길을 제시한다.

ABSTRACT

The vicinity of a Mott insulating phase has constantly been a fertile ground for finding exotic quantum states, most notably the high Tc cuprates and colossal magnetoresistance manganites. The layered transition metal dichalcogenide 1T-TaS2 represents another intriguing example, in which the Mott insulator phase is intimately entangled with a series of complex charge-density-wave (CDW) orders. More interestingly, it has been recently found that 1T-TaS2 undergoes a Mott-insulator-to-superconductor transition induced by high pressure, charge doping, or isovalent substitution. The nature of the Mott insulator phase and transition mechanism to the conducting state is still under heated debate. Here, by combining scanning tunneling microscopy (STM) measurements and first-principles calculations, we investigate the atomic scale electronic structure of 1T-TaS2 Mott insulator and its evolution to the metallic state upon isovalent substitution of S with Se. We identify two distinct types of orbital textures - one localized and the other extended - and demonstrates that the interplay between them is the key factor that determines the electronic structure. Especially, we show that the continuous evolution of the charge gap visualized by STM is due to the immersion of the localized-orbital-induced Hubbard bands into the extended-orbital-spanned Fermi sea, featuring a unique evolution from a Mott gap to a charge-transfer gap. This new mechanism of orbital-driven Mottness collapse revealed here suggests an interesting route for creating novel electronic state and designing future electronic devices.

연구 동기 및 목표

• 1T-TaS2에서 이소발렌 Se 치환에 의한 Mott 절연체-초전도체 전이의 전자기원을 이해하기 위해.
• 전이금속 디칼코겐화합물에서 Mott 절연상의 성질과 그 붕괴 메커니즘에 대한 논의를 해결하기 위해.
• Mott 갭에서 전하이동 갭으로의 전이를 매개하는 궤도 텍스처의 역할을 규명하기 위해.
• 도핑이나 압력이 아닌 궤도 혼성화에 의해 유도되는 Mottness 붕괴의 새로운 메커니즘을 확립하기 위해.

제안 방법

• 다양한 Se 농도에서 1T-TaS2-xSe x의 국소 전자 구조를 맵핑하기 위해 고해상도 스캐닝 턨널링 현미경(STM) 측정을 수행한다.
• 전자 밴드 구조와 궤도 특성을 모델링하기 위해 밀도함수이론(DFT) 기반의 제1원리 계산을 수행한다.
• 시스템 내 국소화된 d-오비탈(t2g)과 확장된 d-오비탈(eg)의 공간 분포 및 혼성화를 분석한다.
• STM로 유도된 전하 갭의 진화를 DFT 예측 밴드 디스퍼션과 비교하여 Mott 갭에서 전하이동 갭으로의 전이를 규명한다.
• 궤도 텍스처 분해를 통해 패스트리 표면에 기여하는 국소화된 궤도와 확장된 궤도의 기여도를 구분한다.
• 허버드 밴드의 진화와 확장된 궤도에서 유래한 패스트리 표면의 충진도를 연계하여 갭의 붕괴를 설명한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이소발렌 Se 치환이 1T-TaS2의 전자 구조에 어떻게 영향을 미치며, Mott 갭 붕괴의 원인은 무엇인가?
• RQ2 국소화된 궤도와 확장된 궤도의 서로 다른 궤도 텍스처가 Mott 절연체에서 금속으로의 전이를 어떻게 매개하는가?
• RQ3 전하 갭의 진화는 Mott 유형의 갭인지, 전하이동 유형의 갭인지, 그리고 이는 Se 농도에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ4 관측된 전자적 전이가 d-오비탈 특성을 포함하는 혼성화 기반 메커니즘으로 설명될 수 있는가?
• RQ5 금속 상태에서의 패스트리 표면의 성격은 무엇이며, Mott 절연상에서 어떻게 기원하는가?

주요 결과

• 1T-TaS2-xSe x에서 국소화된 t2g 오비탈과 확장된 eg 오비탈이라는 두 가지 별개의 궤도 텍스처가 핵심 전자 구성요소로 규명되었다.
• 국소화된 오비탈에서 기인한 허버드 밴드가 확장된 오비탈에서 기인한 패스트리 표면에 침입함으로써, Se 도핑 농도가 증가함에 따라 Mott 갭이 연속적으로 붕괴된다.
• 전하 갭의 진화는 Mott 유형 갭에서 전하이동 갭으로 전이되며, 후자는 국소화된 오비탈과 확장된 오비탈 간의 에너지 오프셋에 의해 지배된다.
• 제1원리 계산을 통해 금속 상태에서의 패스트리 표면은 주로 확장된 eg 오비탈에 의해 형성되며, Mott 절연상은 t2g 밴드에 의해 지배됨을 확인하였다.
• 전이 메커니즘은 전자 도핑이나 압력이 아닌 궤도 혼성화와 밴드 재정규화에 의해 유도되며, 이는 도핑 또는 압력 기반의 새로운 유형의 Mottness 붕괴 메커니즘을 제안한다.
• STM 측정 결과, Se 치환에 따라 전하 갭이 연속적으로 감소하며, Mott 절연체에서 금속적 행동으로의 부드러운 전이가 관찰되었다.