[논문 리뷰] Orbital, spin and valley contributions to Zeeman splitting of excitonic resonances in MoSe$_2$, WSe$_2$ and WS$_2$ monolayers

Maciej Koperski, Maciej R. Molas외 7명|arXiv (Cornell University)|2018. 03. 01.

2D Materials and Applications참고 문헌 1인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 단층 MoSe₂, WSe₂ 및 WS₂에서 엑시톤 공명의 제이만 분리 현상을 궤도, 스핀 및 밸리의 세 가지 덧셈 기여로 분해하는 통합 반현상학적 모델을 제시한다. 흡수 및 자화발광 스펙트럼을 분석함으로써 저자들은 특히 충전된 엑시톤에서 중요한 역할을 하는 밸리 기여의 중요성을 입증하고, 텅스텐 셀레니드 및 텅스텐 텅스텐 황화물에서 큰 효과적인 g-요인을 어두운 엑시톤 상태의 밝아짐 메커니즘을 통해 설명한다.

ABSTRACT

We present a comprehensive optical study of the excitonic Zeeman effects in transition metal dichalcogenide monolayers, which are discussed comparatively for selected materials: MoSe$_2$, WSe$_2$ and WS$_2$. We introduce a simple semi-phenomenological description of the magnetic field evolution of individual electronic states in fundamental sub-bands by considering three additive components: valley, spin and orbital terms. We corroborate the validity of the proposed description by inspecting the Zeeman-like splitting of neutral and charged excitonic resonances in absorption-type spectra. The values of all three terms are estimated based on the experimental data, demonstrating the significance of the valley term for a consistent description of magnetic field evolution of optical resonances, particularly those corresponding to charged states. The established model is further exploited for discussion of magneto-luminescence data. We propose an interpretation of the observed large g-factor values of low energy emission lines, due to so-called bound/localized excitons in tungsten based compounds, based on the brightening mechanisms of dark excitonic states.

연구 동기 및 목표

• 단층 전이 금속 디칼코게니드(TMD)에서 엑시톤 공명의 자장 의존적 거동을 이해하기 위해.
• MoSe₂, WSe₂ 및 WS₂에서 제이만 분리에 기여하는 궤도, 스핀 및 밸리 자유도의 기여를 분리하기 위해.
• 텅스텐 기반 TMD의 저에너지 방출선에서 관측된 이례적인 큰 효과적인 g-요인의 기원을 설명하기 위해.
• 다양한 TMD 단층에서 흡수 및 자화발광 데이터를 해석하기 위한 통합 모델을 제공하기 위해.

제안 방법

• 제이만 분리를 궤도, 스핀 및 밸리 항의 세 가지 독립적 기여의 합으로 간주하는 반현상학적 모델을 개발하였다.
• 중성 및 충전된 엑시톤 상태의 자장에 따른 변화를 추출하기 위해 흡수 스펙트럼 유형의 실험 데이터를 분석하였다.
• 동일한 모델을 사용하여 자화발광 데이터를 해석함으로써 다양한 광학 측정 수단 간의 일관성을 검증하였다.
• 각 물질에서 각 분리 성분(궤도, 스핀, 밸리)의 크기를 추정하기 위해 모델을 실험 데이터에 적합시켰다.
• 스핀-오비트 결합을 포함한 밝아짐 메커니즘을 통해 어두운 엑시톤 상태가 효과적인 g-요인을 증가시키는 역할를 분석하였다.
• MoSe₂, WSe₂ 및 WS₂ 간의 비교 분석을 통해 각 물질의 분리 기여에 대한 특이성을 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 궤도, 스핀 및 밸리 기여가 단층 TMD에서 엑시톤 공명의 제이만 분리를 어떻게 공동으로 결정하는가?
• RQ2 왜 텅스텐 기반 TMD는 저에너지 방출선에서 이례적인 큰 효과적인 g-요인을 나타내는가?
• RQ3 충전된 엑시톤 상태의 자장 의존성 설명에서 밸리 항의 상대적 중요성은 무엇인가?
• RQ4 제안된 모델은 동일한 물질에서 흡수 및 자화발광 데이터를 어떻게 설명하는가?
• RQ5 다크 엑시톤 상태가 밝아짐 메커니즘을 통해 관측된 광학 반응에 얼마나 기여하는가?

주요 결과

• 특히 WSe₂ 및 WS₂에서 충전된 엑시톤 공명의 자장 의존적 변화를 정확히 기술하기 위해 밸리 항이 필수적임이 밝혀졌다.
• 제이만 분리에 대한 궤도 기여는 뚜렷하며 MoSe₂, WSe₂ 및 WS₂ 간에 체계적으로 변화함을 보여, 물질에 의존하는 밴드 구조 효과를 시사한다.
• 스핀 기여는 스핀-오비트 결합에서 예상되는 값과 일치하지만, 그 크기는 밸리 및 궤도 항에 의해 조절된다.
• 텅스텐 기반 화합물에서 큰 효과적인 g-요인은 어두운 엑시톤 상태의 밝아짐으로 인해 증가한 광학 활성도에 기인한다.
• 모델은 흡수 및 자화발광 스펙트럼을 모두 성공적으로 기술하여, 다양한 실험 기하학에서의 강건성을 확인한다.
• 이 연구는 특히 충전 엑시톤에서, 엑시톤 제이만 효과의 정량적 모델링에서 밸리 항을 간과할 수 없음을 드러냈다.