[논문 리뷰] Origin of anomalous temperature dependence of Nernst effect in narrow-gap semiconductors

Ryota Masuki, Takuya Nomoto외 1명|arXiv (Cornell University)|2020. 10. 21.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices참고 문헌 43인용 수 9

한 줄 요약

이 논문은 운동량에 의존하는 전자 릴랙세이션 시간을 고려한 볼츠만 운동량 이론을 사용하여 협역대 반도체에서 관찰되는 비정상적인 이중 피크 온도 의존성 Nernst 계수를 설명한다. 두 가지 다른 기원을 규명하였으며, 저온 피크는 운동량에 의존하는 τ에 의한 Sondheimer 상쇄 효과의 붕괴에서 기인하고, 고온 피크는 불순성에 기인한 것이 아니라 밴드의 열적 끌림 기여에서 기인한다. 이 모델은 FeSb2에서 관측된 거대한 Nernst 효과를 성공적으로 재현하였으며, 7K에서 ν가 3.2 mV/(KT)에 도달한다.

ABSTRACT

Based on the Boltzmann transport theory, we study the origin of the anomalous temperature dependence of the Nernst coefficient ($ u$) due to the phonon-drag mechanism. For narrow-gap semiconductors, we find that there are two characteristic temperatures at which a noticeable peak structure appears in $ u$. Contrarily, the Seebeck coefficient ($S$) always has only one peak. While the breakdown of the Sondheimer cancellation due to the momentum-dependence of the electron relaxation time is essential for the peak in $ u$ at low $T$, the contribution of the valence band to the phonon-drag current is essential for the peak at higher $T$. By considering this mechanism, we successfully reproduce $ u$ and $S$ of FeSb$_2$ for which a gigantic phonon-drag effect is observed experimentally.

연구 동기 및 목표

• 협역대 반도체에서 관찰되는 Nernst 계수의 비정상적인 이중 피크 온도 의존성의 기원을 이해하기 위해.
• Seebeck 계수는 단일 피크를 보이지만 Nernst 계수는 다중 피크를 보이는 이유를 명확히 하기 위해.
• 전자-포논 결합과 운동량에 의존하는 릴랙세이션 시간이 열적 끌림 강화된 열전성능에 미치는 역할을 조사하기 위해.
• FeSb2의 실험 데이터와의 비교를 통해 이론 모델을 검증하기 위해 (이 물질은 거대한 열적 끌림 효과를 보임).

제안 방법

• Keldysh 형식을 사용하여 전자-포논 결합을 포함한 양자 볼츠만 운동량 방정식을 유도하였다.
• 포논의 운동량 전달로 인한 전자 분포 함수의 변화를 통해 열전도도에 열적 끌림 기여를 적용하였다.
• 일정한 τ 근사법을 넘어서기 위해 운동량에 의존하는 전자 릴랙세이션 시간 τ(k)를 사용하였다.
• 포논 운동량과 에너지 보존을 포함한 전이 진폭을 통해 전자-포논 결합을 처리하였다.
• 주요 분석에서 불순성 상태의 영향을 무시하고 내재된 열적 끌림 메커니즘에 집중하였다.
• 저온에서의 ν와 S에 대한 실험 데이터를 기반으로 결과를 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 왜 Nernst 계수는 온도에 따라 이중 피크를 보이지만, Seebeck 계수는 단일 피크만을 보이는가?
• RQ2 운동량에 의존하는 전자 릴랙세이션 시간이 Nernst 계수의 저온 피크를 생성하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 가역 밴드의 기여가 Nernst 계수의 고온 피크에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 열적 끌림 메커니즘이 FeSb2에서 관측된 거대한 Nernst 효과를 어느 정도 설명할 수 있는가?
• RQ5 운동량에 의존하는 τ에 의한 Sondheimer 상쇄 효과의 붕괴가 Nernst 응답에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• Nernst 계수 ν(T)는 협역대 반도체에서 두 가지 별개의 메커니즘으로 인해 이중 피크 구조를 보이며, 저온 피크는 운동량에 의존하는 τ에 의한 Sondheimer 상쇄 효과 붕괴에서 기인하고, 고온 피크는 가역 밴드의 열적 끌림 기여에서 기인한다.
• Seebeck 계수 S(T)는 운동량에 의존하는 τ를 포함하더라도 항상 단일 피크를 보이며, 이는 縦방향 및 횡방향 열전성능의 온도 의존성에 근본적인 차이가 있음을 시사한다.
• 이 모델은 FeSb2의 실험적 ν(T)를 성공적으로 재현하였으며, 7K에서 피크 값 3.2 mV/(KT)를 포함하여 열적 끌림 효과의 지배적 기여를 확인하였다.
• ν(T)에 나타나는 이중 피크 구조는 S(T)에는 존재하지 않으며, 이는 Nernst 효과가 운동량에 의존하는 릴랙세이션 동역학에 대해 특별히 민감함을 강조한다.
• 작은 밴드 갭으로 인해 고온에서 가역 밴드의 열적 끌림 기여가 뚜렷해져 ν(T)의 두 번째 피크를 가능하게 한다.
• 운동량에 의존하는 τ를 고려한 볼츠만 운동량 이론 기반의 이론 프레임워크는 FeSb2와 같은 상관관계가 강한 협역대 반도체에서의 비정상적인 Nernst 응답을 잘 설명한다.