[논문 리뷰] Origin of superconductivity and giant phonon softening in TlInTe$_2$ under pressure

Sorb Yesudhas, N. Yedukondalu외 13명|arXiv (Cornell University)|2020. 03. 22.

Solid-state spectroscopy and crystallography참고 문헌 41인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 초임계압에서 TlInTe₂의 초전도성은 5.7 GPa에서 전자 펌프가 형성되고 피에르 표면에 연결되는 리프시츠 전이에서 기인함을 밝혀냈다 (Tc = 3.8 K). 10–12 GPa에서 Ag 모드의 거대한 격자 진동수의 연화는 전자-격자 결합으로 인한 것이며, 19–20 GPa에서 반금속-금속 전이와 함께 V자형 Tc 행동은 강한 전자 상호작용을 나타낸다. 이 모든 현상은 33.5 GPa까지의 구조 전이 없이 발생한다.

ABSTRACT

Analogous to 2D layered transition metal dichalcogenides, the TlSe family of 1D chain materials with Zintl-type structure exhibits exotic phenomena under high-pressure. In the present work, we have systematically investigated the high-pressure behavior of TlInTe 2 using Raman spectroscopy, synchrotron X-ray diffraction, and transport measurements, in combination with crystal structure prediction (CSP) based on the evolutionary approach and first principles calculations. We found that TlInTe$_2$ undergoes a pressure driven semiconductor to semimetal transition at 4 GPa, followed by a superconducting transition at 5.7 GPa (with Tc = 3.8 K) induced by a Lifshitz transition. The Lifshitz transition is initiated by the appearance of new electron pockets on the Fermi surface, which evolve with pressure and connect to the adjacent electron pockets forming an umbrella shaped Fermi surface at the top and bottom of the Brillouin zone. An unusual giant phonon softening (Ag mode) concomitant with a V-shaped Tc behavior appears at 10-12 GPa as a result of the interaction of optical phonons with the conduction electrons, resulting in Fano line shaped asymmetry in Ag mode. A prominent Tc anomaly concurrent with the Ag mode softening at 19-20 GPa is correlated to the semimetal to metal transition. The CSP calculations reveal that these transitions are not accompanied by any structural phase transitions up to the maximum pressure achieved, 33.5 GPa. Our findings on TlInTe$_2$ open up a new platform to study a plethora of unexplored high pressure novel phenomena in TlSe family induced by Lifshitz transition (electronic driven), phonon softening and electron-phonon coupling.

연구 동기 및 목표

• Zintl 유형의 1차원 체인 구조와 좁은 금역간격을 가진 물질인 TlInTe₂에서 초임계압에 의한 초전도성 기원을 조사하기 위해.
• 관측된 초전도성 및 격자 진동 현상의 원인이 구조 전이인지 전자적 위상 전이인지 규명하기 위해.
• 전자-격자 결합과 피에르 표면 위상 변화가 초전도성 및 격자 진동수 연화를 어떻게 매개하는지 탐색하기 위해.
• 구조 변화 없이도 약 25 GPa에서 관측된 4%의 주파수 붕괴 원인을 밝혀내기 위해.
• 구조 변화가 아닌 전자적 구동 전이를 통해 TlSe 계열에서의 이상한 양자 현상을 연구할 수 있는 새로운 플랫폼을 구축하기 위해.

제안 방법

• 고압에서의 현장 Raman 스펙트로스코피를 실시하여 격자 진동 모드를 탐사하고, 거대한 연화 및 주파수 붕괴와 같은 비정상 현상을 탐지하였다.
• HPCAT에서의 동기광선 X선 회절(HPXRD)을 수행하여 33.5 GPa까지의 구조적 변화를 모니터링하고 구조 전이가 없는 것을 확인하였다.
• 전기적 운반성 측정을 통해 반도체-반금속 전이와 반금속-금속 전이, 초전도 전이를 식별하였다.
• 초기 원리 계산 및 진화적 접근을 통한 결정 구조 예측(CSP)을 수행하여 초임계압 하에서의 전자 구조와 피에르 표면 위상을 모델링하였다.
• 결합 길이, 각도(특히 톰슨 큐브 내 Te-Tl-Te) 및 궤도 기여도(Ind-5s, Te-5p)를 분석하여 전자 및 격자 역학 간의 연관성을 규명하였다.
• Fano 선형형태 피팅을 사용하여 Ag 모드의 비대칭성을 분석하고, 강한 전자-격자 결합을 나타내었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 TlInTe₂에서 초임계압에 의한 초전도성의 기원은 무엇이며, 이는 구조 전이인지 전자적 전이와 관련이 있는가?
• RQ2 Ag 모드가 10–12 GPa에서 왜 거대한 연화를 보이며, 전자-격자 결합은 이 현상에서 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 피에르 표면 위상은 초임계압에서 어떻게 변화하며, 리프시츠 전이 및 초전도성과의 관계는 무엇인가?
• RQ4 구조 변화 없이도 약 25 GPa에서 Ag 모드의 이례적인 4% 주파수 붕괴는 무엇으로 인한 것인가?
• RQ5 TlInTe₂ 시스템은 구조 전이 없이도 새로운 초임계압 양자 상을 발견할 수 있는 플랫폼이 될 수 있는가?

주요 결과

• 4 GPa에서 반도체-반금속 전이가 발생한 후, 5.7 GPa에서 Tc = 3.8 K의 초전도 전이가 리프시츠 전이에 의해 유도됨을 확인하였다.
• 초전도성은 L1 및 L2 유형의 리프시츠 전이에 의해 유도되며, 6.8 GPa에서 새로운 전자 펌프가 형성되고 피에르 표면에 연결됨을 확인하였다.
• 10–12 GPa에서 Ag 모드의 거대한 연화는 V자형 Tc 행동과 Fano 선형형태의 비대칭성과 함께 관측되었으며, 이는 도체 전자(In-5s/Te-5p)와의 강한 전자-격자 결합을 나타낸다.
• 19–20 GPa에서 반금속-금속 전이가 Tc의 뚜렷한 이질성과 관련되어 있어 추가적인 전자적 재구성 가능성을 시사한다.
• HPXRD를 통한 분석 결과, 33.5 GPa까지의 구조 전이가 관측되지 않았으며, 25 GPa에서의 결합 길이/강성 변화는 Ag 모드의 4% 주파수 붕괴를 설명할 수 없다.
• Tl-Te₈ 톰슨 큐브의 지속적인 기울임과 1D에서 2D로의 차원 변화 없이도 ~25 GPa에서 주파수 붕괴의 기원은 여전히 밝혀지지 않았다.