[논문 리뷰] Oxygen-vacancy-induced charge carrier in n-type interface of LaAlO3 overlayer on SrTiO3 (001): interface vs bulk doping carrier

Yun Li, Sutassana Na Phattalung외 2명|ArXiv.org|2009. 12. 24.

Electronic and Structural Properties of Oxides인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 DFT 계산을 통해 LaAlO3(LAO) 표면의 산소 공여 결함이 선호적으로 형성되고, LAO/STO(001) 계면에서 2차원 전자 기수를 유도함을 보여준다. 최대 실현 가능한 실현 밀도는 0.5 e/2-d.u.c.이다. LAO 내의 결함은 계면 전자 기수를 생성하여 극성 전기장의 스크리닝을 일으키지만, STO 내의 결함는 부피 전자 기수를 생성하며 스크리닝 효과가 없다. 표면의 금속성 행동은 결함 농도가 2-d.u.c.당 1/4를 초과할 경우 나타난다.

ABSTRACT

We investigated the role of oxygen vacancy in n-type interface of LaAlO3 (LAO) overlayer on SrTiO3 (STO) (001) by carrying out density-functional-theory calculations. Comparing the total energies of the configurations with one vacancy in varying locations we found that oxygen vacancies favor to appear first in LAO surface. These oxygen vacancies in the surface generate a two-dimensional distribution of carriers at the interface, resulting in band bending at the interface in STO side. Dependent on the concentration of oxygen vacancies in LAO surface, the induced carrier charge at the interface partially or completely compensates the polar electric field in LAO. Moreover, the electronic properties of oxygen vacancies in STO are also presented. Every oxygen vacancy in STO generates two electron carriers, but this carrier charge has no effect on screening polar field in LAO. Band structures at the interface dependent on the concentrations of oxygen vacancies are presented and compared with experimental results.

연구 동기 및 목표

• DFT 계산을 통해 LaAlO3/SrTiO3(001) 이종구조에서 산소 공여 결함의 선호되는 위치를 규명하는 것.
• LAO 및 STO 층 내 산소 공여 결함에 의해 유도된 전하 기수의 기원과 분포를 명확히 하는 것.
• 산소 공여 결함의 농도가 계면 전자 기수 밀도와 밴드 굽힘에 미치는 영향을 조사하는 것.
• LAO 내 공여 결함에서 유래한 계면 전자 기수의 스크리닝 효과와 STO 내 공여 결함에서 유래한 부피 전자 기수의 스크리닝 효과를 비교하여 LAO 내 극성 전기장에 미치는 영향을 분석하는 것.
• 결함의 위치와 농도에 기반하여 실험적으로 관측된 LAO/STO 계면에서 2차원과 3차원 전자 기수 분포 간의 전이를 설명하는 것.

제안 방법

• GGA-PBE 함수와 PAW 절편 잠재력 사용하여 VASP 코드를 이용한 스핀 균형 DFT 계산을 수행하였다.
• 단일 산소 공여 결함를 다양한 위치에 배치한 (2×2) 슈퍼셀을 구성하였다: LAO 표면, LAO 부면, STO 표면, STO 부면.
• 모든 결함 구조의 총 에너지를 계산하여 열역학적으로 유리한 위치를 결정하였다.
• 전자 구조, 밴드 디스퍼션 및 전하 밀도 분포 분석을 통해 전자 기수의 국소화 및 Ti 3d 오비탈과의 혼성화를 규명하였다.
• STO 층을 관통한 통합 전자 기수 밀도 프로파일을 계산하여 계면 전자 기수(2차원)와 확장 전자 기수(3차원) 성분을 구분하였다.
• 밴드 굽힘 및 잠재력 프로파일을 사용하여 도체 밴드 내에서 에어리 함수 행동을 유사한 양자 우물 상태의 형성을 모델링하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 LAO/STO(001) 이종구조에서 산소 공여 결함는 LAO 표면, STO 기초, 또는 계면 층 내에서 어느 곳에 선호적으로 형성되는가?
• RQ2 LAO 내 산소 공여 결함의 농도는 계면에서 유도된 전자 기수 밀도와 그에 따른 밴드 구조에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 LAO 내 공여 결함가 STO 내 공여 결함보다 LAO 층 내 극성 전기장의 스크리닝에 얼마나 기여하는가?
• RQ4 LAO 내 공여 결함에 의해 유도된 전자 기수의 공간 분포는 2차원인지, STO 내 공여 결함에 의해 유도된 전자 기수는 3차원인지?
• RQ5 어느 결함 농도에서 LAO 표면이 금속성이 되며, 국소화된 표면 전도성은 무엇에 기인하는가?

주요 결과

• DFT 계산에서 가장 낮은 총 에너지를 보인 것으로부터 산소 공여 결함는 LAO 표면 층에 선호적으로 형성됨을 확인하였다.
• LAO 표면 내 산소 공여 결함는 최대 0.5 e/2-d.u.c.의 실현 밀도를 가지는 2차원 전자 기수를 계면에서 유도한다.
• LAO 결함 농도가 2-d.u.c.당 1/4 이하일 경우, LAO 내 밴드는 계면에서 표면으로 향해 상승하는 경향이 있으나, 1/4 이상일 경우 밴드가 평탄해지며 금속성 표면 행동을 나타낸다.
• 계면 전자 기수 성분은 주로 Ti 3d_{xy} 오비탈에 의해 지배되며, 계면 근처에 국소화된 2차원 상태를 형성한다. 반면, STO 내 확장 전자 기수는 모든 t_{2g} 오비탈(d_{xy}, d_{yz}, d_{zx})에 기여한다.
• STO 내 산소 공여 결함는 각 결함당 두 개의 전자 기수를 생성하지만, 이 전자 기수는 LAO 내 극성 전기장을 스크리닝하는 데 기여하지 않는다.
• 고농도의 결함에서 STO 내 전자 기수 분포는 3차원이 되며, 14번째 층(계면에서 약 5 nm) 근처에 피크를 보이며, 실험적 AFM 측정 결과와 일치하여 수마일 단위의 지수 감쇠를 보인다.