[논문 리뷰] Particle contact dynamics as the origin for non-integer power expansion rheology in attractive suspension networks

Irene Natalia, Randy H. Ewoldt외 1명|arXiv (Cornell University)|2021. 04. 12.

Rheology and Fluid Dynamics Studies참고 문헌 56인용 수 11

한 줄 요약

논문은 인력성 모세관 콘덴서의 중간 진폭 진동 시험(MAOS)에서 비정수 거듭제곱 법칙 스케일링의 근원으로 허츠형 입자 접촉을 규명한다. 탄성 및 점성 3차 고조파 응력이 허츠형 접촉 역학과 점착성 제어의 마찰로 인해 비세제곱적으로 스케일링되며, 펜듈라 상태에서는 m3,elastic ≈ 1.5이고, 모세관 상태에서는 m3,elastic > 1.5이다. 이는 입자 기반 시스템에서 오랫동안 설명되지 않았던 비선형 점성거동을 이성적으로 설명한다.

ABSTRACT

We show that Hertzian particle contacts are the underlying cause of the as-yet-unexplained noninteger power laws in weakly nonlinear rheology. In the medium amplitude oscillatory shear (MAOS) region, the cubic scaling of the leading order nonlinear shear stress ($\sigma_\mathrm{3} \sim \gamma_\mathrm{0}^{m_\mathrm{3}}$, $m_\mathrm{3}=3$) is the standard expectation. Expanding on the work by Natalia et al. [J. Rheol. 64 625-635 (2020)], we report an extensive data set of noncubical, noninteger power law scalings $m_\mathrm{3}$ for particle suspensions in two immiscible fluids with a capillary attractive interaction, known as capillary suspensions. Here, we show that distinct power law exponents are found for the storage and loss moduli and these noninteger scalings occur at every secondary fluid concentration for two different contact angles. These compelling results indicate that the noninteger scalings are related to the underlying microstructure of capillary suspensions. We show that the magnitude of the third harmonic elastic stress scaling $m_\mathrm{3,elastic}$ originates from Hertzian-like contacts in combination with the attractive capillary force. The related third harmonic viscous stress scaling $m_\mathrm{3,viscous}$ is, found to be associated with adhesive-controlled friction. These observations, conducted for a wide range of compositions, can help explain previous reports of noninteger scaling for materials involving particle contacts and offers a new opportunity using the variable power law exponent of MAOS rheology to reveal the physics of particle bonds and friction in the rheological response under low deformation instead of at very high shear rates.

연구 동기 및 목표

• 입자 콘덴서의 약한 비선형 점성거동에서 비정수 거듭제곱 법칙 스케일링(σ3 ∼γm30)의 장기적인 수수께끼를 해결하기 위해.
• 입자 접촉—특히 허츠형 및 마찰 상호작용—이 비세제곱 MAOS 스케일링의 물리적 근원인지 규명하기 위해.
• 모세관력과 접촉 역학이 조절 가능한 입자 간 상호작용을 가진 콘덴서에서 비선형 반응을 어떻게 지배하는지 조사하기 위해.
• 관찰된 비정수 지수를 펜듈라 상태 및 모세관 상태에서의 미세구조적 특성인 예비 부하가 가해진 접촉 및 모세관 브리지 형성과 연결하기 위해.

제안 방법

• 다양한 보조 유체 농도를 가진 모세관 콘덴서에서 중간 진폭 진동 시험(MAOS) 실험을 수행하였다.
• 3차 고조파 탄성(σ′3) 및 점성(σ′′3) 응력 반응을 측정하여 m3,elastic 및 m3,viscous의 거듭제곱 법칙 지수를 추출하였다.
• 예비 부하가 가해진 모세관력에 기반하여, 탄성 응력 스케일링을 허츠형 접촉 역학을 통해 모델링하였다.
• 접촉 면적의 모세관력 의존성을 분석하여 마찰 기여를 분석하였으며, m3,viscous ∝ (Fcap)2/3을 예측하였다.
• 두 시스템 간 결과를 비교: NP3 실리카/실리콘 오일 + 글리세린(펜듈라 상태) 및 PMMA/글리세린 + 파라핀 오일(모세관 상태).
• 데이터를 피팅하여 m3,elastic 및 m3,viscous를 추출하고, 접촉 역학 예측 결과와 추세를 비교하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 인력성 콘덴서의 MAOS에서 3차 고조파 응력의 비정수 거듭제곱 법칙 스케일링(m3 ≠ 3)을 뒷받침하는 물리적 메커니즘은 무엇인가?
• RQ2 허츠형 입자 접촉과 모세관력이 모세관 콘덴서의 탄성 및 점성 비선형 반응에 공동으로 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 왜 펜듈라 상태와 모세관 상태에서 m3,elastic 및 m3,viscous가 다르며, 이는 미세구조와 어떻게 관련이 있는가?
• RQ4 점착성 제어의 마찰이 관찰된 m3,viscous 스케일링을 설명할 수 있는가, 특히 m3,viscous ≈ 2/3 m3,elastic일 경우에 말이다?
• RQ5 모세관력에 의한 예비 부하가 탄성 반응에서 비정수 스케일링에서 세제곱 스케일링으로의 전이에 얼마나 영향을 미치는가?

주요 결과

• 펜듈라 상태에서 탄성 3차 고조파 응력은 σ′3 ∼γm3,elastic0로 스케일링되며, m3,elastic ≈ 1.5로 나타나 모세관력에 의한 예비 부하가 가해진 허츠형 접촉 역학이 작용하고 있음을 시사한다.
• 모세관 상태에서는 입자 간 접촉 형성이 지연되면서 m3,elastic > 1.5가 되며, 입자들이 방울 주위에 고정되어 있지만 아직 접촉하지는 않은 상태이다.
• 점성 3차 고조파 스케일링 m3,viscous ≈ 2/3 m3,elastic은 점착성 제어의 마찰과 일치하며, 마찰은 접촉 면적에 비례하고 따라서 (Fcap)2/3에 비례한다.
• 모든 보조 유체 농도에서 펜듈라 상태 및 모세관 상태에서 비정수 거듭제곱 법칙이 유지되며, 이는 접촉 기반 메커니즘이 강건함을 시사한다.
• 모델은 관찰된 m3,elastic 값들을 이성적으로 설명하며, m3,viscous/m3,elastic 비율이 마찰 유형의 특징임을 드러내며, 이 시스템에서는 점착성 제어가 지배적임을 밝힌다.
• 허츠형 접촉과 마찰에 기반하여 이론적 기반을 제공함으로써, 나노복합재 및 마이크로젤을 포함한 다른 입자 기반 시스템의 비세제곱 스케일링 현상에도 일반화할 수 있다.