[논문 리뷰] Percolation-induced resistivity drop in cold-pressed LuH2

Ningning Wang, Jun Hou외 10명|arXiv (Cornell University)|2023. 04. 02.

Hydrogen Storage and Materials인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 냉간 압연된 LuH2에서의 저항도 감소가 초전도성 때문이 아니라, 수소 비스티오키오메트리 또는 산소/질소 오염으로 인해 형성된 절연성 표면층에 내장된 금속성 입자들 사이를 퍼져나가는 전도성에 기인함을 입증한다. 관측된 저항도 감소는 절연성에서 퍼져나가는 금속성 전도로의 전이에 기인하며, 이는 이전에 유사한 특성을 초전도 전이로 해석한 해석에 도전한다.

ABSTRACT

The stoichiometric bulk LuH2 is a paramagnetic metal with high electrical conductivity comparable to simple metals. Here we show that the resistivity of cold-pressed (CP) LuH2 samples varies sensitively upon modifying the grain size or surface conditions via the grinding process, i.e., the CP pellets made of commercially purchased LuH2 powder remain metallic but exhibit thousands of times higher resistivity, while additional grinding of LuH2 powders in air further enhances the resistivity and even results in weakly localized behaviors. For these CP samples, interestingly, we can occasionally observe abrupt resistivity drops at high temperatures, which also show dependences on magnetic fields and electrical current. Measurements of variable-temperature XRD, magnetic susceptibility, and specific heat exclude the possibilities of structural, magnetic, and superconducting transitions for the observed resistivity drops. Instead, we tentatively attribute these above observations to the presence of insulating layers on the grain surface due to the modification of hydrogen stoichiometry or the pollution by oxygen/nitrogen. Percolation of the metallic grains through the insulating surfaces can explain the sudden drop in resistivity. The present results thus call for caution in asserting the resistivity drops as superconductivity and invalidate the background subtraction in analyzing the resistivity data.

연구 동기 및 목표

• 냉간 압연된 LuH2 시료에서 관측된 이례적인 저항도 감소의 기원을 조사하는 것.
• 이 저항도 감소가 초전도성, 구조 전이 또는 자성 정렬에 기인하는지 여부를 규명하는 것.
• 표면 오염과 수소 스토이키오메트리가 전기적 운반 특성에 미치는 영향을 평가하는 것.
• 이러한 시스템의 저항도 데이터 분석에서 배경 차감 방법의 타당성을 검토하는 것.

제안 방법

• 상업적으로 구입한 LuH2 분말을 냉간 압연하여 입자 크기와 표면 조건을 제어한 다결정성 시료를 제작하는 것.
• 공기 중에서 LuH2 분말을 체계적으로 분쇄하여 표면 화학 및 입자 크기를 수정한 후, 다양한 자기장과 전류 밀도 조건에서 저항도 측정을 수행하는 것.
• 변동 온도 X선 회절(XRD)을 통해 저항도 이질성의 원인이 구조적 상 전이일 수 없음을 확인하는 것.
• 자기적 자화율 및 잠열 측정을 통해 자성 또는 초전도 전이가 원인이 아님을 배제하는 것.
• 자기장 및 전기적 전류 조건에서 저항도 거동을 분석하여 전자 국소화 및 퍼져나가는 전도성의 정도를 평가하는 것.
• 저항도 감소가 수소 부족 또는 표면 오염(산소 또는 질소)으로 인해 형성된 절연성 표면층을 통해 금속성 입자가 퍼져나가는 전도성에 기인한 것으로 해석하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 냉간 압연된 LuH2에서 고온에서 관측되는 급격한 저항도 감소의 원인은 무엇인가?
• RQ2 이 저항도 감소는 초전도성의 징후일까, 아니면 표면 관련 절연성 층에 기인한 것일까?
• RQ3 분쇄로 인한 입자 크기 및 표면 조건의 변화가 LuH2의 전기적 운반 거동에 미치는 영향은 어떠한가?
• RQ4 산소 또는 질소 오염과 수소 비스티오키오메트리의 변화가 냉간 압연된 LuH2의 저항도에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ5 이전 연구들이 왜 이러한 저항도 감소를 초전도성으로 오해했는가? 그리고 퍼져나가는 전도성은 관측 결과를 어떻게 설명하는가?

주요 결과

• 상업적으로 구입한 분말로 제작한 냉간 압연된 LuH2 펠릿은 금속성 거동를 보이지만, 부피 기반의 스토이키오메트릭 LuH2보다 저항도 값이 수천 배 높다.
• 공기 중에서 추가로 분쇄하면 저항도가 더욱 증가하고 약한 국소화된 전자 거동이 나타나, 불규칙성이 증가함을 시사한다.
• 특정 시료에서만 고온에서 이례적인 저항도 감소가 관측되며, 이는 자기장과 전류 조건에 따라 달라지므로, 전통적인 초전도 전이가 아님을 배제한다.
• 변동 온도 XRD, 자화율 및 잠열 측정 결과는 저항도 감소의 원인이 구조 전이, 자성 전이 또는 초전도 전이가 아님을 배제한다.
• 저항도 감소는 수소 부족 또는 산소 또는 질소로 오염된 표면층에 의해 형성된 절연성 표면층을 통해 금속성 입자가 퍼져나가는 전도성에 기인한 것으로 일시적으로 기인된 것으로 해석된다.
• 이러한 시스템의 저항도 데이터 분석에서 배경 차감 방법의 사용은 무효화되며, 관측된 특징은 마이크로구조 및 표면 화학에 기인한 본질적인 특성임을 입증한다.