[논문 리뷰] Performant implementation of the atomic cluster expansion (PACE): Application to copper and silicon

Yury Lysogorskiy, Cas van der Oord외 9명|arXiv (Cornell University)|2021. 03. 01.

Machine Learning in Materials Science인용 수 11

한 줄 요약

이 논문은 대규모 분자 동역학 시뮬레이션에서 효율적인 기계학습 원자간 위치 에너지 잠재력을 위한 고성능 C++ 구현인 PACE를 제시한다. 재귀 평가 알고리즘과 선형 스케일링을 위한 '밀도 기법'을 활용함으로써, COPPER와 실리콘에 대한 이전 최첨단 잠재력보다 더 빠르고 정확한 예측을 달성하며, 정확도 대 비용의 파레토 최적 경계를 이동시킨다.

ABSTRACT

The atomic cluster expansion is a general polynomial expansion of the atomic energy in multi-atom basis functions. Here we implement the atomic cluster expansion in the performant C++ code \verb+PACE+ that is suitable for use in large scale atomistic simulations. We briefly review the atomic cluster expansion and give detailed expressions for energies and forces as well as efficient algorithms for their evaluation. We demonstrate that the atomic cluster expansion as implemented in \verb+PACE+ shifts a previously established Pareto front for machine learning interatomic potentials towards faster and more accurate calculations. Moreover, general purpose parameterizations are presented for copper and silicon and evaluated in detail. We show that the new Cu and Si potentials significantly improve on the best available potentials for highly accurate large-scale atomistic simulations.

연구 동기 및 목표

• 대규모 원자적 시뮬레이션을 위한 성능이 뛰어나고, 생산용으로 사용 가능한 원자 클러스터 전개(ACE)의 구현을 개발하기 위해.
• 이웃 수에 대해 선형 스케일링이 가능한 고체체계 수준의 ACE 모델을 효율적으로 평가하기 위해.
• 기존 기계학습 잠재력과 비교해 구리와 실리콘에서 더 뛰어난 정확도와 속도를 보이는 원자간 위치 에너지 모델을 입증하기 위해.
• 기존 모델보다 뛰어난 일반성과 높은 정확도를 갖춘 일반 목적의 ACE 매개변수화를 제공하기 위해.

제안 방법

• 다체 항을 일체의 원자 밀도 투영의 곱으로 재표현함으로써, 이웃 수에 대해 선형 스케일링이 가능한 '밀도 기법'을 사용하여 ACE를 구현한다.
• 재귀적 평가 알고리즘은 기저 함수의 계산 그래프를 통해 역방향 자동 미분을 통해 에너지와 힘을 계산하며, 조인트를 전파한다.
• 모델 매개변수는 DFT 기준 데이터에 대한 선형 회귀를 통해 결정되며, 반경 및 각도 기저 함수의 텐서 곱 기반 기저를 사용한다.
• 힘은 조인트 전파를 통해 계산되며, 기저 함수 그래프를 통해 기울기가 역전파되어 원자 힘을 효율적으로 계산한다.
• 구현은 LAMMPS 분자 동역학 패키지에 통합되어 대규모 시뮬레이션과의 호환성을 확보한다.
• ACE 프레임워크가 EAM, FS, MTP, SNAP, SOAP 잠재력 등을 특수 케이스로 포함함을 보여주어 통합적이고 일반적인 표현을 가능하게 한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 원자 클러스터 전개가 기존 기계학습 잠재력보다 속도와 정확도 면에서 뛰어나게 효율적으로 구현될 수 있는가?
• RQ2 재귀적 평가 알고리즘이 상관관계 순서와 이웃 수에 대해 계산 비용의 선형 스케일링을 가능하게 하는가?
• RQ3 구리와 실리콘에 대한 ACE 기반 잠재력이 최첨단 모델보다 더 높은 정확도와 더 나은 일반화 능력을 갖출 수 있는가?
• RQ4 PACE 구현이 원자적 시뮬레이션에서 정확도 대 비용의 파레토 최적 경계를 어느 정도 이동시키는가?

주요 결과

• 구리 잠재력의 경우, MD 단계당 원자당 계산 비용이 0.43 ms에서 0.32 ms로 감소하여 25.6%의 속도 향상이 이루어졌다.
• 실리콘 잠재력의 경우 속도 향상이 더욱 두드러지게, 원자당 MD 단계당 계산 비용이 1.84 ms에서 0.80 ms로 감소하여 56.5% 감소하였다.
• 새로운 ACE 기반 구리 및 실리콘 잠재력은 정확도와 계산 효율성 면에서 기존 기계학습 잠재력보다 뛰어나며, 기존의 정확도-비용 트레이드오프의 파레토 최적 경계를 이동시켰다.
• ACE 프레임워크가 EAM, FS, MTP, SNAP, SOAP 기반 모델 등 주요 원자간 잠재력 클래스를 정확히 표현하거나 밀접하게 근사할 수 있음을 입증하였다.
• 재귀적 조인트 전파 알고리즘은 기저 함수 노드 수와 이웃 수에 대해 선형으로 증가하는 비용으로 효율적인 힘 계산을 가능하게 하며, 실질적으로 상관관계 순서에 영향을 받지 않는다.
• 구현은 생산용으로 사용 가능하며 LAMMPS에 통합되어 고성능과 고정확도로 대규모 시뮬레이션에서 활용 가능하다.