[논문 리뷰] Persistence of Island Arrangements During Layer-by-Layer Growth Revealed Using Coherent X-rays

Guangxu Ju, Dongwei Xu외 8명|arXiv (Cornell University)|2018. 04. 22.

Advanced Electron Microscopy Techniques and Applications참고 문헌 48인용 수 10

한 줄 요약

이 연구는 GaN의 m면 표면에서의 층별 에pitaxial 성장 중 2차원 도시 배열에서 일관된 X선 포화상관계분석(XPCS)을 통해 기억 효과를 규명한다. 연속된 층을 넘어서 도시 패턴이 유지되는 것은 광물질 밀도 분포를 통한 상호층 간 소통에 기인하며, 이는 동역학적 몬테카를로 시뮬레이션으로 확인되었으며, 에pitaxial 필름 합성에서 원자 체계의 성장 역학과 제어 메커니즘에 대한 새로운 통찰을 제공한다.

ABSTRACT

Understanding surface dynamics during epitaxial film growth is key to growing high quality materials with controllable properties. X-ray photon correlation spectroscopy (XPCS) using coherent x-rays opens new opportunities for in situ observation of atomic-scale fluctuation dynamics during crystal growth. Here, we present the first XPCS measurements of 2D island dynamics during homoepitaxial growth in the layer-by-layer mode. Analysis of the results using two-time correlations reveals a new phenomenon - a memory effect in island nucleation sites on successive crystal layers. Simulations indicate that this persistence in the island arrangements arises from communication between islands on different layers via adatoms. With the worldwide advent of new coherent x-ray sources, the XPCS methods pioneered here will be widely applicable to atomic-scale processes on surfaces.

연구 동기 및 목표

• 현장에서의 일관된 X선 산란을 이용한 동질적 2차원 도시 형성의 시공간 역학을 조사하기 위해.
• 연속된 층에서 도시 배열이 무작위 핵화를 초월해 지속적인 상관관계를 보이는지 확인하기 위해.
• 그러한 지속성의 물리적 기원을 규명하여 결함을 통한 핵화와 동적인 표면 소통 간의 차이를 밝혀내기 위해.
• 계단진 HCP 표면에서 광물질 확산과 도시 핵화를 모델링한 동역학 몬테카를로(KMC) 시뮬레이션을 통해 실험 결과를 검증하기 위해.
• 두 시간 XPCS 분석이 평균 구조가 시간에 따라 변화하는 원자 체계의 결정 성장 과정에서 비정상적인 표면 동역학을 탐지하는 데 적용 가능한지 보여주기 위해.

제안 방법

• 일관된 X선 산란은 고에너지 물리학소스(APS)의 빔라인 12ID-D에서 수행되었으며, 25.75 keV에서 횡방향 간섭 길이가 각각 1.2 × 2.7 μm인粉색 빔을 사용하였다.
• 10초의 통합 시간로 실시간으로 X선 스페클 패턴을 포톤 수세기 면적 검출기(512 × 512 픽셀, 픽셀 크기 55 μm)로 기록하였으며, 시간에 따라 3배로 빈도를 낮추었다.
• 산란 강도 변동에서 두 시간 상관 함수를 추출하여 도시 배열의 시간적 지속성 분석을 수행하였다.
• 동역학 몬테카를로(KMC) 시뮬레이션은 3차원 HCP 격자에서 수행되었으며, 변동 가능한 시간 간격을 사용하여 계단진 표면에서 광물질 확산과 핵화를 모델링하였다.
• 시뮬레이션에는 침착률, 확산 계수, Ehrlich-Schwoebel 장벽을 포함하여 실험적 성장 조건을 재현하였다.
• 데이터 보정에는 평탄한 필드 반응 캘리브레이션과 온도가 다른 성장 런 간의 샘플 재정렬을 통한 열팽창 보정이 포함되었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 층별 에pitaxial 성장 중 연속된 단층에서 도시 배열이 시간에 걸쳐 지속적인 상관관계를 보이는가?
• RQ2 관측된 도시 배열의 지속성의 물리적 기제는 무엇인가?
• RQ3 기억 효과는 표면 결함에 의한 고정된 핵화 부위 때문인가, 아니면 광물질 분포와 같은 동적인 표면 과정 때문인가?
• RQ4 상호층 간 광물질 유량은 이후 층의 도시 공간 조직에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 평균 구조가 시간에 따라 변화하는 결정 성장 과정에서 두 시간 XPCS 분석이 비정상적인 표면 동역학을 탐지할 수 있는가?

주요 결과

• XPCS 측정 결과, 2차원 도시에서의 산란의 비균일성에서 강한 시간적 상관관계가 관측되어 GaN 성장 중에 여러 단층에 걸쳐 도시 배열이 지속됨을 시사한다.
• 두 시간 상관 함수 분석에서 한 층에서 형성된 도시 패턴이 다음 층의 패턴과 유의미하게 상관관계가 있음을 확인하여 성장 과정에서 기억 효과가 존재함을 입증하였다.
• 동역학 몬테카를로 시뮬레이션은 관측된 지속성을 재현하였으며, 이 효과가 고정된 핵화 부위가 아니라 광물질 밀도 분포를 통한 상호층 간 소통에 기인함을 확인하였다.
• 8개의 다른 성장 온도에서 동일한 지속성이 관측되었으며, 평균 성장 속도는 1.25 × 10⁻³ ML/s였고, 성장 속도의 약간의 변동(±10%)과 초기 층 효과에도 불구하고 강건하게 유지되었다.
• 표면 결함이나 정적 템플릿 때문이 아니었으며, 같은 기판을 런 간에 안내하여 표면 조건을 초기화함으로써 고정된 핵화 부위를 제거하였다.
• 결과적으로 일관된 X선 방법이 동적 표면 과정에서 고차 상관 함수를 탐지할 수 있음을 보여주며, 에pitaxial 필름의 원자 체계 성장 메커니즘에 대한 새로운 통찰을 제공한다.