[논문 리뷰] Phonon-assisted spin splitting in centrosymmetric crystals

Bartomeu Monserrat, David Vanderbilt|arXiv (Cornell University)|2017. 11. 16.

Crystallography and Radiation Phenomena인용 수 5

한 줄 요약

이 논문은 시간역전 및 투영 대칭성에 의해 보호되는 중심대칭 결정에서의 스핀 degeneracy가, 격자 진동(phono)과 스핀-오비트 결합의 동적 메커니즘을 통해 해소될 수 있음을 제안한다. CsPbCl₃에서의 처음 원리 계산을 통해 350 K에서 약 100 meV의 강력한 스핀 분리가 관찰되었으며, 이는 포논 유도 효과적인 라슈바 유사 항을 통해 가능해졌으며, 스핀트로닉스 및 옵티오일렉트로닉스 응용 분야의 재료 범위를 크게 확장시킨다.

ABSTRACT

For static crystals it is well known that electronic states are doubly degenerate in their spin degree of freedom in the presence of time reversal and inversion symmetries. This degeneracy can only be lifted by either (i) breaking time reversal symmetry, for example in a ferromagnet, or (ii) breaking inversion symmetry and having spin orbit coupling, for example in the Rashba effect. We propose that spin degeneracy can be lifted in time reversal and inversion symmetric crystals with a combination of lattice vibrations and spin-orbit coupling. We demonstrate this effect in the cubic perovskite CsPbCl$_3$ by performing first principles calculations of the finite temperature band structure, which, in accordance with our prediction, undergoes spin splitting. We also suggest optical and photoemission experiments to examine our predictions. This new understanding dramatically expands the range of materials that can exhibit spin splitting, with potential applications in a variety of technologies such as spintronics and photovoltaics.

연구 동기 및 목표

• 중심대칭 결정에서 스핀 degeneracy가 시간역전 대칭성 또는 투영 대칭성을 깨지 않고서는 해소될 수 없다는 전통적 견해에 도전하기 위해.
• 스핀-오비트 결합과 격자 진동(phono)이 결합하여 이러한 시스템에서 동적 스핀 분리를 유도할 수 있음을 보여주기 위해.
• 이중 밴드 모델과 조화 근사법을 사용하여 포논 보조 스핀 분리에 대한 이론적 프레임워크를 제공하기 위해.
• 입방 퍼보스카이트인 CsPbCl₃에서의 처음 원리 계산을 통해 이 메커니즘을 검증하기 위해.
• ARPES, 광학 흡수 및 고저항 전도도를 포함한 실험적 탐지 수단을 제안하여 실제 재료에서 이 효과를 감지할 수 있도록 하기 위해.

제안 방법

• 보른-오펜하이머 근사 하에 이중 밴드 모델을 수립하였으며, 포논 진폭(u₁, u₂, u₃)이 스핀-오비트 결합을 통해 하미르토니안 항 𝒫H_SOC = λ_SOC ∑ᵢⱼₖ εᵢⱼₖ uᵢ kⱼ σₖ로 연결된다.
• 이 모델은 k₃ 방향으로 라슈바 유사 하미르토니안으로 간소화되며, 𝒫H_SOC = λ_SOC k₃ (u₁σ₂ − u₂σ₁)로 표현되며, 이에 따라 스핀 분리 분산 ε±(k₃) = (ħ²k₃²)/(2m) ± λ_SOC k₃ √(u₁² + u₂²)가 유도된다.
• 가우시안 분포를 가진 포논 진폭(u₁, u₂)에 대한 열 및 양자 평균을 수행하였으며, 조화 진동자 밀도 |φ(u;T)|² = (1/√(2πs²(T))) exp(−u²/(2s²(T)))를 사용하였다. 여기서 s²(T) = (ħ/2Mω) coth(ħω/2k_BT).
• 결과적으로 밴드 에너지 분포는 레일리 분포를 따르며, n(ε) = |ε − ε₀|/μ² exp(−(ε − ε₀)²/(2μ²))로 표현되며, 여기서 μ² = s²(T)λ_SOC²k₃²이다.
• 처음 원리 계산은 350 K에서 CsPbCl₃의 2×2×2 초세포를 사용하여 수행되었으며, 부리외인 존 내의 진동 모드에 대한 열 평균을 포함한다.
• 정적 핵과 열 평균 포논 구성에 대해 밴드 구조를 계산하였으며, DFT에 의한 밴드 갭 과소평가를 보정하기 위해 2.0 eV의 이동을 적용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 시간역전 대칭성과 투영 대칭성을 유지하는 결정에서 스핀 degeneracy가 해소될 수 있는가?
• RQ2 스핀-오비트 결합과 함께 격자 진동(phono)이 스핀 분리를 어떻게 가능하게 하는가?
• RQ3 실재 재료인 CsPbCl₃에서 포논 보조 스핀 분리는 얼마나 클 수 있는가?
• RQ4 이 동적 스핀 분리를 감지하기 위해 어떤 실험적 서명을 사용할 수 있는가?
• RQ5 브릴루앙 존 전체에 걸쳐 진동 모드를 현실적으로 샘플링할 경우 이 효과가 유지되는가?

주요 결과

• 350 K에서 CsPbCl₃에서 약 100 meV의 포논 보조 스핀 분리가 예측되었으며, 이는 스핀-오비트 결합과 열적 격자 진동의 상호작용에 기인한다.
• 정적 결정에서는 스핀 분리가 없지만, 포논 구성에 대한 열 평균에서 나타나며, 이는 동적 기원을 확인한다.
• 2×2×2 진동 브릴루앙 존 격자 조차도 효과가 강건하며, 스핀 분리는 감소하지만 여전히 약 100 meV로 관찰된다.
• 3×3×3 격자에서도 유사한 스핀 분리가 나타나며, 더 세밀한 샘플링 하에서도 수렴성과 안정성이 있음을 시사한다.
• CsPbCl₃의 R 점에서의 도체 밴드 최소값은 스핀 분리로 인해 정적 상태에서는 직접 밴드 갭에서 약간 간접 밴드 갭으로 변화한다.
• 스핀 분리된 밴드 간의 고저항 흡수 및 흡수 스펙트럼에서 수정된 밴드 갭 행동을 포함한 광학적 탐지 수단이 감지 가능한 서명으로 제안된다.