[논문 리뷰] Phonon-derived ultrafast relaxation of spin-valley polarized states in MoS_{2}

Dongbin Shin, Hosub Jin외 1명|arXiv (Cornell University)|2017. 04. 04.

Quantum and electron transport phenomena참고 문헌 46인용 수 34

한 줄 요약

이 연구는 이중층 MoS₂에서 스핀-밸리 편극 상태가 가장 낮은 에너지의 온도 외부 진동 모드와의 스핀-포논 결합을 통해 초고속으로 붕괴됨을 밝혀냈다. 이 진동 모드는 평면 내 거울 대칭성을 깨뜨린다. 실시간 시간에 의존하는 밀도 기반 함수 이론을 사용하여, 저자들은 이 포논 주도 메커니즘이 상호 및 내 밸리 산란을 능가하여 스핀 무작위화를 주도함을 입증하였고, 2차원 물질에서 스핀 상태를 제어하기 위한 포논 공학의 가능성을 제시한다.

ABSTRACT

The valley degree of freedom and the possibility of spin-valley coupling of solid materials have attracted growing interest, and the relaxation dynamics of spin- and valley-polarized states has become an important focus of recent studies. In spin-orbit-coupled inversion-asymmetric two-dimensional materials, such as MoS_{2} it has been found that the spin randomization is characteristically faster than the time scales for inter- and intra-valley scatterings. In this study, we examined the ultrafast non-collinear spin dynamics of an electron valley in monolayer MoS_{2} by using real-time propagation time-dependent density functional theory. We found that the spin precession of an electron in the valley is sharply coupled with the lowest-lying optical phonon that release the in-plane mirror symmetry. This indicates that the spin randomization of MoS_{2} is mainly caused by spin-phonon interaction. We further suggest that flipping of spins in a spin-orbit-coupled system can be achieved by the control over phonons.

연구 동기 및 목표

• 이중층 MoS₂에서 스핀 및 밸리 편극 상태의 초고속 붕괴 역학을 이해하는 것.
• 역대칭성, 스핀-오비트 결합이 있는 2차원 물질에서 스핀 무작위화를 이끄는 주요 미시적 메커니즘을 규명하는 것.
• 기존 산란 과정을 넘어서 포논이 스핀 붕괴를 어떻게 매개하는지 조사하는 것.
• 외부적으로 포논 모드를 조작함으로써 스핀 상태를 제어할 수 있는지 탐색하는 것.

제안 방법

• 비평형 스핀 역학을 시뮬레이션하기 위해 실시간 시간에 의존하는 밀도 기반 함수 이론(TDDFT)을 사용하였다.
• 초기 자극 후 스핀 편극의 시간 진화를 추적하여 초고속 붕괴 과정을 분석하였다.
• 특히 가장 낮은 에너지의 온도 외부 진동 모드와 관련된 전자 스핀 상태와의 결합을 분석하였다.
• 평면 내 거울 대칭성의 붕괴가 스핀-포논 결합을 가능하게 하는 메커니즘을 조사하기 위해 대칭성 붕괴 메커니즘을 규명하였다.
• 스핀 붕괴 시간 상수를 상호 및 내 밸리 산란 속도와 비교하여 주요 붕괴 경로를 분리하였다.
• 대칭성 분석을 통해 관측된 스핀 붕괴가 평면 내 거울 대칭성의 붕괴에 의해 유도됨을 연결하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이중층 MoS₂에서 스핀-밸리 편극 전자에서 초고속 스핀 붕괴를 이끄는 주요 미시적 메커니즘은 무엇인가?
• RQ2 전자 스핀과 특정 포논 모드 간의 결합이 스핀 무작위화 역학에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 스핀-포논 결합과 비교할 때 상호 및 내 밸리 산란 과정이 스핀 붕괴에 얼마나 기여하는가?
• RQ4 포논 분포나 모드를 조작함으로써 MoS₂의 스핀 붕괴 시간을 제어할 수 있는가?
• RQ5 평면 내 거울 대칭성 붕괴가 2차원 전이 금속 디칼코겐화합물에서 스핀-포논 상호작용을 가능하게 하는 역할은 무엇인가?

주요 결과

• MoS₂에서 스핀 붕괴는 가장 낮은 에너지의 온도 외부 진동 모드와의 결합에 의해 주로 발생하며, 이 모드는 평면 내 거울 대칭성을 깨뜨린다.
• 스핀 무작위화는 100 fs 이내의 시간 스케일에서 발생하여 상호 및 내 밸리 산란 과정보다 훨씬 빠르게 일어난다.
• 스핀-포논 결합은 강하게 비동축적이며, 이는 온도 외부 진동 모드의 대칭성 붕괴 성격과 직접적으로 연결되어 있다.
• 이 붕괴 메커니즘은 본질적인 것으로, 역대칭 결정 구조에서의 스핀-오비트 결합에 기인한다.
• 이 연구는 2차원 물질에서 외부 조절을 통해 포논 모드를 조작함으로써 스핀 상태를 제어할 수 있는 길을 규명하였다.
• 결과는 포논 공학이 전이 금속 디칼코겐화합물에서 스핀-밸리 편극성을 조작하는 데 사용될 수 있음을 시사한다.