[논문 리뷰] Photo-physics and electronic structure of lateral graphene/MoS2 and metal/MoS2 junctions

S. Subramanian, Quinn Campbell외 19명|arXiv (Cornell University)|2020. 06. 25.

2D Materials and Applications인용 수 2

한 줄 요약

이 연구는 공간적으로 분辨된 광전류 현미경 및 나노-ARPES를 통해 DFT 계산과 결합하여 횡방향 그래핀/MoS₂ 및 금속/MoS₂ 이종접합에서의 전하 이동과 쇼크리 터널링 터널링 형성 메커니즘을 조사한다. 에피택시얼 그래핀/MoS₂ 인터페이스에서 Ti/Au/MoS₂보다 10배 높은 광전류를 측정하였으며, DFT 계산에 따르면 쇼크리 터널링 터널링 높이가 2배 낮게 예측되었다. 나노-ARPES를 통해 약 2–3 µm 거리에서 약 500 meV의 밴드 굽힘을 직접 시각화하였으며, 이는 이론적 예측을 확인하고 2차원 이종접합 인터페이스의 미세 공학적 제어를 가능하게 한다.

ABSTRACT

Integration of semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDs) into functional optoelectronic circuitries requires an understanding of the charge transfer across the interface between the TMD and the contacting material. Here, we use spatially resolved photocurrent microscopy to demonstrate electronic uniformity at the epitaxial graphene/molybdenum disulfide (EG/MoS2) interface. A 10x larger photocurrent is extracted at the EG/MoS2 interface when compared to metal (Ti/Au) /MoS2 interface. This is supported by semi-local density-functional theory (DFT), which predicts the Schottky barrier at the EG/MoS2 interface to be ~2x lower than Ti/MoS2. We provide a direct visualization of a 2D material Schottky barrier through combination of angle resolved photoemission spectroscopy with spatial resolution selected to be ~300 nm (nano-ARPES) and DFT calculations. A bending of ~500 meV over a length scale of ~2-3 micrometer in the valence band maximum of MoS2 is observed via nano-ARPES. We explicate a correlation between experimental demonstration and theoretical predictions of barriers at graphene/TMD interfaces. Spatially resolved photocurrent mapping allows for directly visualizing the uniformity of built-in electric fields at heterostructure interfaces, providing a guide for microscopic engineering of charge transport across heterointerfaces. This simple probe-based technique also speaks directly to the 2D synthesis community to elucidate electronic uniformity at domain boundaries alongside morphological uniformity over large areas.

연구 동기 및 목표

• 2차원 이종접합에서의 전하 이동 메커니즘을 이해하여 광전기 장치 통합에 기여한다.
• 횡방향 그래핀/MoS₂ 및 금속/MoS₂ 접합에서의 전자적 균일성과 내재 전기장의 특성을 규명한다.
• 밴드 굽힘에 대한 실험적 관측 결과를 제1원리 DFT 계산과 연계한다.
• 대면적 2차원 이종접합, 특히 도메인 경계를 포함한 전자적 균일성 평가를 위한 프로브 기반 방법을 개발한다.
• 실험적 및 이론적 통찰을 연결하여 반데르발스 이종접합에서의 전하 이동의 미세 공학적 설계를 이끌어낸다.

제안 방법

• 300 nm 수준의 횡방향 해상도를 갖춘 공간적으로 분辨된 광전류 현미경을 통해 이종접합 전역에서 국소적 전하 이동 및 내재 전기장을 매핑한다.
• 98 eV의 광자를 사용하고 프레넬 조합 렌즈를 적용한 나노-ARPES를 통해 약 300 nm의 공간 해상도를 확보하여 동역학적 분포 밴드 구조를 매핑한다.
• 스캐닝 샘플 스테이지와 함께 사용된 각도 분辨 광전자 방출 분석법(ARPES)을 통해 근접 밴드 분산 및 횡방향 접합에서의 밴드 굽힘을 측정한다.
• 반경대역 밀도함수 이론(DFT) 계산을 통해 그래핀/MoS₂ 및 금속/MoS₂ 인터페이스에서의 쇼크리 터널링 높이를 예측한다.
• 나노-ARPES를 통해 그래핀과 MoS₂의 강도를 동시에 매핑하여 공간 분포와 전자적 반응 간의 상관관계를 분석한다.
• 나노-ARPES 데이터에서 E 대 x 컷을 통해 밴드 굽힘 프로파일을 추출하고 MoS₂의 최고 근접 밴드 최대값 이격도를 정량화한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 에피택시얼 그래핀/MoS₂ 횡방향 이종접합에서 내재 전기장의 크기와 공간적 균일성은 어떠한가?
• RQ2 그래핀/MoS₂ 인터페이스에서의 쇼크리 터널링 높이가 전통적인 금속/MoS₂ 접촉과 비교하여 어떻게 다를까?
• RQ3 실험적 나노-ARPES 측정 결과로 관측된 밴드 굽힘은 DFT 예측 전자 구조와 얼마나 일치하는가?
• RQ4 공간적으로 분별된 광전류 매핑은 2차원 이종접합 경계, 특히 도메인 경계에서 전자적 비균일성을 감지할 수 있는가?
• RQ5 재료의 2차원 성질이 횡방향 이종접합에서의 밴드 굽힘 형성과 그 공간적 범위에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 에피택시얼 그래핀/MoS₂ 인터페이스에서 Ti/Au/MoS₂ 접촉보다 10배 높은 광전류가 측정되어 전하 분離 효율이 뛰어나다는 것을 시사한다.
• 나노-ARPES는 그래핀/MoS₂ 접합에서 MoS₂에서 약 2–3 µm 거리에 걸쳐 약 500 meV의 최고 근접 밴드 최대값 굽힘이 관측되었다.
• DFT 계산에 따르면 그래핀/MoS₂ 인터페이스에서의 쇼크리 터널링 높이는 Ti/MoS₂ 인터페이스보다 약 2배 낮게 예측된다.
• 실험적 나노-ARPES 밴드 굽힘 프로파일은 DFT 예측 결과와 밀접하게 일치하여 이론 모델링이 2차원 이종접합에 대해 신뢰할 수 있음을 확인한다.
• 공간적으로 분별된 광전류 매핑은 그래핀/MoS₂ 인터페이스 전역에서 전자적 균일성을 보여주며, 이는 대면적 광전기 장치에서의 응용 가능성을 뒷받침한다.
• 나노-ARPES와 광전류 현미경의 조합은 밴드 굽힘과 전하 이동을 나노스케일 해상도로 직접 비파괴적으로 탐사할 수 있는 방법을 제공한다.