[논문 리뷰] Picosecond creation of switchable optomagnets with giant photoinduced Kerr rotations in polar antiferromagnetic (Fe$_{1-x}$Zn$_{x}$)$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$

Yu‐Miin Sheu, Y. M. Chang외 6명|arXiv (Cornell University)|2021. 09. 08.

Magneto-Optical Properties and Applications참고 문헌 32인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 원자구조가 중심대칭이 아닌 피로자기성(Fe₁₋ₓZnₓ)₂Mo₃O₈에서 원형 편광 레이저 펄스를 이용해 피코초 스위치가 가능한 옵티모어그네틱스를 구현함으로써, 외부 자기장 없이도 요구에 따라 스위칭 가능한 스핀 분극화를 실현하였다. 이는 거대한 광유도 케르 효과(포화 자화의 최대 40%)와 나노초에서 밀리초 수준의 수명을 가지며, 비대칭적인 Fe²⁺ 이온 내 선택적 현위치 d-d 전이에 기인한다. 아울러 Zn 도핑은 반자성과 페로자성 상태 간의 상 경쟁을 안정화시켜, 외부 자기장이 없이도 스위칭 가능한 자화를 가능하게 하며, 높은 신호 대 잡음비를 확보한다.

ABSTRACT

On-demand spin orientation with long polarized lifetime and easily detectable signal is an ultimate goal for spintronics. However, there still exists a trade-off between controllability and stability of spin polarization, awaiting a significant breakthrough. Here, we demonstrate switchable optomagnet effects in (Fe$_{1-x}$Zn$_{x}$)$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$, from which we can obtain tunable magnetization, spanning from -40$\%$ to 40$\%$ of a saturated magnetization that is created from zero magnetization in the antiferromagnetic state without magnetic fields. It is accomplishable via utilizing circularly-polarized laser pulses to excite spin-flip transitions in polar antiferromagnets that have no spin canting, traditionally hard to control without very strong magnetic fields. The spin controllability in (Fe$_{1-x}$Zn$_{x}$)$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$ originates from its polar structure that breaks the crystal inversion symmetry, allowing distinct on-site $d$-$d$ transitions for selective spin flip. By chemical doping, we exploit the phase competition between antiferromagnetic and ferrimagnetic states to enhance and stabilize the optomagnet effects, which result in long-lived photoinduced Kerr rotations. The present study, creating switchable giant optomagnet effects in polar antiferromagnets, sketches a new blueprint for the function of antiferromagnetic spintronics.

연구 동기 및 목표

• 외부 자기장이나 잔류 자화 없이도 반자성체에서 요구에 따라 스위칭 가능한 자화를 실현하기 위해.
• 반자성 스핀트로닉스 분야에서 오랫동안 지속된 스핀 제어 가능성과 안정성 간의 상충 관계를 극복하기 위해.
• 비중앙대칭 결정 구조를 활용하여 Fe²⁺ 이온 내 선택적, 스핀 선택적 d-d 광학 전이를 가능하게 하기 위해.
• 반자성과 페로자성 상태 간의 상 경쟁을 촉진하는 화학 도핑을 통해 광유도 자화를 안정화시키기 위해.
• 스핀트로닉스 응용을 위한 잠재적 가능성을 고려해, 장수명이며 조절 가능한 자화를 가지는 거대하고 스위칭 가능한 광자기 효과를 실현하기 위해.

제안 방법

• 200 fs 이하의 초단파장 원형 편광 레이저 펄스(1030 nm)를 사용하여 Fe²⁺ 이온 내 현위치 d-d 전이를 자극하였다. 여기에 가변적인 광자 에너지(0.5–2 eV)를 적용하였다.
• 편광 감도 측정 방식을 적용한 극성 기하학에서의 시간해상 분해 광자기 케르 효과(TRMOKE)를 활용하여 광유도 자화를 검출하였다.
• T 위치에 Zn 도핑을 통해 상하층 간의 스핀 결합 상수(J_tt)를 감소시켜 스핀 고정을 억제하고, 광유도 스핀 반전 효율을 향상시켰다.
• 비대칭 결정장(예: ax+by+cz)이 스핀 및 운동량 선택 규칙를 해체함으로써 강화된 d-d 전이가 가능하다는 점을 확인하기 위해 아비시노 계산을 수행하였다.
• 신호 강도를 정량화하기 위해 외부 자기장을 가한 상태에서의 정적 케르 효과를 캘리브레이션하여 광유도 자화를 보정하였다.
• 고품질 광학 측정을 위해 화학 기체 이동법을 이용해 제조한 (001)-방향 단일 결정 (Fe₁₋ₓZnₓ)₂Mo₃O₈를 선택하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 중앙대칭 반자성체에서 외부 자기장 없이 원형 편광 빛이 스위칭 가능한 장수명 자화를 유도할 수 있는가?
• RQ2 비중앙대칭 결정 구조는 어떻게 Fe²⁺ 이온 내 선택적 d-d 스핀 반전 전이를 가능하게 하는가?
• RQ3 Zn 도핑은 반자성과 페로자성 상태 간의 상 경쟁을 촉진함으로써 광유도 자화를 향상시키고 안정화시킬 수 있는가?
• RQ4 이 시스템에서 도달 가능한 최대 광유도 케르 각도와 자화 수명은 얼마인가?
• RQ5 펌프의 편광성과 광자 에너지 제어를 통해 옵티모어그네틱스 효과가 견고하고 스위칭 가능한가?

주요 결과

• 광유도 자화가 포화 자화의 최대 ±40%에 도달하였으며, Zn 도핑으로 인해 최대 100배 이상의 신호 강도 향상이 관측되었다.
• x = 0.125 표본에서 포화 자화의 최대 40%에 이르는 거대한 광유도 케르 각도가 관측되어 강력한 광자기 응답을 보였다.
• 유도된 자화가 최대 250 ns 동안 유지되었으며, 가장 안정적인 도핑 표본에서는 수명이 250 μs까지 연장되어 장수명 스핀 분극화를 입증하였다.
• 원형 편광(σ⁺, σ⁻)과 두 가지 광자 에너지(E₁, E₂)의 조합을 통해 네 가지의 서로 다른 스핀 구성을 선택적으로 생성할 수 있었으며, 이는 자화 극성에 대한 완전한 제어를 가능하게 하였다.
• T 위치에 Zn 도핑은 상하층 간의 스핀 결합 상수(J_tt)를 감소시켜 스핀 고정을 억제하고, 광유도 스핀 반전 효율을 향상시켰다.
• 이 메커니즘은 현위치 d-d 전이가 선택적으로 자극될 수 있는 다른 비중앙대칭 전이 금속 산화물에 일반화 가능하다.