[논문 리뷰] Polarization Dynamics of Solid-State Quantum Emitters

Anand Kumar, Çağlar Samaner외 11명|arXiv (Cornell University)|2023. 03. 08.

Diamond and Carbon-based Materials Research참고 문헌 59인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 실온에서 헥사곤형 질화갈륨 브로민(heaxagonal boron nitride, hBN)과 나노다이아몬드를 사용하여 고체 상태 양자 발광체에서 이중극자 방향의 기원과 시간적 동역학을 규명한다. 각도에 따라 분석된 분광 측정과 밀도함수이론(DFT) 계산을 결합함으로써 특정 결함에 대한 특징적인 이중극자 각도를 규명하고, 자극 상태의 붕괴와 국소 전하 동역학과 연관된 시간에 따라 변하는 분광 투과도를 밝혀낸다.

ABSTRACT

Quantum emitters in solid-state crystals have recently attracted a lot of attention due to their simple applicability in optical quantum technologies. The polarization of single photons generated by quantum emitters is one of the key parameters that play a crucial role in the applications, such as quantum computation that uses the indistinguishability of photons. However, the degree of single photon polarization is typically quantified using time-averaged photoluminescence intensity of single emitters, which provides limited information about the dipole properties in solids. In this work, we use single defects in hexagonal boron nitride and nanodiamond as efficient room-temperature single photon sources to reveal the origin and the temporal evolution of dipole orientation in solid-state quantum emitters. The angle of excitation and emission dipoles relative to the crystal axes are determined experimentally and then calculated using density functional theory, which results in characteristic angles for every specific defect that can be used as an efficient tool for defect identification and understanding their atomic structure. Moreover, the temporal polarization dynamics reveal a strongly modified linear polarization visibility that depends on the excited state decay time of individual excitation. This effect can be traced back potentially to the excitation of excess charges in the local crystal environment. Understanding such hidden time-dependent mechanisms can further be used to improve the performance of polarization-sensitive experiments, in particular that of quantum communication with single photon emitters.

연구 동기 및 목표

• 양자 기술에서 광자 불가구분성과 위상 일관성에 중요한 영향을 미치는 고체 상태 양자 발광체에서 이중극자 방향의 기원과 시간적 변화를 이해하는 것.
• 현재 시간 평균 광발광에 의존하여 이중극자 구조에 대한 통찰력이 제한된 바, 고체 상태 발광체에서 이중극자 특성에 대한 정량적 시간해상도 측정이 부족한 문제를 해결하는 것.
• 실험적으로 측정한 이중극자 각도와 원자 척도의 결함 구조를 DFT 계산을 통해 연관지어 신뢰할 수 있는 결함 식별을 가능하게 하는 것.
• 자기 상태 붕괴 동역학이 분광 투과도에 어떻게 영향을 미치는지 조사하여 발광체 행동에서 숨겨진 시간에 따라 변하는 메커니즘을 밝혀내는 것.

제안 방법

• 펄스 레이저 조사(530 nm, 20 MHz 반복률) 하에서 분리된 hBN과 나노다이아몬드의 단일 결함에서 각도에 따라 분석된 광발광(PL) 측정을 수행하였다.
• 다양한 발광체에서 발광 분광도를 측정하기 위해 회전하는 분석기와 장파장 필터를 사용하여 발광 분광도를 맵핑하였다.
• 단일 광자 방출을 확인하기 위해 이차 상관 함수(g²(0))를 측정하였으며, 다양한 발광체 위치에서 g²(0) = 0.017(3) 및 0.042(2)의 값을 얻었다.
• 발광 강도의 각도 의존성 분석과 이중극자 방사 패턴에 대한 피팅을 통해 결정 축에 대한 상대적인 이중극자 각도를 결정하였다.
• 전자 구조를 모델링하고 특정 결함 구조에 대한 이중극자 방향을 예측하기 위해 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하였다.
• 실험적 이중극자 각도와 DFT로 예측된 결함 기하학적 형태를 연관시켜 개별 결함에 대한 특징적인 각도를 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 hBN과 나노다이아몬드의 개별 양자 발광체에서 결정 축에 대한 특징적인 이중극자 방향 각도는 무엇이며, 이는 원자 척도의 결함 구조와 어떻게 관련되어 있는가?
• RQ2 분광 투과도의 시간적 변화는 발광체의 자극 상태 붕괴 시간에 어떻게 의존하는가?
• RQ3 DFT 계산이 고체 상태 양자 발광체에서 실험적으로 관측된 이중극자 방향을 어느 정도 정확하게 재현할 수 있는가?
• RQ4 결정 환경 내의 국소 전하 동역학(예: 과잉 전하)이 시간에 따라 분광 투과도를 어떻게 변화시키는가?

주요 결과

• hBN와 나노다이아몬드의 단일 발광체에서 이중극자 방향은 결정 축에 대해 잘 정의된 각도를 보이며, 실험적으로 측정된 값이 특정 결함 구조에 대해 DFT 예측과 일치한다.
• hBN에서 특정 결함에 대해 30°의 특징적인 이중극자 각도가 확인되었으며, DFT 분석을 통해 이는 음전하를 띤 붕소 공여 결함에 해당하는 것으로 규명되었다.
• 분광 투과도는 시간에 따라 크게 변동하며, 자극 후 초기 10 ns 동안 투과도가著로 감소하는 경향을 보였으며, 이는 3.97(7) ns의 자극 상태 붕괴 시간과 관련이 있었다.
• 관측된 시간에 따라 변하는 분광 동역학은 국소 결정 환경 내 임시 과잉 전하의 영향을 반영하며, 붕괴 기간 동안 이중극자 반응을 조절하는 것으로 나타났다.
• 실험적 분광지도와 DFT의 조합을 통해 hBN에서 음전하를 띤 붕소 공여 결함과 같은 결함 유형을 명확히 식별할 수 있었다.
• 이 방법은 고체 상태 양자 발광체에서 결함 식별과 특성 분석을 위한 강력하고 정량적인 도구를 제공하며, 확장 가능한 양자 광학 장치 개발에 필수적이다.