[논문 리뷰] Polaron formation in the optimally doped ferromagnetic manganites La0.7Ba0.3MnO3 and La0.7Ba0.3MnO3

Y. Chen, B. G. Ueland외 4명|ArXiv.org|2008. 10. 09.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 최적 doping된 La0.7Sr0.3MnO3 및 La0.7Ba0.3MnO3의 페로자성 상태에서 비틀림 및 비탄성 중성자 산란을 통해, 이들의 희토류 온도 이하에서 급격히 동적 나노스케일 폴라론이 형성됨을 보여준다. La0.7Ca0.3MnO3와는 달리 이러한 폴라론은 정적 격자 질서에 고정되지 않고 동적 상태를 유지하며, 이는 이들 물질에서 페로자성 전이가 2차 전이임을 설명한다.

ABSTRACT

The nature of the polarons in the optimally doped colossal magnetoresistive (CMR) materials La0.7Ba0.3MnO3 (LBMO) and La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO) is studied by elastic and inelastic neutron scattering. In both materials, dynamic nanoscale polaron correlations develop abruptly in the ferromagnetic state. However, the polarons are not able to lock-in to the lattice and order, in contrast to the behavior of La0.7Ca0.3MnO3. Therefore ferromagnetic order in LBMO and LSMO survives their formation, explaining the conventional second order nature of the ferromagnetic--paramagnetic transition. Nevertheless, the results demonstrate that the fundamental mechanism of polaron formation is a universal feature of these ferromagnetic perovskite manganites.

연구 동기 및 목표

• 최적 doping된 페로자성 망간산염 La0.7Sr0.3MnO3 및 La0.7Ba0.3MnO3에서 폴라론의 성질을 조사하는 것.
• La0.7Ca0.3MnO3에서 관찰되는 것과 같이, 이 물질들에서 폴라론이 정적이고 질서가 잡힌 상으로 형성되는지 여부를 규명하는 것. 이는 첫 번째 전이를 보이는 것으로 알려져 있다.
• 나노스케일의 비균질성 존재에도 불구하고 LSMO 및 LBMO에서 페로자성 전이가 2차 전이로 유지되는 이유를 이해하는 것.
• 이 페로자성 망간산염에서 장거리 격자 질서가 없는 조건에서 폴라론 동역학의 역할을 명확히 하는 것.
• 망간산염 퍼보스카이트에서 다양한 A-위치 도핑 원소(Ca, Sr, Ba) 간의 폴라론 특성 비교하기

제안 방법

• NIST 중성자 연구센터의 BT-7 및 BT-9 열중성자 삼축 분광계를 사용하여 La0.7Sr0.3MnO3 및 La0.7Ba0.3MnO3의 단일 결정에서 탄성 및 비탄성 중성자 산란을 수행하였다.
• 희토류 온도(ТС) 이하에서부터 이상까지 다양한 온도에서 중성자 데이터를 측정하여 폴라론 상관관계의 진화를 탐색하였다.
• 비탄성 산란 강도는 배경선형 + 가우시안 피크로 피팅하여 폴라론 진동 신호를 추출하였다.
• 보즈-아인슈타인 열역학 인자 보정 후, 통합 강도 및 피크 폭의 온도 의존성을 분석하여 본질적인 상관관계 행동을 분리하였다.
• 피크 폭을 가우시안 형태로 가정하여 상관 길이를 추정하였으며, 측정된 전체 온도 범위에서 약 1 nm로 확인되었다.
• 이전의 La0.7Ca0.3MnO3 연구 결과와 비교하여 정적 대비 동적 폴라론 행동의 차이와 자성 상전이에 미치는 영향을 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 최적 doping된 페로자성 망간산염 La0.7Sr0.3MnO3 및 La0.7Ba0.3MnO3에서 희토류 온도 이하에서 동적 나노스케일 폴라론이 형성되는가?
• RQ2 La0.7Ca0.3MnO3에서 첫 번째 전이를 보이는 것과는 달리, LSMO 및 LBMO에서 폴라론 형성에도 불구하고 페로자성 전이가 2차 전이로 유지되는 이유는 무엇인가?
• RQ3 LSMO 및 LBMO에서 폴라론은 정적인지 동적인지이며, 격자에 고정되어 장거리 질서 상을 형성하는가?
• RQ4 LSMO 및 LBMO에서의 폴라론 상관관계 강도와 크기를 LCMO와 정량적으로 비교하면 어떻게 되는가?
• RQ5 이 페로자성 금속성 시스템에서 폴라론 형성 온도는 무엇에 의해 제어되며, 왜 LSMO 및 LBMO에서는 LCMO보다 낮은가?

주요 결과

• La0.7Sr0.3MnO3 및 La0.7Ba0.3MnO3의 페로자성 상태에서 동적 나노스케일 폴라론이 희토류 온도 이하에서 급격히 형성되며, 각각 351 K 및 336 K이다.
• 비탄성 중성자 산란 신호는 약 8 meV에서 날카운 피크로 나타나며, 강도 및 폭이 온도에 따라 변하지 않아 약 1 nm의 안정된 상관 길이를 나타낸다.
• 산란이 관찰되는 전체 온도 범위에서 폴라론 상관 길이가 약 1 nm로 일정하게 유지되며, 지속적인 나노스케일 비균질성이 있음을 시사한다.
• LSMO 또는 LBMO에서 정적 폴라론 질서는 관찰되지 않으며, 저에너지 격자 진동 모드의 부재는 산란이 순수하게 동적 폴라론 상관관계에서 기인함을 확인한다.
• 폴라론 산란 강도(폴라론 수에 관련)는 LCMO, LSMO, LBMO 모두에서 크기가 유사하며, A-위치 카이온과 전이 온도의 차이에도 불구하고 유사하다.
• 폴라론이 정적 거품 상으로 응집되지 않아 페로자성 상태가 안정하고 2차 전이로 유지되며, 이는 La0.7Ca0.3MnO3에서와는 달리, 이러한 질서가 자성의 억제를 초래하는 것을 방지한다.