[논문 리뷰] Predicting densities and elastic moduli of SiO2-based glasses by machine learning

Yong‐Jie Hu, Ge Zhao외 9명|arXiv (Cornell University)|2019. 11. 06.

Glass properties and applications참고 문헌 77인용 수 10

한 줄 요약

이 논문은 고속 분자 동역학 시뮬레이션과 물리 기반 기술자들을 활용하여 다성분 SiO2 기반 유리의 밀도와 탄성 계수를 정확하게 예측하는 기계학습 모델 GBM-LASSO를 제시한다. 이중 및 삼성분 유리 데이터로 훈련된 모델은 복잡한 오성 및 고차 성분 조성으로도 효과적으로 일반화되며, 기계적 성질과 밀도가 최적인 100,000개 이상의 유리 조성에 대한 빠르고 저비용 걸러내기 작업을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Chemical design of SiO2-based glasses with high elastic moduli and low weight is of great interest. However, it is difficult to find a universal expression to predict the elastic moduli according to the glass composition before synthesis since the elastic moduli are a complex function of interatomic bonds and their ordering at different length scales. Here we show that the densities and elastic moduli of SiO2-based glasses can be efficiently predicted by machine learning (ML) techniques across a complex compositional space with multiple (>10) types of additive oxides besides SiO2. Our machine learning approach relies on a training set generated by high-throughput molecular dynamic (MD) simulations, a set of elaborately constructed descriptors that bridges the empirical statistical modeling with the fundamental physics of interatomic bonding, and a statistical learning/predicting model developed by implementing least absolute shrinkage and selection operator with a gradient boost machine (GBM-LASSO). The predictions of the ML model are comprehensively compared and validated with a large amount of both simulation and experimental data. By just training with a dataset only composed of binary and ternary glass samples, our model shows very promising capabilities to predict the density and elastic moduli for k-nary SiO2-based glasses beyond the training set. As an example of its potential applications, our GBM-LASSO model was used to perform a rapid and low-cost screening of many (~105) compositions of a multicomponent glass system to construct a compositional-property database that allows for a fruitful overview on the glass density and elastic properties.

연구 동기 및 목표

• 복잡한 원자 간 결합 및 배열 효과로 인해 예측이 어려운 다성분 SiO2 기반 유리의 기계적 성질 및 밀도 성질을 예측할 수 있는 모델을 개발하는 것.
• 탄성 계수에 대한 일반적인 해석적 표현이 부족한 문제를 해결하기 위해 대규모 시뮬레이션 생성 데이터셋을 기반으로 기계학습을 활용하는 것.
• 저밀도와 높은 탄성 계수를 갖는 고성능 유리 조성을 신속하게 식별할 수 있는 확장 가능하고 저비용 걸러내기 도구를 만드는 것.
• 훈련 데이터를 초월한 일반화 능력을 검증하기 위해 오성 이상의 유리 시스템(예: k-성분, k>3)의 성질을 예측하는 것.

제안 방법

• 모델는 SiO2 기반 유리에 다량의 산화물 첨가제를 포함한 고속 분자 동역학(MD) 시뮬레이션을 통해 생성된 훈련 데이터셋을 사용한다.
• 다양한 길이 척도에서 원자 간 결합 특성과 구조적 질서를 캡처하기 위해 물리 기반 기술자를 구성한다.
• 특징 선택 및 예측 정확도를 향상시키기 위해 최소 절대 수축 및 선택 연산자(LASSO)와 기울기 부스팅 기반 기계학습(GBM)을 조합한 학습 알고리즘을 사용한다.
• GBM-LASSO 모델은 조성 및 구조적 기술자로부터 밀도와 탄성 계수를 목표 성질로 예측하도록 훈련된다.
• 다양한 유리 조성에서 광범위한 시뮬레이션 데이터 및 실험 측정치와의 비교를 통해 모델 성능을 검증한다.
• 이 프레임워크는 다성분 유리 조성 약 10^5개에 대한 빠르고 고속의 걸러내기 작업을 가능하게 하여 조성-성질 관계를 맵핑한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이중 및 삼성분 SiO2 기반 유리에서 훈련된 기계학습 모델이 더 복잡한 다성분 유리의 밀도와 탄성 계수를 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 물리 기반 기술자는 산화물 유리에서 탄성 계수와 밀도를 결정짓는 기본 원자 수준의 메커니즘을 얼마나 잘 캡처하는가?
• RQ3 GBM-LASSO 모델이 훈련 데이터를 초월하여 오성 및 고차 성분 유리 시스템의 성질을 예측하는 데까지 얼마나 잘 일반화되는가?
• RQ4 다양한 유리 조성에 대해 시뮬레이션 및 실험 데이터와 비교했을 때 모델의 예측 정확도는 어느 정도인가?

주요 결과

• GBM-LASSO 모델은 훈련 데이터에 포함되지 않은 다성분 SiO2 기반 유리까지도 밀도와 탄성 계수에 대해 높은 예측 정확도를 달성한다.
• 모델는 훈련에 이중 및 삼성분 조성 뿐만 아니라 오성 이상의 시스템(k ≥ 5)에도 효과적으로 일반화되며, 이는 복잡한 외삽 능력을 보여준다.
• 물리 기반 기술자가 원자 간 결합 및 구조적 질서 효과를 기본적으로 반영함으로써 모델 성능을 크게 향상시킨다.
• 시뮬레이션 및 실험 데이터에 대한 검증 결과, 밀도 및 탄성 계수 예측 오차가 항상 5% 이내로 유지되어 모델의 신뢰성이 확인되었다.
• 이 프레임워크는 100,000개 이상의 유리 조성을 효율적으로 걸러내며, 재료 설계를 위한 종합적인 조성-성질 데이터베이스를 생성한다.
• 본 연구는 물리 기반 특징을 갖춘 기계학습가 복잡한 산화물 유리 시스템에서 경험적 모델링의 한계를 극복할 수 있음을 보여준다.