[논문 리뷰] Prediction of unconventional magnetism in doped FeSb2

I. I. Mazin, Klaus Koepernik외 3명|PubMed Central|2021. 05. 13.

Magnetic properties of thin films인용 수 9

한 줄 요약

이 논문은 Cr 또는 Co로 도핑된 FeSb2에서 운동량 공간 스핀 밀도 서열에 의해 유도되는 강한 스핀 분리와 함께 비정상적인 반자성 상태가 발생하며, 이는 순자기화가 0임에도 불구하고 큰 비정상적 홀 전도도(~150 S/cm)와 뚜렷한 자외선-적외선-광학 효과를 유도한다. 이 효과는 전통적인 와이울 또는 노드라인 시스템과는 다름없이 반대 Kramers 노드 표면이 스핀-오비트 결합에 의해 갭이 생기면서 발생한다.

ABSTRACT

It is commonly believed that in typical collinear antiferromagnets, with no net magnetization, the energy bands are spin-(Kramers-degenerate. The opposite case is usually associated with a global time-reversal symmetry breaking (e.g., via ferro(i)magnetism), or with the spin-orbit interaction is combined with the broken spatial inversion symmetry. Recently, another type of spin splitting was demonstrated to emerge in some fully compensated by symmetry, nonrelativistic, collinear magnets, and not even necessarily non-centrosymmetric. These materials feature non-zero spin density staggered not only in real, but also in momentum space. This duality results in a combination of characteristics typical of ferro- and antiferromagnets. Here we discuss this novel concept in application to a well-known semiconductor, FeSb2, and predict that upon certain alloying it becomes magnetic, and features such magnetic duality. The calculated energy bands split antisymmetrically with respect to spin degenerate nodal surfaces (and not nodal points, as in the case of spin-orbit splitting. This combination of a large (0.2 eV) spin splitting, compensated net magnetization and metallic ground-state, and a particular magnetic easy axis generate a large anomalous Hall conductivity (~150 S/cm) and a sizable magneto-optical Kerr effect, all deemed to be hallmarks of nonzero net magnetization. We identify a large contribution to the anomalous response originating from the spin-orbit interaction gapped anti-Kramers nodal surfaces, a mechanism distinct from the nodal lines and Weyl {\it points} in ferromagnets.

연구 동기 및 목표

• 기존의 반자성체를 초월하여 FeSb2에서 비정상적인 자성이 어떻게 나타나는지 탐구하기.
• 완전 보상된 비상대론적이고 정렬된 반자성체에서 스핀 디세너지가 어떻게 해소되는지 조건을 규명하기.
• FeSb2를 도핑함으로써 이중적으로 페로자성 및 반자성 특성을 지닌 새로운 자성 상태가 안정화됨을 예측하기.
• 이 상태가 순자기화가 0임에도 불구하고 큰 비정상적 홀 전도도와 자외선-적외선-광학 반응을 지속할 수 있음을 입증하기.
• 스핀-오비트 결합이 반대 Kramers 노드 표면을 갭으로 만들며 비정상적 운반 특성의 새로운 메커니즘을 제공하는 역할을 규명하기.

제안 방법

• FeSb2의 격자 구조와 자성 상태 최적화를 위해 PBE-GGA 및 PAW 허위파면을 사용한 VASP 기반의 첫 원리 밀도함수이론(DFT) 계산.
• 스핀-오비트 결합을 포함하고 에너지 순서를 정밀하게 분석하기 위해 완전 상대론적 4성분 디라크 해밀토니안을 사용한 FPLO 코드 활용.
• 구조적 안정성을 유지하면서 정공 및 전자 도핑 효과를 시뮬레이션하기 위해 Wien2k에서 가상 결정 모델(VCA)을 적용.
• Wannier90 및 WannierTools를 사용해 Wannier 함수를 구축하고 브릴루앙 존 전체에 걸쳐 베리 기울기 및 적분을 통해 비정상적 홀 전도도 계산.
• Wien2k를 사용해 광학 응답을 계산하고, 간대 간 유전율 함수를 추출하고 자외선-적외선-광학 효과 분석.
• 도핑 모델의 정확성을 확인하기 위해 실제 Cr 도핑된 Fe0.5Cr0.5Sb2 계산을 통해 VCA 결과를 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 FeSb2는 순자기화가 0임에도 불구하고 강한 스핀 분리가 발생하는 새로운 반자성 상태를 가질 수 있는가?
• RQ2 비자기성, 비중심 대칭성, 완전 보상된 반자성체에서 큰 비정상적 홀 전도도의 기원은 무엇인가?
• RQ3 스핀-오비트 결합은 이 시스템에서 반대 Kramers 노드 표면을 갭으로 만드는 데 어떻게 기여하는가?
• RQ4 왜 FeSb2를 도핑함으로써 기존의 화합물에서는 관찰되지 않는 비정상적인 운반 특성을 지닌 자성 상태가 안정화되는가?
• RQ5 운동량 공간 스핀 밀도 서열은 순자기화가 없음에도 불구하고 비정상적인 위상적 반응을 어떻게 생성하는가?

주요 결과

• 스티오키오메트릭 FeSb2는 Kramers-디세너지 밴드를 지닌 전통적인 반자성체로 예측되지만, 거의 디세너지된 비정상적 자성 상태(AFMo)와도 가까운 에너지 수준을 가짐.
• Cr 또는 Co로 도핑된 FeSb2는 운동량 공간 스핀 밀도 서열에 의해 강한 스핀 분리를 보이는 비정상적 AFMo 상태로 안정화됨.
• 계산된 비정상적 홀 전도도는 약 ~150 S/cm에 이르며, 이는 순자기화가 0임에도 불구하고 페로자성 금속과 유사함.
• 스핀 분리된 에너지 밴드는 스핀 디세너지 노드 표면에 대해 비대칭적으로 분리되어 있으며, 노드 점이 아닌 노드 표면을 형성함으로써 스핀-오비트 결합에 의한 밴드 분리와는 다름.
• 자외선-적외선-광학 효과는 크고 일반적인 페로자성체와 유사하며, 이는 스핀-오비트 결합에 의해 반대 Kramers 노드 표면이 갭이 생기면서 발생함.
• 비정상적 운반 특성의 주요 기여는 스핀-오비트 결합된 반대 Kramers 노드 표면에서 비롯되며, 이는 페로자성체에서의 와이울 점 또는 노드 라인과는 다른 메커니즘임.