[논문 리뷰] Probing the role of Nd3+ ions in the weak multiferroic character of NdMn2O5 by optical spectroscopies

S. Mansouri, S. Jandl외 7명|arXiv (Cornell University)|2018. 10. 18.

Multiferroics and related materials참고 문헌 44인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 라만 및 적외선 분광법을 사용하여 NdMn2O5에서 Nd3+ 이온이 약한 다중철성 거동에 기여하는 방식을 조사한다. 연구는 TC ~28 K 이하에서 Mn3+ 이온과의 상호작용으로 인해 Nd3+ 이온이 기초 상태의 크라머스 이중도의 degeneracy를 해소함으로써 (Δ₀ ~7.5 cm⁻¹) 자기 및 전기적 정렬에 필수적인 역할을 한다고 밝혀내었으며, 온도 및 외부 자기장에 따른 결정장 진동수의 변화를 직접적으로 규명하였다.

ABSTRACT

Raman and infrared spectroscopies are used as local probes to study the dynamics of the Nd-O bonds in the weakly multiferroic NdMn2O5 system. The temperature dependence of selected Raman excitations reveals the splitting of the Nd-O bonds in NdMn2O5. The Nd3+ ion crystal field (CF) excitations in NdMn2O5 single crystals are studied by infrared transmission as a function of temperature, in the 1800-8000 cm-1 range, and under an applied magnetic field up to 11 T. The frequencies of all 4Ij crystal-field levels of Nd3+ are determined. We find that the degeneracy of the ground-state Kramers doublet is lifted (Δ0 ~7.5 cm-1) due to the Nd3+-Mn3+ interaction in the ferroelectric phase, below TC ~ 28 K. The Nd3+ magnetic moment mNd(T) and its contribution to the magnetic susceptibility and the specific heat are evaluated from Δ0(T) indicating that the Nd3+ ions are involved in the magnetic and the ferroelectric ordering observed below ~ 28 K. The Zeeman splitting of the excited crystal field levels of the Nd3+ ions at low temperature is also analyzed.

연구 동기 및 목표

• NdMn2O5에서 Nd3+ 이온이 약한 다중철성 거동에 기여하는 방식을 이해하는 것.
• 진동 분광법을 활용해 Nd-O 결합의 국소적 동역학을 조사하는 것.
• Nd3+의 결정장 에너지 준위를 특정하고, 그 온도 및 자기장 의존성을 규명하는 것.
• Nd3+의 자화모멘트를 평가하고, 이가 시스템의 자화율 및 비열에 미치는 영향을 분석하는 것.
• 약 28 K 이하에서 동시적인 자기 및 전기적 정렬에 있어 Nd3+의 역할을 명확히 하는 것.

제안 방법

• 라만 분광법을 사용하여 NdMn2O5 단일결정에서 Nd-O 결합과 관련된 온도 의존성 진동 모드를 조사하였다.
• 적외선 투과 분광법을 통해 1800–8000 cm⁻¹ 범위에서 온도 및 자기장(최대 11 T) 변화에 따른 Nd3+의 결정장 진동수를 측정하였다.
• 적외선 스펙트럼에서 모든 4Ij 결정장 준위의 진동수를 추출하여 에너지 준위 구조를 분석하였다.
• 저온에서의 자화상태 분리 현상을 분석하여 자기 상호작용을 탐구하였다.
• 기초 상태 이중도 분리의 온도 의존성(Δ₀(T))을 이용해 Nd3+ 이온의 자화모멘트와 거시적 성질에 기여하는 정도를 유추하였다.
• 이론적 분석을 통해 Δ₀(T)를 자화율 및 비열과 연결하여 Nd3+ 이온의 기여도를 정량화하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Nd3+ 이온은 NdMn2O5의 다중철성 정렬에 어떻게 기여하는가?
• RQ2 Nd3+ 기초 상태의 크라머스 이중도 분리의 기원은 무엇이며, 온도 및 자기장 변화에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ3 Nd3+ 이온은 다중철성 상에서 자화율 및 비열에 어느 정도 기여하는가?
• RQ4 외부 자기장에 대해 Nd3+의 결정장 준위는 어떻게 반응하며, 이는 그들의 자기 상호작용을 어떻게 드러내는가?
• RQ5 Nd3+-Mn3+ 상호작용은 약 28 K 이하에서 다중철성 상태를 안정화시키는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• NdMn2O5의 기초 상태 크라머스 이중도의 비퇴화는 TC ~28 K 이하의 전기적 상에서 Mn3+ 이온과의 상호작용으로 인해 약 7.5 cm⁻¹ 정도 해소된다.
• 분리의 온도 의존성(Δ₀(T))은 직접적으로 Nd3+ 이온의 자화모멘트와 시스템의 자화율 기여도를 반영한다.
• Nd3+ 이온은 비열에 상당한 기여를 하며, 다중철성 상의 저에너지 진동수에 기여하는 역할을 함을 시사한다.
• 저온에서의 자화상태 분리 현상은 Nd3+ 이온의 자기적 성질과 외부 자기장에 대한 결합을 확인한다.
• 1800–8000 cm⁻¹ 범위에서 관측된 결정장 전이가 완전히 분리되어 있으며, 이는 NdMn2O5 내에서 Nd3+의 모든 4Ij 준위를 정확히 규명할 수 있게 하였다.
• 자료는 Nd3+ 이온이 수동적인 관찰자만이 아니라, NdMn2O5의 다중철성 정렬 메커니즘에 본질적으로 관여하고 있음을 확인한다.