[논문 리뷰] Pulsed polarisation for robust DNP

Ilai Schwartz, Jochen Scheuer외 9명|arXiv (Cornell University)|2017. 10. 04.

Atomic and Subatomic Physics Research인용 수 30

한 줄 요약

이 논문은 펄스 구조를 통해 해밀토니안을 설계함으로써 다이아몬드 내 질소빈약(VN) 중심에서 빠르고 강건한 동적 핵스핀 극화(DNP)를 가능하게 하는 PulsePol라는 펄스 극화 프로토콜을 소개한다. 이 방법은 마이크로파워 및 주파수 오프셋 오차가 존재하는 상황에서도 효율적인 핵스핀 극화를 달성하며, 실험적 검증을 통해 높은 극화 이행 정밀도와 다양한 조건에서의 강건성을 입증하였다.

ABSTRACT

Dynamical nuclear polarisation (DNP) is an important technique that uses polarisation transfer from electron to nuclear spins to achieve nuclear hyperpolarisation. As the electron spin of the nitrogen vacancy (NV) centres in diamond can be optically initialised nearly perfectly even at room temperature and ambient conditions, new opportunities become possible by the combination of efficient DNP with optically polarised NV centres. Among such applications are nanoscale nuclear magnetic resonance spectroscopy of liquids, hyperpolarised nanodiamonds as MRI contrast agents as well as the initialisation of nuclear spin based diamond quantum simulators. Current realisations of DNP perform the polarisation transfer by achieving energetic resonance between electrons and nuclei via carefully tuned microwave fields or by using quasi-adiabatic sweep-based schemes across resonance points. The former limits robustness against control errors while the latter limits polarisation rates, making the realisation of the applications extremely challenging. Here we introduce the concept of Hamiltonian engineering by pulse sequences and use it for the systematic design of polarisation sequences that are simultaneously robust and fast. We derive sequences theoretically and demonstrate experimentally that they are capable of efficient polarisation transfer from an optically polarised nitrogen-vacancy centre in diamond to the surrounding $^{13}$C nuclear spin bath even in the presence of control errors, making it an ideal tool for the realisation of the above NV centre based applications.

연구 동기 및 목표

• 다이아몬드 내 NV 중심을 대상으로 한 동적 핵스핀 극화(DNP) 프로토콜에서 속도와 강건성 간의 상충 관계를 극복하기 위해.
• 마이크로파워 변동, 주파수 오프셋, 자기장 불균일성과 같은 요인에도 불구하고 높은 극화 이행 효율을 유지하는 DNP 시퀀스를 개발하기 위해.
• 나노스케일 NMR, 초극화 MRI 대조제, 핵스핀 기반 양자 시뮬레이터와 같은 실용적 응용을 가능하게 하기 위해.
• 해밀토니안 설계를 통해 설계된 펄스 시퀀스가 빠른 극화와 실험적 불완전성에 대한 저항성이라는 두 가지 성능을 동시에 달성할 수 있음을 입증하기 위해.

제안 방법

• PulsePol 프로토콜은 짧은 펄스와 긴 대기 시간 간격을 통해 효과적 해밀토니안을 설계하여, 다중 사이클에 걸쳐 공명적 극화 이행을 가능하게 한다.
• 펄스 간격 동안 전자-핵 스핀 상호작용을 동적으로 재초점화함으로써 광범위한 스펙트럼 범위에서 공명 조건을 유지하도록 설계되었다.
• 이 방법은 극화 이행이 펄스 동안만 일어나는 것이 아니라, 펄스 간의 대기 시간 동안 시간이 누적됨에 따라 극화가 축적된다는 사실을 활용한다.
• 이 프로토콜은 두 부분으로 구성된 시퀀스로 실험적으로 구현되었으며, 첫 번째 단계로 PulsePol이 50 사이클에 걸쳐 핵스핀 배경을 |↑⟩ 상태로 극화하고, 두 번째 단계로 표준 NOVEL 시퀀스를 사용하여 |↓↓↓…⟩ 상태로 완전히 극화한다.
• 강건성은 마이크로파 드라이브 주파수와 NV 전이 주파수 사이의 제어된 오프셋 Δ를 도입하여 테스트하였으며, Rabi 주파수는 ±5% 이내로 안정화되었다.
• PulsePol 하에서 엔트레인지먼트 및 극화 역학을 모델링하기 위해, 확산 스핀과 상호작용하는 표면 NV 엔세블의 수치 시뮬레이션은 텐서 네트워크 방법(TEBD)을 사용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 마이크로파력 및 주파수 오프셋 오차에 대해 강건하면서도 높은 속도를 갖는 펄스 DNP 프로토콜을 설계할 수 있는가?
• RQ2 펄스 시퀀스를 통한 해밀토니안 설계가 NV 중심 기반 DNP에서 극화 이행 효율을 얼마나 향상시킬 수 있는가?
• RQ3 자기장 불균일성 및 NV 공명 주파수 분포와 같은 실제 실험 조건에서 PulsePol 시퀀스는 어떻게 성능을 발휘하는가?
• RQ4 약한 초합성 상호작용 또는 낮은 전자스핀 농도를 갖는 시스템, 예를 들어 확산 분자와 상호작용하는 표면 NV 중심과 같은 시스템으로 PulsePol 프로토콜을 확장할 수 있는가?
• RQ5 펄스 간 대기 시간이 공명적 극화 축적과 강건성 향상에 어떻게 기여하는가?

주요 결과

• PulsePol 시퀀스는 Rabi 주파수 변동이 ±5% 이내일지라도 효율적인 핵스핀 극화 이행을 달성하며, 높은 강건성을 입증하였다.
• 실험 결과, 오프셋 조건에서 표준 ISE 및 NOVEL 프로토콜보다 PulsePol의 극화 이행 효율이 높음을 확인하였다.
• 재극화 단계 동안 핵스핀 극화 신호의 포화 곡선은 PulsePol에서 곡선 아래 면적이 최대가 되며, 이는 높은 이행 효율을 확인한다.
• TEBD 알고리즘을 사용한 시뮬레이션 결과, PulsePol 하에서 엔트레인지먼트 성장이 제한됨을 확인하였으며, 확산 스핀과 상호작용하는 표면 NV 시스템의 효율적 시뮬레이션 가능성을 입증하였다.
• 초합성 분리나 g-텐서 이방성으로 인한 전자 스펙트럼 라인의 넓어짐에 대해서도 강건하여, 실제 NV 중심의 비균일한 라인 넓이 조건에 적합하다.
• NV 공명 주파수의 넓은 범위(표준편차 ±20 MHz)에서도 높은 성능을 유지함으로써, 엔세블 기반 응용에 적합함을 입증하였다.