[논문 리뷰] QSGW: Quasiparticle Self consistent GW with ladder diagrams in W

Brian T. Cunningham, Myrta Gruening외 2명|arXiv (Cornell University)|2021. 06. 10.

Surface and Thin Film Phenomena인용 수 16

한 줄 요약

이 논문은 브릴루앙 영역의 모든 k-점에서 투과 행렬에 대한 베티-살파터 방정식을 풀어 스크리닝된 쿠론 상호작용 W에 계단도형을 통한 정점 보정을 포함하는 QSGW^을 도입한다. 이 방법은 RPA 기반 QSGW에서 흔히 발생하는 밴드 갭 과대평가 문제를 크게 감소시키며, 특히 sp 반도체와 니켈 산화물(NiO) 및 cobalt 산화물(CoO)과 같은 강한 상관관계를 가지는 산화물에서 효과적이다. 잔류 오차의 주요 원인은 무시된 전자-음향파 기여이다.

ABSTRACT

We present an approach to calculate the electronic structure for a range of materials using the quasiparticle self-consistent GW method with vertex corrections included in the screened Coulomb interaction W. This is achieved by solving the Bethe-Salpeter equation for the polarization matrix at all k-points in the Brillouin zone. We refer to this method as QSGW^. We show that including ladder diagrams in W can greatly reduce the band gap overestimation of RPA-based QSGW. The resultant discrepency of the calculated band gap in this method is then attributed mostly to the fact that electron-phonon contributions to W are neglected; which would allow one to then obtain an estimate for the size of this effect. We present results for a range of systems from simple sp semiconductors to the strongly correlated systems NiO and CoO. Results for systems where the RPA-based QSGW band gap is larger than expected are investigated, and an estimate for the Frolich contribution to the gap is included in a few polar compounds where QSGW can overestimate the gap by as much as 2 eV. The improvement over QSGW for the dielectric constants is also presented

연구 동기 및 목표

• RPA 기반 준입자 자기일관 GW(QSGW) 계산에서 지속적인 밴드 갭 과대평가 문제를 해결하기 위해.
• 스크리닝된 쿠론 상호작용 W에서 정점 보정, 특히 계단도형의 역할이 전자 구조 예측 향상에 기여하는지 조사하기 위해.
• QSGW에서 무시된 전자-음향파 기여가 밴드 갭 오차에 미치는 영향을 정량화하기 위해.
• 밴드 갭 오차가 특히 큰 강한 상관관계를 가지는 시스템, 예를 들어 NiO와 CoO와 같은 시스템으로 QSGW를 확장하기 위해.

제안 방법

• 브릴루앙 영역의 모든 k-점에서 투과 행렬에 대한 베티-살파터 방정식을 풀어 스크리닝된 쿠론 상호작용 W에 정점 보정을 포함한다.
• W에 계단도형을 통합하여 랜덤 단계 근사(RPA)를 초월한 전자-전자 상호작용 기술을 향상시킨다.
• 수정된 W를 준입자 자기일관 GW 프레임워크에 통합하여 전자 구조를 자기일관적으로 계산한다.
• sp 반도체와 니켈 산화물(NiO) 및 코발트 산화물(CoO)과 같은 전이 금속 산화물과 같은 다양한 물질에 이 방법을 적용한다.
• 전자-음향파 결합 기여를 비교 분석함으로써 밴드 갭 오차에 미치는 영향을 추정한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 W에서 정점 보정이 RPA 기반 QSGW에서 sp 반도체의 밴드 갭 과대평가를 어느 정도 감소시키는가?
• RQ2 극성 화합물에서 QSGW^의 잔류 밴드 갭 오차에 전자-음향파 기여가 얼마나 기여하는가?
• RQ3 QSGW^은 NiO와 CoO와 같은 강한 상관관계를 가지는 산화물의 전자 구조를 정확하게 기술할 수 있는가?
• RQ4 W에 계단도형을 포함함으로써 표준 QSGW에 비해 유전율 상수에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 QSGW^에서 전자-음향파 효과를 무시할 경우 밴드 갭 예측에 어떤 정량적 영향을 미치는가?

주요 결과

• 베티-살파터 방정식을 통한 W에서 계단도형의 포함은 RPA 기반 QSGW에서 관찰된 밴드 갭 과대평가를 특히 sp 반도체에서 크게 감소시킨다.
• RPA 기반 QSGW가 밴드 갭을 최대 2 eV 과대평가하는 시스템, 예를 들어 NiO와 CoO에서는 QSGW^이 실험 값과의 일치를 상당히 향상시킨다.
• QSGW^의 잔류 밴드 갭 오차는 주로 W에서 전자-음향파 기여를 무시함으로써 기인하며, 이는 잔류 불일치를 설명할 수 있다.
• 표준 QSGW에 비해 유전율 상수 예측이 향상되어 더 나은 스크리닝 특성을 나타낸다.
• 일부 극성 화합물에 대해 프뢰리히 전자-음향파 기여가 밴드 갭에 미치는 영향을 추정하였으며, 잔류 오차의 원인으로서의 역할을 부각시켰다.