[논문 리뷰] Quantitative theory of magnetic interactions in solids

A. Szilva, Y. O. Kvashnin외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 06. 06.

Magnetic properties of thin films인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 밀도함수이론(DFT)과 동적 평균장이론(DMFT)을 사용하여 고체에서 원자 간 스핀 상호작용—하이젠베르크 스핀 상호작용, 증류오쇼프스크리-모리아 상호작용, 비대칭 대칭 상호작용—을 정량적으로 계산하기 위한 종합적인 아비니시오 이론 프레임워크를 제시한다. 이는 작은 초세포에서의 전자 구조 계산과 대규모 자성 시스템(수천 개 원자)에 대한 효과적 스핀 해밀토니안 사이에 엄밀한 연결을 수립하여, 2차원 자성체, 전이 금속 산화물, 분자 자성체를 포함한 다양한 재료에서 면진파 분포와 자성 성질을 정확하게 예측할 수 있도록 한다.

ABSTRACT

In this report we review the method of explicit calculations of interatomic exchange interactions of magnetic materials. This involves exchange mechanisms normally referred to as Heisenberg exchange, Dzyaloshinskii-Moriya interaction and anisotropic symmetric exchange. The connection between microscopic theories of the electronic structure, such as density functional theory or dynamical mean field theory, and interatomic exchange, is given in detail. The different aspects of extracting information for an effective spin Hamiltonian that involves thousands of atoms, from electronic structure calculations considering significantly fewer atoms (1-50) is highlighted. Examples of exchange interactions of a large group of materials is presented, which involves heavy elements of the 3d period, alloys between transition metals, Heusler compounds, multilayer systems as well as overlayers and adatoms on a substrate, transition metal oxides, 4f elements, magnetic materials in two dimensions and molecular magnets. Where possible, a comparison to experimental data is made, that naturally becomes focused on the magnon dispersion. The influence of relativity is reviewed for a few cases, as is the importance of dynamical correlations. Development to theories that handle out of equilibrium conditions is also described here. The review ends with a short description of extensions of the theories behind explicit calculations of interatomic exchange, to non-magnetic situations, e.g. that describe chemical (charge) order and superconductivity.

연구 동기 및 목표

• 자기 고체 내 원자 간 상호작용(등방성, 비등방성, 증류오쇼프스크리-모리아 상호작용 포함)에 대한 정량적이고 아비니시오 이론의 개발.
• 소규모 단위세포(1–50 원자)에서의 계산을 통해 DFT 및 DMFT와 같은 마이크로스코픽 전자 구조 이론을 효과적 스핀 해밀토니안(수천 개 원자)으로 연결하는 것.
• 3d 전이 금속에서 2차원 자성체, 분자 시스템에 이르기까지 광범위한 재료에서 면진파 분포와 자성 성질을 정확하게 예측할 수 있도록 하는 것.
• 상대성 효과, 동적 상관관계, 평형 외 조건을 포함한 이론의 확장으로 功能성 재료에 대한 예측 능력을 향상시키는 것.
• 다체 이론의 기초적 유사성에 기반해 전하 순서 및 초전도성과 같은 비자성 현상에 대한 적용 가능성을 보여주는 것.

제안 방법

• DFT 내에서 비정렬 스핀 Kohn-Sham 해밀토니안을 사용하여 선형 반응 이론을 적용해 스핀 수용도를 계산한다.
• 자기 국소력 정리와 에너지 변화 형식을 활용해 제1원리에서 이차 상호작용 상수를 유도한다.
• 스핀의 회전에 대해 1차 섭동 이론을 적용하여 상호작용 상수 J_ij, D_ij(DM 벡터), 대칭 비대칭 항을 추출한다.
• 그린 함수 분해와 합 규칙을 사용하여 전자 구조에 기반한 상호작용의 물리적 기원을 해석한다.
• 국소 스핀 모델(온사이트)과 글로벌 스핀 모델(장거리)을 모두 적용하여 복잡한 자성 구조를 다룰 수 있도록 한다.
• 다체 이론의 경로 적분 및 파인만 도형 기법을 사용해 평형 이외의 조건으로 이론을 확장하여 비평형 동역학과 집단 현상을 기술할 수 있도록 한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 원자 간 상호작용(하이젠베르크, 증류오쇼프스크리-모리아, 비대칭)은 어떻게 제1원리 전자 구조 계산에서系통적으로 유도될 수 있는가?
• RQ2 소규모 전자 구조 계산(1–50 원자)과 대규모 자성 시스템(수천 원자)에 대한 효과적 스핀 해밀토니안 사이의 정량적 연결은 무엇인가?
• RQ3 상대성 효과와 전자 상관관계(DMFT를 통한)는 상호작용의 크기와 대칭성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 이 이론적 프ORMALISM은 다양한 재료에서 면진파 분포를 얼마나 정확하게 예측할 수 있으며, 실험 데이터와의 비교는 어떠한가?
• RQ5 이 이론적 프레임워크는 전하 순서 및 초전도성과 같은 비자성 현상을 기술하는 데 확장될 수 있는가?

주요 결과

• 이 방법은 3d 전이 금속, 헤우슬러 화합물, 다층막, 2차원 자성체, 분자 자성체 등 다양한 재료에서 상호작용을 정확하게 아비니시오 계산할 수 있으며, 실험적 면진파 분포와 양호한 일치를 보인다.
• 상대성 효과는 특히 무거운 원소나 반전 대칭이 깨진 시스템에서 증류오쇼프스크리-모리아 상호작용과 비대칭 상호작용에 크게 영향을 미친다.
• DMFT가 포착하는 동적 상관관계는 4f 원소와 전이 금속 산화물과 같은 강한 상관관계를 가지는 시스템의 상호작용을 정확히 기술하는 데 필수적이다.
• 이론적 프ORMALISM은 MnSi와 FeGe와 같은 시스템에서 비정렬 자성 기저 상태와 스핀 텍스처를 성공적으로 예측하여 실험 결과와 일치한다.
• 다체 이론의 경로 적분 기반 비평형 조건 확장은 초고속 스핀 동역학과 레이저 유도 자성 현상을 연구하는 데 길을 열어 놓는다.
• 공통된 다체 이론 형식을 통해 전자기적 집단 현상뿐 아니라 전하 순서 및 초전도성과 같은 비자성 집단 현상까지 통합적인 이론적 기반을 제공한다.