[논문 리뷰] Quantitatively Predicting Modal Thermal Conductivity of Nanocrystalline Si by full band Monte Carlo simulations

Lina Yang, Yi Jiang외 1명|arXiv (Cornell University)|2021. 08. 05.

Thermal properties of materials참고 문헌 50인용 수 10

한 줄 요약

이 연구는 나노결정질 실리콘(nc-Si)에서 모드별 열전도도를 예측하기 위해 전체 격자 분산과 모드 해상도가 있는 원자적 그린 함수(AGF)를 갖춘 분산 감소 몬테카를로(VRMC) 시뮬레이션을 제시한다. 결정립 경계 산란 효과를 비정질 Si로 모델링한 인터페이스를 통해 정확하게 포착하였으며, 10 nm에서 550 nm까지의 결정립 크기 범위에서 실험 결과와 뛰어난 일치를 보였고, 결정립 크기가 감소함에 따라 열전도도가 빌키 실리콘의 54%에서 3%로 감소함을 확인하였다.

ABSTRACT

Thermal transport of nanocrystalline Si is of great importance for the application of thermoelectrics. A better understanding of the modal thermal conductivity of nanocrystalline Si will be expected to benefit the efficiency of thermoelectrics. In this work, the variance reduced Monte Carlo simulation with full band of phonon dispersion is applied to study the modal thermal conductivity of nanocrystalline Si. Importantly, the phonon modal transmissions across the grain boundaries which are modeled by the amorphous Si interface are calculated by the mode-resolved atomistic Greens function method. The predicted ratios of thermal conductivity of nanocrystalline Si to that of bulk Si agree well with that of the experimental measurements in a wide range of grain size. The thermal conductivity of nanocrystalline Si is decreased from 54 percent to 3 percent and the contribution of phonons with mean free path larger than the grain size increases from 30 percent to 96 percnet as the grain size decreases from 550 nm to 10 nm. This work demonstrates that the full band Monte Carlo simulation using phonon modal transmission by the mode-resolved atomistic Greens function method can capture the phonon transport picture in complex nanostructures, and therefore can provide guidance for designing high performance Si based thermoelectrics.

연구 동기 및 목표

• 넓은 범위의 결정립 크기에서 나노결정질 실리콘(nc-Si)의 모드별 열전도도를 정량적으로 예측하기.
• 물리적으로 정확한 인터페이스 전달 특성을 사용하여 결정립 경계 산란이 진동파 운반에 미치는 영향을 조사하기.
• 복합적인 나노구조에서 진동파 운반을 모델링하기 위해 전체 밴드 VRMC 시뮬레이션과 모드 해상도가 있는 AGF의 융합 효과를 평가하기.
• 모드 기여도를 이해함으로써 고성능 Si 기반 열전재료 설계를 위한 예측 프레임워크를 제공하기.

제안 방법

• 준-구배기 진동파 운반을 모델링하기 위해 전체 진동파 밴드 분산를 갖춘 분산 감소 몬테카를로(VRMC) 시뮬레이션을 사용하였다.
• 결정립 경계를 비정질 Si(a-Si) 인터페이스로 모델링하여 주파수 의존성 진동파 전달 계수를 계산하기 위해 모드 해상도가 있는 원자적 그린 함수(AGF)를 사용하였다.
• 인터페이스 전달 효과를 평가하기 위해 두께가 다른 a-Si 층(4~6개 탄소 체인, 2.172~3.259 nm)을 사용하여 결정립 경계를 모델링하였다.
• 전달도와 평균 자유로움 길이에 가중치를 부여한 진동파 모드 기여도를 통합하여 열전도도 비율을 계산하였다.
• 10 nm에서 550 nm까지의 다양한 결정립 크기에서 실험 측정치와 결과를 검증하였다.
• 진동파 주파수와 평균 자유로움 길이에 따라 누적 열전도도 기여도를 분석하여 주요 운반 메커니즘을 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 전체 밴드 VRMC와 모드 해상도가 있는 AGF를 사용할 때 nc-Si의 열전도도를 다양한 결정립 크기에서 얼마나 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 결정립 크기보다 평균 자유로움 길이(MFP)가 큰 진동파가 nc-Si의 총 열전도도에 기여하는 비율은 얼마인가?
• RQ3 비정질 Si 인터페이스로 모델링한 결정립 경계를 통과하는 진동파 전달도는 주파수와 인터페이스 두께에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ4 결정립 크기가 감소함에 따라 열전도도 감소에 기여하는 인터페이스 전달도의 기여도는 어느 정도인가?
• RQ5 100 nm 이하의 결정립 크기를 가진 nc-Si에서 저주파 진동파(<3 THz)는 열 운반에 얼마나 기여하는가?

주요 결과

• nc-Si의 예측된 열전도도 비율(550 nm에서 빌키 실리콘 대비 54%, 10 nm에서 3%)은 넓은 결정립 크기 범위에서 실험 측정치와 일치한다.
• 결정립 크기가 550 nm에서 10 nm로 감소함에 따라 MFP가 결정립 크기 이상인 진동파가 총 열전도도의 30%에서 96%까지 기여한다.
• 저주파 진동파(<3 THz)는 결정립 크기가 550 nm에서 10 nm로 감소함에 따라 nc-Si의 열전도도의 37%에서 57%를 기여한다.
• a-Si 인터페이스를 통과하는 진동파 전달도는 저주파에서 높고 주파수가 증가함에 따라 급격히 감소하며, 이는 저주파 우세성의 원인을 설명한다.
• a-Si 인터페이스 두께 5 CC(2.716 nm)가 실험적 열전도도 비율을 가장 잘 재현하여 인터페이스 모델의 타당성을 입증한다.
• a-Si 두께를 4 CC에서 6 CC로 증가시키면 저주파 전달도와 총 열전도도가 약간 감소하여 인터페이스 구조에 민감함을 시사한다.