[논문 리뷰] Quantum Electronic Transport Across "Bite" Defects in Graphene Nanoribbons

Michele Pizzochero, Kristiāns Čerņevičs외 5명|arXiv (Cornell University)|2020. 06. 26.

Graphene research and applications참고 문헌 51인용 수 26

한 줄 요약

이 연구는 바닥에서 합성된 아치형 그래핀 나노리본(AGNRs)에서 '물림' 결함—그래핀 나노리본 가장자리에서 벤젠 고리가 누락된 결함—이 주요 구조적 불순물임을 규명한다. 특히 9-AGNRs에서 이러한 결함은 강하게 집합하며 양자 전하 운반을 심각하게 방해한다. 특히 밴드 간편 근처에서 그러한 영향이 두드러지며, 처음으로 원자구조 계산을 통해 전도도 억제가 크게 발생하고, 나노전자 소자 응용을 위한 설계 지침을 제공한다.

ABSTRACT

On-surface synthesis has recently emerged as an effective route towards the atomically precise fabrication of graphene nanoribbons of controlled topologies and widths. However, whether and to which degree structural disorder occurs in the resulting samples is a crucial issue for prospective applications that remains to be explored. Here, we experimentally identify missing benzene rings at the edges, which we name "bite" defects, as the most abundant type of disorder in armchair nanoribbons synthesized by the bottom-up approach. First, we address their density and spatial distribution on the basis of scanning tunnelling microscopy and find that they exhibit a strong tendency to aggregate. Next, we explore their effect on the quantum charge transport from first-principles calculations, revealing that such imperfections substantially disrupt the conduction properties at the band edges. Finally, we generalize our theoretical findings to wider nanoribbons in a systematic manner, hence establishing practical guidelines to minimize the detrimental role of such defects on the charge transport. Overall, our work portrays a detailed picture of "bite" defects in bottom-up armchair graphene nanoribbons and assesses their effect on the performance of carbon-based nanoelectronic devices.

연구 동기 및 목표

• 바닥에서 합성된 아치형 그래핀 나노리본에서 가장 흔한 구조적 결함을 규명하고 특성화하기.
• 고해상도 현미경을 사용하여 이러한 결함의 공간 분포 및 집합 행동을 규명하기.
• '물림' 결함이 9-AGNRs의 양자 전자 운반에 미치는 영향을 평가하기.
• 탄소 기반 나노전자 소치에서 결함 유도 성능 저하를 최소화하기 위한 실용적 설계 규칙 수립하기.

제안 방법

• Au(111) 기질 상에서 3’,6’-다이요오도-1,1’:2’,1”-테르펜릴(DITP) 전구체의 표면 합성을 사용하여 9-AGNRs를 제작하기.
• 저온 스캐닝 턨널링 현미경(STM)과 CO 기능화된 터치를 사용한 비접촉 원자력 현미경(NC-AFM)을 활용하여 원자 척도의 결함를 이미징하기.
• 결함 위치에 대한 쌍 분포 함수 분석을 수행하여 공간 상관관계와 집합 경향성을 정량화하기.
• 전자 구조, 전도도, 국소 상태 밀도를 계산하기 위해 처음으로 원자구조 밀도 함수 이론(DFT) 계산을 수행하기.
• 중간 전압 영역에서의 I-V 특성을 피팅하고 운반 거동을 추출하기 위해 Simmons의 터널링 공식을 사용하기.
• 결함 영향을 광역적으로 일반화하기 위해 더 넓은 n-AGNRs(9 ≤ n ≤ 14)에 대한 분석을 확장하기.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 바닥에서 합성된 아치형 그래핀 나노리본에서 가장 흔한 종류의 구조적 결함은 무엇인가?
• RQ2 결함은 어떻게 공간적으로 분포되어 있으며, 집합 경향성을 보이는가?
• RQ3 '물림' 결함이 9-AGNRs의 양자 전하 운반에 얼마나 심각하게 방해를 가하는가? 특히 밴드 간편 근처에서.
• RQ4 결함 구성과 나노리본 폭에 따라 결함이 있는 AGNRs의 전자적 및 운반 특성은 어떻게 변화하는가?
• RQ5 이론적 모델을 사용하여 결함 최소화된 AGNRs의 예측 및 설계를 유도할 수 있는가?

주요 결과

• '물림' 결함—리본 가장자리에서 벤젠 고리가 누락된 결함—은 바닥에서 합성된 9-AGNRs에서 가장 흔한 구조적 불순물로 규명되었으며, 밀도는 0.19 ± 0.10 nm⁻¹이다.
• 결함은 강한 집합성을 보이며, 서로 약 2 nm 이내에 존재할 가능성이 매우 높으며, 특히 같은 가장자리에 위치할 경우 더욱 그렇다.
• 동일한 가장자리에 존재하는 결함 수는 반대 가장자리에 비해 약 두 배이다. 이는 가장자리 선택적 결함 형성 경향을 시사한다.
• 처음으로 원자구조 계산을 통해 '물림' 결함이 밴드 간편 근처에서 전도도를 크게 억제하며, 구동 운반을 방해함을 규명하였다.
• 결함이 있는 9-AGNRs의 전도도는 청결한 상태와 크게 다름을 보이며, I-V 곡선은 중간 전압 영역에서 I ∝ (V + V³) 형태의 Simmons 공식에 잘 맞는다.
• n-AGNRs(9 ≤ n ≤ 14)에 대한 체계적 분석을 통해, 결함 영향은 좁은 리본에서 가장 심각하며, 이를 최소화하기 위한 설계 규칙을 제공한다.