[논문 리뷰] QUBO-based density matrix electronic structure method

Christian F. A. Negre, Alejandro López‐Bezanilla외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 01. 12.

Quantum Computing Algorithms and Architecture인용 수 5

한 줄 요약

이 논문은 전자 구조 문제를 해결하기 위해 양자 안내법을 적용할 수 있도록 전자 밀도 행렬을 계산하기 위한 QUBO 기반 방법을 제안한다. 직접 QUBO로 밀도 행렬을 구성하는 것은 가능하지만, O(N³) 스케일링과 제한된 정밀도 문제를 야기하며, 시험된 경우에 양자 안내법이 고전적 시뮬레이티드 안내법보다 우월한 성능을 보이지 않는다.

ABSTRACT

Density matrix electronic structure theory is used in many quantum chemistry methods to "alleviate" the computational cost that arises from directly using wave functions. Although density matrix based methods are computationally more efficient than wave functions based methods, yet significant computational effort is involved. Since the Schrödinger equation needs to be solved as an eigenvalue problem, the time-to-solution scales cubically with the system size, and is solved as many times in order to reach charge or field self-consistency. We hereby propose and study a method to compute the density matrix by using a quadratic unconstrained binary optimization (QUBO) solver. This method could be useful to solve the problem with quantum computers, and more specifically, quantum annealers. The method hereby proposed is based on a direct construction of the density matrix using a QUBO eigensolver. We explore the main parameters of the algorithm focusing on precision and efficiency. We show that, while direct construction of the density matrix using a QUBO formulation is possible, the efficiency and precision have room for improvement. Moreover, calculations performing Quantum Annealing with the D-Wave's new Advantage quantum processing units is compared with classical Simulated annealing, further highlighting some problems of the proposed method. We also show some alternative methods that could lead to a better performance of the density matrix construction.

연구 동기 및 목표

• 양자 화학에서 QUBO 솔버를 사용하여 전자 밀도 행렬을 계산할 수 있는지의 가능성을 탐색하는 것.
• 밀도 행렬을 구성하는 데 있어 양자 안내법이 고전적 방법보다 우월한 성능을 보일 수 있는지 평가하는 것.
• 정밀도 및 확장성과 관련된 QUBO 기반 밀도 행렬 구성의 주요 장애 요인을 규명하는 것.
• 더 효율적인 밀도 행렬 계산을 위한 대체 QUBO 기반 접근법을 제안하는 것.
• 이 경우에서 D-Wave의 Advantage 양자 프로세서의 성능을 고전적 시뮬레이티드 안내법과 비교 평가하는 것.

제안 방법

• 밀도 행렬 구성 문제를 직접적으로 이차형식 xᵀQx를 최적화하는 QUBO 고유값 문제로 공식화한다.
• QUBO 솔버로부터 확보한 고유벡터의 외적 곱의 합으로 밀도 행렬을 재구성한다.
• QUBO 공식화는 Kohn-Sham DFT 프레임워크에서 유도되며, 해밀토니안을 이진 최적화 문제로 매핑한다.
• 실수 값을 이진 표현으로 변환하여 매트릭스 요소를 인코딩함으로써 QUBO 호환성을 확보한다.
• 고전적 시뮬레이티드 안내법과 D-Wave의 Advantage 4.1 프로세서에서의 양자 안내법을 모두 사용하여 시험한다.
• 다른 접근법으로는 선형 스케일링 솔버, 그린 함수 통합, 전체 밀도 행렬에 대한 벡터화된 QUBO 공식화를 제안한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기존의 대각화 기법에 의존하지 않고 QUBO 고유값 솔버를 사용하여 전자 밀도 행렬을 정확하게 구성할 수 있는가?
• RQ2 QUBO를 통한 밀도 행렬 구성에서 양자 안내법이 고전적 시뮬레이티드 안내법보다 계산 성능에서 우월한가?
• RQ3 정밀도와 시스템 크기가 QUBO 기반 밀도 행렬 구성의 정확도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 QUBO 기반 방법에서 주요 오류의 원인은 무엇이며, 이는 시스템 크기와 점유 수에 따라 어떻게 스케일링되는가?
• RQ5 선형 시스템 기반 또는 그린 함수 기반의 대체 QUBO 공식화 방식이 성능 향상과 확장성 향상에 기여할 수 있는가?

주요 결과

• 직접 QUBO 기반 밀도 행렬 구성은 가능하지만, 반복적인 고유벡터 계산으로 인해 O(N³) 스케일링을 보이며, 이는 잠재적 양자 우위를 약화시킨다.
• 점유 수가 높아질수록, QUBO 솔버에서 사용하는 비트 정밀도에 관계없이 밀도 행렬의 오차가 급격히 증가한다.
• 더 높은 비트 정밀도는 수렴까지의 반복 수를 줄이지만, 시스템 크기 증가에 따른 증가하는 오차를 제거하지 못한다.
• D-Wave의 Advantage 프로세서에서의 양자 안내법은 테스트된 QUBO 공식화에서 고전적 시뮬레이티드 안내법보다 성능상의 이점이 없었다.
• 중첩 상태는 심각한 과제를 야기하며, 수렴을 위해 더 많은 반복 수가 필요하여 현재 접근법의 근본적 한계를 보여준다.
• 다른 방법들—예를 들어 QUBO 기반 선형 시스템 솔버, 그린 함수 통합, 벡터화된 밀도 행렬 QUBO 공식화—는 성능 향상 잠재력을 보이며 향후 연구의 유망한 방향으로 확인되었다.