[논문 리뷰] Raman spectral analysis of mixtures with one-dimensional convolutional neural network

M. Hamed Mozaffari, Li‐Lin Tay|arXiv (Cornell University)|2021. 06. 01.

Spectroscopy and Chemometric Analyses참고 문헌 36인용 수 9

한 줄 요약

이 논문은 사전 처리 또는 사후 처리 없이 다성분 화학 혼합물의 라만 스펙트럼 분석을 위한 자동화된 1D 컨volution 신경망인 RaMixNet I 및 II를 제안한다. RaMixNet I는 성분을 식별하는 데 100% 분류 정확도를 달성하며, RaMixNet II는 무작위 기저선을 사용한 데이터 증강을 통해 구성 성분 농도를 88%의 회귀 정확도로 정량화한다.

ABSTRACT

Recently, the combination of robust one-dimensional convolutional neural networks (1-D CNNs) and Raman spectroscopy has shown great promise in rapid identification of unknown substances with good accuracy. Using this technique, researchers can recognize a pure compound and distinguish it from unknown substances in a mixture. The novelty of this approach is that the trained neural network operates automatically without any pre- or post-processing of data. Some studies have attempted to extend this technique to the classification of pure compounds in an unknown mixture. However, the application of 1-D CNNs has typically been restricted to binary classifications of pure compounds. Here we will highlight a new approach in spectral recognition and quantification of chemical components in a multicomponent mixture. Two 1-D CNN models, RaMixNet I and II, have been developed for this purpose. The former is for rapid classification of components in a mixture while the latter is for quantitative determination of those constituents. In the proposed method, there is no limit to the number of compounds in a mixture. A data augmentation method is also introduced by adding random baselines to the Raman spectra. The experimental results revealed that the classification accuracy of RaMixNet I and II is 100% for analysis of unknown test mixtures; at the same time, the RaMixNet II model may achieve a regression accuracy of 88% for the quantification of each component.

연구 동기 및 목표

• 사전 처리 없이 라만 스펙트럼을 직접 분석할 수 있는 딥 러닝 프레임워크를 개발하는 것.
• 이전의 1D CNN 모델이 순수 화합물의 이진 분류에 국한되어 있었던 한계를 극복하는 것.
• 단일 스펙트럼 입력을 통해 복잡한 혼합물 내 화학 성분의 분류 및 정량을 동시에 수행할 수 있도록 하는 것.
• 모델 일반화 능력을 향상시키기 위해 무작위 기저선을 활용한 새로운 데이터 증강 기법을 도입하는 것.
• 실제 화학 혼합물에서 높은 정확도로 엔드 투 엔드 스펙트럼 인식 및 정량을 달성하는 것.

제안 방법

• 저자는 라만 스펙트럼 내 화학 성분을 분류하기 위해 최적화된 1D CNN 아키텍처인 RaMixNet I를 설계한다.
• RaMixNet II는 혼합물 내 성분 농도를 정량화하기 위해 회귀 학습을 위한 수정된 1D CNN 버전이다.
• 라만 스펙트럼에 무작위 기저선 이동을 추가하여 변동성을 시뮬레이션하고 강건성을 향상시키기 위해 데이터 증강 전략을 구현한다.
• 모델은 피크 검출 또는 기저선 보정이 필요 없는 원시 라만 스펙트럼에서 엔드 투 엔드로 훈련된다.
• 계층적인 스펙트럼 특징을 추출하기 위해 ReLU 활성화 함수와 풀링을 사용하는 다중 컨볼루션 레이어를 활용한다.
• 모델 성능을 검증하기 위해 전이 학습과 교차 검증을 활용하여 미리 보지 않은 테스트 혼합물에서의 성능을 평가한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 사전 처리 없이 다성분 라만 스펙트럼 혼합물의 성분을 식별하는 데 1D CNN 모델이 100% 분류 정확도를 달성할 수 있는가?
• RQ2 단일 딥 러닝 모델을 사용해 복잡한 혼합물 내 개별 성분을 정량화할 때 도달할 수 있는 회귀 정확도는 어느 정도인가?
• RQ3 무작위 기저선 증강 기법이 라만 스펙트럼 데이터에 대한 1D CNN의 일반화 능력 향상에 얼마나 효과적인가?
• RQ4 단일 딥 러닝 프레임워크가 라만 스펙트럼에서 다성분의 분류 및 정량을 동시에 수행할 수 있는가?
• RQ5 기본선 보정이나 피크 피팅 등의 사전 처리 단계에 의존하는 전통적 방법보다 제안된 방법이 우수한가?

주요 결과

• RaMixNet I는 모든 테스트된 미지의 혼합물에서 성분 식별에 대해 100% 분류 정확도를 달성했다.
• RaMixNet II는 혼합물 내 각 성분의 농도를 정량화하는 데 88%의 회귀 정확도를 보였다.
• 무작위 기저선 데이터 증강 기법의 사용이 모델의 강건성과 미리 보지 않은 스펙트럼 데이터에 대한 일반화 능력을 크게 향상시켰다.
• 모델는 수동적인 사전 처리, 예를 들어 기저선 보정이나 피크 검출이 필요 없는 원시 라만 스펙트럼을 직접 처리한다.
• 이 프레임워크는 확장 가능하며 혼합물 내 성분 수에 제한이 없어 다성분 분석에 적합하다.
• 결과는 1D CNN이 라만 분광법에서 분류 및 회귀 작업 모두에 대해 복잡한 스펙트럼 패턴을 효과적으로 학습할 수 있음을 확인한다.