[논문 리뷰] Rapid-Scan Nonlinear Time-Resolved Spectroscopy over Arbitrary Delay Intervals

Tobias Flöry, Vinzenz Stummer외 10명|arXiv (Cornell University)|2022. 11. 22.

Laser-Matter Interactions and Applications인용 수 1

한 줄 요약

이 논문은 이중채널 밀리줄 에너지 증폭기를 사용하여 전자적으로 조절 가능한 임의의 간격으로 80 fs에서 1 ms 이상의 간격을 가지는 펌프-프로브 펄스 쌍을 생성하는 고속 스캔 비선형 시간해상도 분광법을 제시한다. 주파수 조합 생성 후 레이저 증폭기에서 펄스를 게이팅하여, 기계적 지연선 없이 80 fs 이내의 정밀도를 확보하고 실시간 지연 재구성 기능을 구현함으로써, 각 지연점에서 최대의 신호 평균화를 달성하면서도 최소한의 수거 시간을 확보한다.

ABSTRACT

Femtosecond dual-comb lasers have revolutionized linear Fourier-domain spectroscopy by offering a rapid motion-free, precise and accurate measurement mode with easy registration of the combs beat note in the RF domain. Extensions of this technique found already application for nonlinear time-resolved spectroscopy within the energy limit available from sources operating at the full oscillator repetition rate. Here, we present a technique based on time filtering of femtosecond frequency combs by pulse gating in a laser amplifier. This gives the required boost to the pulse energy and provides the flexibility to engineer pairs of arbitrarily delayed wavelength-tunable pulses for pump-probe techniques. Using a dual-channel millijoule amplifier, we demonstrate programmable generation of both extremely short, fs, and extremely long (>ns) interpulse delays. A predetermined arbitrarily chosen interpulse delay can be directly realized in each successive amplifier shot, eliminating the massive waiting time required to alter the delay setting by means of an optomechanical line or an asynchronous scan of two free-running oscillators. We confirm the versatility of this delay generation method by measuring chi^(2) cross-correlation and chi^(3) multicomponent population recovery kinetics.

연구 동기 및 목표

• 초속도 펌프-프로브 분광법에서 기계적 지연선의 한계를 해결하기 위해, 빔 이격, 정렬 불안정성, 장시간 수거 시간을 감안한다.
• 비선형 시간해상도 분광법에 적합한 광범위한 다이내믹 레인지(프미세컨드에서 밀리초까지)에서 고정밀 전자 제어 지연을 실현한다.
• 전자적 지연 재구성과 샷 누적을 통해 어떤 지연점이라도 고속 반복 측정이 가능하며, 고신호대비잡음비를 확보한다.
• 퍼보스카이트와 같은 물질에서 프로세스가 프미세컨드에서 마이크로초까지 이르는 복잡한 다중 시간스케일 역학을 연구할 수 있도록 한다.

제안 방법

• 1 GHz 반복 주기의 단일 캐비티 프미세컨드 이중주파수 조합 오실레이터를 사용하여 정밀하고 안정적인 타이밍을 가진 주파수 조합 펄스를 생성한다.
• 공간적으로 다중화된 이중 증폭기 시스템을 도입하여 펄스 에너지를 증폭하고 두 출력 펄스를 독립적으로 제어할 수 있도록 한다.
• 증폭기에서 펄스 게이팅을 적용하여 사용자가 정의한 임의의 간격으로 지연된 특정 펄스 쌍을 선택하고 증폭한다.
• 저잡음 동기화 트리거 시스템을 사용하여 500 Hz 증폭기 반복 주기에서 시간 지터를 80 fs(Δt = 80 fs) 이내로 제한한다.
• 각 증폭기 샷마다 전자적 지연 재구성을 가능하게 하여 기계적 조정 없이도 어떤 지연 설정이라도 즉시 재접근할 수 있도록 한다.
• 250 Hz의 채퍼를 통합하여 잠금 진동 검출 기능을 구현함으로써 잠시 동안의 투과율 측정에서 신호대비잡음비를 향상시킨다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고에너지에서 80 fs 이내 정밀도를 확보하면서도 전자적으로 조절 가능한 임의의 간격을 가진 프미세컨드 펄스 쌍을 생성할 수 있는가?
• RQ2 기계적 또는 이종 스캐닝 방법에 비해 비선형 시간해상도 분광법의 수거 시간을 극적으로 단축시킬 수 있는가?
• RQ3 기계적 재조정이나 오실레이터 동기화 오차의 영향 없이 각 지연점에서 고신호대비잡음비 평균화를 달성할 수 있는가?
• RQ4 퍼보스카이트와 같은 물질에서 2 ps 이내의 캐리어 냉각 및 나노초 수준의 재결합과 같은 다중 시간스케일 역학을 해석할 수 있는가?
• RQ5 이 방법을 확장하여 캐리어드 펄스의 시간게이팅을 지원함으로써 빔 스위칭 및 시간-공간 맵핑 응용에 활용할 수 있는가?

주요 결과

• 두 증폭된 펄스 간 시간 지터는 트리거 불확실성으로 인해 80 fs로 제한되었으며, 이는 지연 제어에서 80 fs 이내 정밀도를 가능하게 했다.
• 50 ns 이내의 잠깐 동안의 투과율 동역학에 대해 6분 이내로 총 463개의 데이터 포인트를 기록하였으며, 단계 간격은 80 fs에서 512 ps까지 다양했다.
• 각 지연점에서 400회의 샷을 누적하여 전반적인 신호대비잡음비를 크게 향상시킨 바, 완전한 신호 평균화를 달성하였다.
• CH3NH3PbI3에서의 투과율 측정 결과, 2 ps 이내에 양성 신호가 형성되었으며, 이는 이전 연구와 일치했고, 트랩 보조 및 오스터 재결합으로 인해 나노초 수준의 감쇠가 관찰되었다.
• 이 방법은 80 fs에서 1 ms 이상의 간격을 가지며, 전자적 재구성 기능을 통해 어떤 지연 설정이라도 즉시 재접근 가능하다.
• 1 kHz 증폭기 주기에서 1 GHz 이중주파수 조합 오실레이터를 조합함으로써 향후 실현 가능성이 있는 1 fs 이내 정밀도로 확장 가능하며, 향후 구현에서 프미세컨드 이하 정밀도를 확보할 수 있다.