[논문 리뷰] Relative Stability of Bernal and Rhombohedral Stackings in Trilayer Graphene under Distortions

Raúl Guerrero‐Avilés, M. Pelc외 3명|arXiv (Cornell University)|2021. 10. 13.

Graphene research and applications인용 수 2

한 줄 요약

이 연구는 삼중층 그래핀에서 격자 비틀림이 삼각형(ABC) 및 베를라(ABA) 적층의 상대적 안정성에 미치는 영향을 조사하기 위해 반데르발스 함수를 사용한 밀도함수이론(DFT)을 사용한다. 비틀림, 비틀림 변형, 및 아 tom 서브격자 대칭성 파괴 이동이 ABA 적층을 ABC에 비해 안정화시키며, 에너지 차이는 최대 0.07 meV에 이르며, 이는 변형 및 기질 공학을 통해 적층 순서를 제어하는 핵심 경로를 드러낸다.

ABSTRACT

Stackings in graphene have a pivotal role in properties to be discussed in the future, as seen in the recently found superconductivity of twisted bilayer graphene. Beyond bilayer graphene, the stacking order of multilayer graphene can be rhombohedral, which shows flat bands near the Fermi level that are associated with interesting phenomena, such as tunable conducting surface states expected to exhibit spontaneous quantum Hall effect, surface superconductivity, and even topological order. However, the difficulty in exploring rhombohedral graphenes is that in experiments, the alternative, hexagonal stacking is the most commonly found geometry and has been considered the most stable configuration for many years. Here we reexamine this stability issue in line with current ongoing studies in various laboratories. We conducted a detailed investigation of the relative stability of trilayer graphene stackings and showed how delicate this subject is. These few-layer graphenes appear to have two basic stackings with similar energies. The rhombohedral and Bernal stackings are selected using not only compressions but anisotropic in-plane distortions. Furthermore, switching between stable stackings is more clearly induced by deformations such as shear and breaking of the symmetries between graphene sublattices, which can be accessed during selective synthesis approaches. We seek a guide on how to better control -- by preserving and changing -- the stackings in multilayer graphene samples.

연구 동기 및 목표

• 실제 변형 조건에서 삼중층 그래핀에서 삼각형(ABC) 적층과 베를라(ABA) 적층 중 어느 것이 더 안정한지 오랫동안 남아있던 질문을 해결하기 위해.
• 압축, 비틀림, 서브격자 대칭성 파괴 이동과 같은 격자 변형이 ABC와 ABA 적층 간의 에너지 선호도에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 다층 그래핀에서 적층 순서를 변형, 기질 상호작용 및 분자 장식을 통해 실험적으로 제어하기 위한 이론적 안내를 제공하기 위해.

제안 방법

• VASP 소프트웨어를 사용한 DFT 계산으로, 700 Ry의 운동에너지 截 截 및 Γ 점 중심의 288×288×1 k-점 메쉬를 사용한다.
• 그래핀 층 간 장거리 반데르발스 상호작용을 정확히 기술하기 위해 vdW-DF2 기능을 사용한다.
• 면내 세포 형태와 부피를 고정하고, 면외 이온 변형을 允 允하여 기저 상태 에너지 최소값을 결정한다.
• 통제된 격자 변형 적용: 단축 압축, 비틀림 변형, 원자 서브격자 이동을 통해 적층 전이를 탐색한다.
• 다양한 변형 조건에서 ABC 및 ABA 구성 간의 에너지 비교를 통해 상대적 안정성을 결정한다.
• k-점 메쉬, 이온 및 전자적 안정화의 수렴 테스트를 수행하여 수치 정확도를 확보한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 삼중층 그래핀에서 삼각형 적층이 베를라 적층보다 덜 안정해지는 조건은 무엇인가?
• RQ2 압축, 비틀림, 서브격자 대칭성 파괴 변형이 ABC 및 ABA 적층 간의 상대 에너지에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 특히 제2근접 이웃 원자들이 변형 조건에서 적층 안정성 결정에 미치는 역할은 무엇인가?
• RQ4 방향성 있는 변형 또는 원자 이동이 측정 가능한 에너지 차이를 동반하여 ABC에서 ABA 적층으로의 전이를 유도할 수 있는가?
• RQ5 기질 유도 변형 및 불순물 원자(Adatom)의 흡착은 한 적층을 다른 것보다 더 안정하게 만들 수 있는가?

주요 결과

• 기본 상태인 변형이 없는 삼중층 그래핀에서 삼각형(ABC) 적층이 베를라(ABA) 적층보다 略 略 더 안정하다.
• ε < 2.5%인 단축 압축 변형 조건에서 시스템은 ABC에서 ABA 적층으로의 상전이를 겪으며, 이는 압축 변형이 ABA 적층을 선호함을 시사한다.
• 비틀림 변형과 서브격자 대칭성 파괴 이동은 이방성 에너지 차이를 유도하며, A 원자가 상향 이동(또는 B 원자가 하향 이동)할 경우 ABA 적층이 더 안정해지며, 에너지 차이가 최대 0.07 meV까지 증가한다.
• 서브격자 이동에 의한 0.07 meV의 에너지 차이는 제2근접 이웃 원자의 기여와 ABA 구성에서 전자 준위의 분열에 기인한다.
• 변형 또는 불순물 원자를 통한 서브격자 대칭성 파괴는 ABA 적층을 안정화시킬 수 있으며, 이는 장치 제작에서 적층 순서 제어를 위한 실현 가능한 길을 제시한다.
• 연구 결과는 기질 유도 변형 및 분자 장식을 통해 적층 순서를 공학적으로 조절하고, 다층 그래핀 이방성 구조물의 전자적 성질을 맞춤형으로 조절할 수 있음을 시사한다.