[논문 리뷰] Reliably assessing the electronic structure of cytochrome P450 on today's classical computers and tomorrow's quantum computers

Joshua J. Goings, Alec F. White외 7명|arXiv (Cornell University)|2022. 02. 02.

Machine Learning in Materials Science인용 수 30

한 줄 요약

이 논문은 고전적 및 양자 자원 요구사항을 비교하여 cytochrome P450 모델의 전자 구조를 정확하게 시뮬레이션하는 방법을 제시하고, 잠재적인 양자 우위 경계(frontier)를 식별하며 고전적 및 양자 방법이 서로 어떻게 보완하는지 개략적으로 설명한다.

ABSTRACT

An accurate assessment of how quantum computers can be used for chemical simulation, especially their potential computational advantages, provides important context on how to deploy these future devices. In order to perform this assessment reliably, quantum resource estimates must be coupled with classical simulations attempting to answer relevant chemical questions and to define the classical simulation frontier. Herein, we explore the quantum and classical resources required to assess the electronic structure of cytochrome P450 enzymes (CYPs) and thus define a classical-quantum advantage boundary. This is accomplished by analyzing the convergence of DMRG+NEVPT2 and coupled cluster singles doubles with non-iterative triples (CCSD(T)) calculations for spin-gaps in models of the CYP catalytic cycle that indicate multireference character. The quantum resources required to perform phase estimation using qubitized quantum walks are calculated for the same systems. Compilation into the surface-code provides runtime estimates to compare directly to DMRG runtimes and to evaluate potential quantum advantage. Both classical and quantum resource estimates suggest that simulation of CYP models at scales large enough to balance dynamic and multiconfigurational electron correlation has the potential to be a quantum advantage problem and emphasizes the important interplay between classical simulations and quantum algorithms development for chemical simulation.

연구 동기 및 목표

• CYP 활성 공간 모델에서 고전적 전자 구조 방법이 동적 및 다중 참조 상관을 평가하는 데 얼마나 잘 작동하는지 평가한다.
• CYP 활성 공간 해밀토니안에서 큐비티즈드 양자 보행을 이용한 위상 추정의 양자 자원과 실행 시간을 정량화한다.
• 표면 코드 에러 수정 하에서 DMRG+NEVPT2/CCSD(T)와 양자 자원 추정치를 직접 비교하여 CYP 유사 시스템에 대한 고전-양자 경계를 정의한다.

제안 방법

• 실험 구조에서 도출된 CYP 모델의 활성 공간 계층을 구성하고 궤도를 국부화한다.
• 다중 참조 특성을 평가하기 위해 DMRG+NEVPT2 및 CCSD(T)로 스핀 간격을 계산한다.
• 텐서 인수분해 방식(SF, DF, THC)과 표면 코드 컴파일을 사용하여 큐비티즈드 양자 보행으로 위상 추정에 필요한 양자 자원을 추정한다.
• 현실적인 하드웨어 파라미터 하에서 대형 CYP 활성 공간에 대한 실행 시간 및 큐빗 수 예측치를 제공한다.
• 텐서 인수분해 선택이 양자 비용에 미치는 영향을 살펴보고 잠재적인 양자 우위 경계를 식별한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CYP 모델 중간체(Cpd I 등)에서 활성 공간에 걸친 스핀 상태 순서는 어떻게 나타나며, 이러한 상태에 대해 고전적 방법의 신뢰도는 어느 정도인가?
• RQ2 CYP 활성 공간에서 동적 및 다중 구성 전자의 상관을 균형 잡을 때 발생하는 고전적 계산 비용은 무엇인가?
• RQ3 표면 코드 에러 수정 하에서 CYP 유사 활성 공간 해밀토니안에 대해 위상 추정을 수행하는 데 필요한 양자 자원(큐비트, 토필리 게이트)과 실행 시간은 무엇인가?
• RQ4 다른 텐서 인수분해 방식(SF, DF, THC)이 CYP 모델의 양자 계산 비용에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 CYP 전자 구조에 대해 양자 계산이 고전적 방법에 비해 실질적인 이점을 제공하는 영역이 있는가?

주요 결과

• 연구된 CYP 모델에서 육각 상태는 거의 실허 위상인 이중다중상(더블렛) 및 쿼터 상태보다 에너지가 훨씬 높고, 이중다중상은 DMRG와 같은 다중구성 특성을 필요로 하는 상당한 다구성 특성을 보인다.
• DMRG와 CCSD(T)는 육각 및 쿼터에서 약 0.1 kcal/mol 이내로 일치하지만 이중다중상 에너지는 다르며, DMRG가 개방 껍질 자연 궤도 때문에 더 낮은 에너지를 예측한다.
• 이중다중상과 쿼터는 실온에서 열적으로 인구될 수 있는 반면, 육각은 활성 공간 및 동적 상관 처리에 따라 수십 kcal/mol 차로 에너지가 현저히 높다.
• 대형 활성 공간(예: 58 오비탈 X 공간)에 대한 고전적 자원은 상당할 수 있으며, 활성 공간이 X를 넘어갈수록 DMRG의 타당성이 어려워진다.
• 가장 큰 CYP 활성 공간에 대한 기저상태 에너지 계산은 물리적 오류율 0.1%에서 약 460만 큐비트와 73시간이 필요할 수 있으며, 오류율이 0.001%에 도달하면 약 50만 큐비트와 25시간이 소요될 수 있다.
• 텐서 인수분해(THC)는 다른 방식에 비해 실행 시간을 크게 줄일 수 있지만, 모든 방식은 현실적인 가정에서 양자 우위 가능성을 보인다.