[논문 리뷰] Revealing the Underlying Mechanisms of Stacking Order and Interlayer Magnetism in Bilayer CrBr$_3$

Jun‐Shan Si, Hongxing Li외 3명|arXiv (Cornell University)|2020. 11. 05.

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한 줄 요약

이 연구는 이중층 CrBr₃에서의 적층 순서가 초합성 스핀교환(t₂g–t₂g 및 t₂g–eg)과 반공유적 eg–eg 교환 상호작용 간의 경쟁을 통해 상층자기성을 결정하며, 적층 에너지는 주로 상층 브로민–브로민(Coulomb) 상호작용에 의해 주도됨을 밝혀낸다. 이 연구는 R₃₃ 및 H₄₁ 적층에서 관측된 실험적 반자성 기저 상태를 설명하며, 2차원 반데르발스 자성체에 대한 통합된 메커니즘을 제공한다.

ABSTRACT

Aiming to clarify the mechanisms governing the interlayer magnetic coupling, we have investigated the stacking energy and interlayer magnetism of bilayer CrBr$_3$ systemically. The magnetic ground states of bilayer CrBr$_3$ with different R-type and H-type stacking orders are established, which is found to be in good agreement with recent experiment (Science $\mathbf{366}$,983(2019)).Further analyses indicate that the stacking energy is mainly determined by the Coulomb interaction between the interlayer nearest-neighbor Br-Br atoms. While interlayer magnetism can be understood by a competition between super-super-exchange interactions involving $t_{2g}$-$t_{2g}$ and $t_{2g}$-$e_g$ orbitals and semi-covalent exchange interactions of $e_g$-$e_g$ orbitals. Our studies give an insightful understanding for stacking order and interlayer magnetism of bilayer CrBr$_3$, which should be useful to understand quantum confinement effect of other layered magnets in two-dimensional limit.

연구 동기 및 목표

• 이중층 CrBr₃에서의 적층 의존 상층자기성의 미세한 기구를 규명하는 것.
• 자기 기저 상태를 결정하는 초합성 스핀교환과 반공유적 교환 상호작용 간의 해결되지 않은 경쟁을 해소하는 것.
• 이전에 탐색되지 않은 H형 구조 포함, 다양한 적층 순서에서의 상층자기성을 통합적으로 이해하는 것.
• CrBr₃를 초월한 2차원 반데르발스 자성체에서의 상층자기 순서를 예측할 수 있는 프레임워크를 수립하는 것.

제안 방법

• 전자 구조 및 자기 성질을 모델링하기 위해 DFT+U (U–J = 2.8 eV)를 사용한 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하였다.
• R형 및 H형 순서에 대해 단위세포 내에서 6×6 격자에 따른 36개의 서로 다른 적층 구성을 체계적으로 탐색하기 위해 이격된 위치를 활용하였다.
• 적층 에너지는 AA 적층 기준 구조에 대한 에너지 차이로 계산되었다.
• 오비탈 대칭성과 경로 기하학을 바탕으로 t₂g–t₂g, t₂g–eg, eg–eg 초합성 스핀교환 및 반공유적 기여로 상층자기 상호작용을 분해하였다.
• 유한 이격 방법을 사용한 진동 모드 계산을 통해 기저 상태 구조의 구조적 안정성을 확인하였다.
• 반자성(t₂g–t₂g)과 반자성(t₂g–eg, eg–eg) 경로 간의 경쟁을 분석하여 순수 자기 상태를 예측하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이중층 CrBr₃에서의 적층 에너지는 무엇에 의해 결정되며, 그 주요 원자 상호작용은 무엇인가?
• RQ2 초합성 스핀교환과 반공유적 교환 상호작용이 어떻게 경쟁하여 상층자기 순서를 결정하는가?
• RQ3 R₃₃ 적층은 t₂g–t₂g 상호작용 수가 많음에도 불구하고 왜 반자성을 나타내는가?
• RQ4 상층 거리가 다양한 적층 구조에서 자기 결합에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 동일한 메커니즘이 이중층 CrBr₃의 R형 및 H형 적층 순서를 모두 설명할 수 있는가?

주요 결과

• 이중층 CrBr₃에서의 적층 에너지는 주로 상층 근접 브로민–브로민 원자 간의 쿨롱 상호작용에 의해 지배된다.
• R₃₃ 적층에서의 반자성 기저 상태는 6개의 t₂g–eg 초합성 스핀교환 기여가 우세하여 반자성 t₂g–t₂g 경로를 초월하기 때문이다.
• H₄₁ 적층에서는 8개의 t₂g–eg 및 8개의 t₂g–t₂g 초합성 스핀교환 상호작용이 존재하나, eg–eg 기여는 유의미하지 않으며, 이로 인해 상층자기성이 반자성임을 나타낸다.
• 상층 거리가 감소함에 따라 상층자기 에너지가 단조롭게 증가하며, t₂g–eg 경로가 지배하는 구조에서는 반자성 결합이 강화된다.
• R₂₄, H₂₂ 등 경쟁 메커니즘이 존재하는 적층 순서에서는 t₂g–eg 및 eg–eg 상호작용 간의 균형에 따라 순수 자기 상태가 결정되며, 이는 층 간 거리 조절로 조절 가능하다.
• eg–eg 반공유적 교환 상호작용의 포함이 정확한 자기 순서 예측을 위해 필수적이며, 이전 모델에서 이 채널을 忽시한 한계를 해결한다.