[논문 리뷰] Robust Machine Learning Framework for Reliable Discovery of High-Performance Half-Heusler Thermoelectrics

Shoeb Athar, Adrien Mecibah외 1명|arXiv (Cornell University)|2026. 02. 01.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices인용 수 0

한 줄 요약

이 논문은 zT를 반-헤루슬(half-Heusler) 열전 재료에서 예측하기 위한 강건한 ML 워크플로우를 제시한다. PCA 기반의 훈련/테스트 분할, 신중한 특징 선택, 베이지안 하이퍼파라미터 최적화, SISSO 디스크립터, SHAP 분석, 그리고 약 6.6e8 개 조성에 대해 안정성 제약 하에서 평가하는 고처리량 스크리닝(HTS)을 포함한다.

ABSTRACT

Machine learning (ML) can facilitate efficient thermoelectric (TE) material discovery essential to address the environmental crisis. However, ML models often suffer from poor experimental generalizability despite high metrics. This study presents a robust workflow, applied to the half-Heusler (hH) structural prototype, for figure of merit (zT) prediction, to improve the generalizability of ML models. To resolve challenges in dataset handling and feature filtering, we first introduce a rigorous PCA-based splitting method that ensures training and test sets are unbiased and representative of the full chemical space. We then integrate Bayesian hyperparameter optimization with k-best feature filtering across three architectures-Random Forest, XGBoost, and Neural Networks - while employing SISSO symbolic regression for physical insight and comparison. Using SHAP and SISSO analysis, we identify A-site dopant concentration (xA'), and A-site Heat of Vaporization (HVA) as the primary drivers of zT besides Temperature (T). Finally, a high-throughput screening of approximately 6.6x10^8 potential compositions, filtered by stability constraints, yielded several novel high-zT candidates. Breaking from the traditional focus of improving test RMSE/R^2 values of the models, this work shifts the attention on establishing the test set a true proxy for model generalizability and strengthening the often neglected modules of the existing ML workflows for the data-driven design of next-generation thermoelectric materials.

연구 동기 및 목표

• 열전 재료에 대한 ML 모델의 일반화 가능성 저하 문제를 해결하기 위해 공정하고 화학 공간 기반의 훈련/테스트 분할을 개발한다.
• 특징 필터링, 하이퍼파라미터 최적화, 해석 가능한 디스크립터를 통합하여 반-헤루슬러의 zT 예측을 개선한다.
• 안정성 제약 하에서 새로운 고-zT 반-헤루슬러 조성을 식별하기 위한 엄격한 HTS 파이프라인을 제공한다.
• 일련의 앙상블 및 교차 기법 평균화를 가능하게 하여 일반화를 향상시키고 TE 재료의 데이터 기반 설계를 가능하게 한다.

제안 방법

• 각 반-헤루슬러 조성을 117차원 벡터(114 원소 특징 + 3 도펀트 농도)와 온도를 더한 총 118 입력 특징으로 표현한다.
• 5-fold에 걸쳐 화학 공간 다양성을 유지하는 13차원 PCA 공간에서 PCA 기반의 훈련/테스트 분할을 제안한다.
• zT와의 Pearson 상관관계로 원소 특징을 순위화하여 k-최고 특징 필터링을 수행하고, 이어 사이트 특이적 특징 그래프에서 Bron–Kerbosch 알고리즘을 사용한 중복 제거를 수행한다.
• 진행적으로 더 큰 특징 부분집합에서 RF, XGBoost, 및 신경망의 하이퍼파라미터를 조정하기 위해 베이지안 최적화를 사용한다.
• 대규모 특징 풀을 관리하기 위해 반복적 변수 선택으로 복잡한 특징들의 희소 선형 결합으로 zT를 표현하는 기호적 디스크립터를 식별하기 위해 SISSO를 도입한다.
• 폴드 및 기법 간의 앙상블 평균화를 적용하여 zT 예측을 생성하고, HTS 목표 온도(673 K)로 예측을 보간한다.
• 약 6.6×10^8 후보 도핑/비도핑 ABC 반-헤루슬러 조성에 대해 HTS를 수행하고 두 데이터베이스(OQMD와 MP)의 hull- 거리 안정성 필터와 원자가 전자 수 제약(17–19 e−)을 적용한다.
• 도펀트 농도(0–0.5)를 이산화하고 온도 의존 zT를 673 K로 보간하여 HTS 평가를 수행한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 화학 공간에 대해 공정하게 훈련/테스트 분할을 어떻게 만들 수 있어 반-헤루슬러의 zT에 대한 ML 일반화 가능성을 더 잘 평가할 수 있는가?
• RQ2 표준 RMSE 중심 접근법보다 더 일반화 가능한 zT 예측을 얻기 위해 어떤 특징 필터링, 하이퍼파라미터 최적화, 그리고 디스크립터 학습의 조합이 필요한가?
• RQ3 실용적 안정성 제약 하에서 강력한 HTS 워크플로가 새로운 고-zT 반-헤루슬러 조성을 식별할 수 있는가?
• RQ4 도펀트 농도와 A-site 기화열이 모델 해석에 따라 zT 예측에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 13차원 PCA 공간은 공정한 train/test 분할을 위한 데이터 세트 분산의 95%를 포착한다.
• 117차원 구성 특징 벡터(114 EF 특징 + 3 도펀트 농도)와 온도를 더해 데이터 포인트당 118 입력 특징을 얻는다.
• SBSA/특징 순위는 A-site 도펀트 농도와 A-site 기화열이 온도와 함께 zT의 주요 원동력임을 보여준다.
• 약 6.6×10^8 후보 조성에 대한 HTS가 두 데이터베이스의 안정성 제약으로 필터링되어 여러 새로운 고-zT 후보를 산출한다.
• SISSO는 물리적 통찰을 제공하고 ML 모델과의 비교를 가능하게 하는 기호적 디스크립터를 제공한다.
• 다섯 개의 PCA 기반 폴드와 다섯 가지 ML 기법에 걸친 앙상블 평균화는 일반화를 개선하며, 673 K로의 온도 보간이 HTS 목표와 예측을 일치시킨다.
• 데이터베이스 기반 Hull-거리 필터(OQMD 0.15 eV/원자, MP 0.9 eV/원자)와 원자가 전자 제약(17–19 e−)은 HTS에서 불안정한 후보를 효과적으로 제거한다.