[논문 리뷰] Room temperature single-photon superfluorescence from a single epitaxial cuboid nano-heterostructure

John P. Philbin, Joseph Kelly외 7명|arXiv (Cornell University)|2021. 04. 13.

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한 줄 요약

이 논문은 원자층 증착을 통해 다수의 준2차원 나노플레이트렛을 공간적으로 봉쇄하고 동일한 발광체를 포함하도록 설계한 단일 에피택시얼 나노큐보이드 나노이종구조에서 실온에서의 단일 광자 초광류를 실험적으로 입증한다. 1.8 ns의 방사성 수명을 가지는 초광류 방출은 면에 위치한 엑시톤 간의 위상 일치된 전기 dipole-dipole 상호작용에 기인하며, 이는 이전까지 단일 콜로이드 나노물질에서 실온에서 달성되지 못했던 강력한 집단 방출을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Single-photon superradiance can emerge when a collection of identical emitters are spatially separated by distances much less than the wavelength of the light they emit, and is characterized by the formation of a superradiant state that spontaneously emits light with a rate that scales linearly with the number of emitters. This collective phenomena has only been demonstrated in a few nanomaterial systems, all requiring temperatures below 10K. Here, we rationally design a single colloidal nanomaterial that hosts multiple (nearly) identical emitters that are impervious to the fluctuations which typically inhibit room temperature superradiance in other systems such as molecular aggregates. Specifically, by combining molecular dynamics, atomistic electronic structure calculations, and model Hamiltonian methods, we show that the faces of a heterostructure nanocuboid mimic individual quasi-2D nanoplatelets and can serve as the robust emitters required to realize superradiant phenomena at room temperature. Leveraging layer-by-layer colloidal growth techniques to synthesize a nanocuboid, we demonstrate single-photon superfluorescence via single-particle time-resolved photoluminescence measurements at room temperature. This robust observation of both superradiant and subradiant states in single nanocuboids opens the door to ultrafast single-photon emitters and provides an avenue to entangled multi-photon states via superradiant cascades.

연구 동기 및 목표

• 이전의 실험들이 냉각 조건이 필요로 했던 것과는 달리, 실온에서 단일 콜로이드 나노물질에서 초광류를 달성하고자 한다.
• 열적 변동에도 불구하고 위상 일치를 유지할 수 있는 다수의 거의 동일한, 공간적으로 분리된 발광체를 갖는 나노구조를 설계하고자 한다.
• 실온(298 K)에서 단일 나노결정에서 초광류 상태와 준광류 상태가 공존하고 해상도가 가능하다는 것을 실험적으로 입증하고자 한다.
• 실온 조건에서 양자 광학 및 나노재료에서의 양자 다체 효과를 연구할 수 있는 플랫폼으로 나노큐보이드를 확립하고자 한다.

제안 방법

• 각 면에 네 원자 두께의 CdSe 나노플레이트렛을 포함하는 에피택시얼로 변형된 이종구조를 형성하기 위해 콜로이드 원자층 증착을 활용한 코어/쉘 나노큐보이드의 합리적 설계.
• 준2차원 나노플레이트렛의 전자 구조와 전기 dipole 정렬을 예측하기 위해 분자 동역학 및 원자 수준 전자 구조 계산을 활용.
• 면 간의 전기 dipole-전기 dipole 상호작용을 포함하는 결합된 엑시톤 상태를 기술하는 모델 해밀토니안(Eq. 1) 구축. 이는 초광류 및 준광류 상태의 예측을 가능하게 한다.
• 실온에서 단일 입자 시간 해상도 광발광 측정을 통해 이중지수 감쇠 동역학을 해상하고 방사성 수명을 추출.
• 나노큐보이드의 코어 구조 및 층 구조를 확인하기 위해 고해상도 원추형 어두운 영역 스캐닝 투과형 전자현미경(HAADF-STEM) 및 TEM를 활용.
• 해밀토니안에서 이론적으로 예측한 수명과 측정된 수명을 비교하여 초광류 메커니즘의 타당성을 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 실온에서 이전의 냉각 조건이 필요로 했던 것과는 달리 단일 콜로이드 나노물질에서 초광류를 관측할 수 있는가?
• RQ2 나노결정 내에서 열적 분해조직 없이 발광체 간의 위상 일치된 상호작용을 가능하게 하는 구조적 및 전자적 특성은 무엇인가?
• RQ3 단일 나노큐보이드에서 초광류 및 준광류 상태는 방출 동역학에 어떻게 나타나는가?
• RQ4 공간적으로 봉쇄된 동일한 발광체를 갖는 나노구조 시스템에서 집단 방출을 통해 방사성 붕괴 속도를 얼마나 향상시킬 수 있는가?
• RQ5 나노큐보이드 플랫폼은 초광류 연쇄를 통한 얽힌 광자 쌍 생성 등의 향후 응용을 지원할 수 있는가?

주요 결과

• 나노큐보이드는 실온에서 이중지수 감쇠를 보이며, 빠른 초광류 성분(1.8 ns)과 느린 준광류 성분(67.2 ns)으로 구성된다.
• 초광류 상태의 방사성 붕괴 속도는 단일 코어/쉘 나노플레이트렛(11.6 ns)의 약 5배 빠르며, 집단적 증폭 효과를 확인한다.
• 다체 해밀토니안(Eq. 1)을 활용한 이론적 모델링이 관측된 초광류 및 준광류 수명을 정확히 예측하여 위상 일치 메커니즘의 타당성을 입증한다.
• 나노큐보이드의 강성과 준2차원 나노플레이트렛 내 큰 전이 전기 dipole의 고정된 편광으로 인해 초광류 방출은 298 K에서 안정적이다.
• 다수의 단일 입자 측정에서 이중지수 감쇠의 샘플 간 재현성이 확인되어 이 효과가 본질적인 성질임을 입증한다.
• 초광류 및 준광류 상태의 관측은 나노초 시간 척도에서 느린 위상 분리 및 포논 매개 전이가 존재함을 시사하며, 장수명 양자 위상 일치 가능성도 시사한다.