[논문 리뷰] Rydberg series of dark excitons and the conduction band spin-orbit splitting in monolayer WSe$_2$

Piotr Kapuściński, Alex Delhomme외 8명|arXiv (Cornell University)|2021. 02. 24.

2D Materials and Applications참고 문헌 56인용 수 41

한 줄 요약

이 연구는 고평면자기장에서 단층 WSe2에서 어두운 엑시톤의 라이드베르그 상태를 처음으로 관측하였으며, 기존의 밝은 엑시톤 상태 시리즈와 평행한 고유한 에너지 래더를 드러냈다. 밝은 및 어두운 라이드베르그 상태의 에너지 간격을 비교함으로써, 저자들은 실험적으로 도체 밴드 스핀오비트 분리 에너지를 추출하였으며, 이는 일반적으로 이론 모델에서 가정되는 것보다 약 2배 작다는 것을 발견하여, 전이 금속 디칼코겐화합물의 기존 밴드 구조 기술에 도전한다.

ABSTRACT

Strong Coulomb correlations together with multi-valley electronic bands in the presence of spin-orbit interaction and possible new optoelectronic applications are at the heart of studies of the rich physics of excitons in semiconductor structures made of monolayers of transition metal dichalcogenides (TMD). In intrinsic TMD monolayers the basic, intravalley excitons are formed by a hole from the top of the valence band and an electron either from the lower or upper spin-orbit-split conduction band subbands: one of these excitons is optically active, the second one is "dark", although possibly observed under special conditions. Here we demonstrate the s-series of Rydberg dark exciton states in monolayer WSe$_2$, which appears in addition to a conventional bright exciton series in photoluminescence spectra measured in high in-plane magnetic fields. The comparison of energy ladders of bright and dark Rydberg excitons is shown to be a method to experimentally evaluate one of the missing band parameters in TMD monolayers: the amplitude of the spin-orbit splitting of the conduction band.

연구 동기 및 목표

• 단층 WSe2에서 표준 조건에서 광학적으로 비활성인 어두운 엑시톤의 라이드베르그 시리즈를 식별하고 특성화하는 것.
• 전이 금속 디칼코겐화합물 단층에서 중요한 역할를 하지만 아직 제약이 많은 밴드 매개변수인 WSe2의 도체 밴드 스핀오비트 분리 에너지를 실험적으로 결정하는 것.
• 수평 자기장에 의해 밝아진 어두운 엑시톤의 에너지 래더가 2차원 반도체에서 기본 전자 밴드 매개변수를 추출하는 스펙트로스코픽 도구로 사용될 수 있음을 보여주는 것.
• 2차원 반도체에서 도체 밴드 스핀오비트 분리 에너지에 대한 이론적 예측과 실험 측정 간의 오랫동안 지속된 괴리 문제를 해결하는 것.

제안 방법

• 4.2 K에서 최대 30 T의 수평 자기장을 적용한 저온 자기광발광 측정을 수행하였으며, 신호 수집을 향상시키기 위해 백산란 기하구조를 사용하였다.
• 단층 WSe2는 건식 이송을 통해 헥사곤형 질화붕소(hBN) 플레이크에 봉입되어 샘플 품질을 유지하고 불순물의 영향을 줄였다.
• 광발광 스펙트럼은 정의된 에너지 영역에서 발광 강도를 통합하여, 밝은(1sB) 및 어두운(1sD) 엑시톤 기저 상태의 상대 강도를 추출하였다.
• 자기장에 따른 밝은 및 어두운 엑시톤 상태의 고립된 피크 강도를 추출하기 위해 레이저 함수를 사용하여 오버랩된 발광선을 분리하였다.
• 어두운 엑시톤 강도의 자기장 의존성을 이차함수로 피팅하여 밝아짐 강도를 추출하였으며, 이는 수평 자기장 g인자 및 에너지 분리에 기반한 이론 예측과 비교되었다.
• 해당하는 밝은 및 어두운 라이드베르그 상태 간의 에너지 차이(1≤n≤4)를 이용하여, ∆E_c = E_dark(n) - E_bright(n) - (E_bnd_dark - E_bnd_bright)의 관계를 통해 도체 밴드 스핀오비트 분리 에너지 ∆E_c를 추출하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고평면 자기장 하에서 단층 WSe2에서 어두운 엑시톤의 라이드베르그 시리즈를 실험적으로 관측할 수 있는가?
• RQ2 강한 쿨롱 상호작용 조건에서 자기장에 의해 유도된 어두운 엑시톤의 밝아짐 현상이 그 에너지 수준의 해상도를 얼마나 향상시키는가?
• RQ3 단층 WSe2에서 실험적으로 결정된 도체 밴드 스핀오비트 분리 에너지는 얼마이며, 이는 이론적 추정치와 어떻게 비교되는가?
• RQ4 1s 어두운 엑시톤의 관측된 밝아짐 강도가 열적 분포 모델에 기반한 이론 예측보다 현저히 큰 이유는 무엇인가?

주요 결과

• 고평면 자기장 하에서 단층 WSe2에서 어두운 엑시톤의 라이드베르그 시리즈(n=1에서 n=4까지)를 처음으로 실험적으로 관측하였으며, 이는 선택 규칙을 해제하여 광학적 탐지가 가능하게 하였다.
• 해당하는 밝은 및 어두운 라이드베르그 상태 간의 에너지 간격은 도체 밴드 스핀오비트 분리 에너지가 약 10.5 meV임을 드러내며, 이는 일반적으로 이론 모델에서 가정하는 약 20–25 meV보다 약 2배 작다.
• 1s 어두운 엑시톤의 측정된 밝아짐 강도(7×10^10 T⁻²)는 이론 예측(34×10^10 T⁻²)보다 5개의 주기만큼 크며, 이는 어두운 엑시톤의 강한 비열적 분포 또는 다체 효과 또는 선택적 릴랙세이션 경로에 기인한 것으로 보인다.
• 어두운 및 밝은 엑시톤 기저 상태 간의 에너지 차이(∆E_0 = 10.5 meV)는 도체 밴드 스핀오비트 분리에 의해 주로 결정되며, 결합 에너지의 차이에서 미미한 기여를 받는다.
• 어두운 엑시톤의 일관된 에너지 래더는 밝은 엑시톤 시리즈와 동일한 간격을 가지며, 이는 엑시톤 모델의 타당성을 확인하고 2차원 반도체에서 밴드 매개변수를 추출하는 강력한 방법을 제공한다.
• 결과는 WSe2의 도체 밴드에 대한 전통적인 이론적 기술을 도전하며, 단층 전이 금속 디칼코겐화합물에서 스핀오비트 결합 강도를 재평가할 필요가 있음을 시사한다.