[논문 리뷰] Saddle point singularity and topological phase diagram in a tunable topological crystalline insulator (TCI)

Madhab Neupane, Su‐Yang Xu외 16명|arXiv (Cornell University)|2014. 03. 06.

Topological Materials and Phenomena참고 문헌 27인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 고해상도 각도분석광전자분광법(ARPES)을 사용하여 조절 가능한 위상수학적 결정절연체(TCI) Pb₀.₇Sn₀.₃Se에서 위상수학적 표면 상태의 안장점 특이성에 대한 최초의 실험적 관측을 보고한다. 연구자들은 안장점에서의 반-보보 특이성(VHS)을 확인하고, 표면 화학적 게이팅을 통해 표면 화학적 레벨을 조절 가능하게 하였으며, 격자 상수, 밴드 갭, 스핀-오비트 결합 및 결정 구조 전이에 의해 지배되는 풍부한 위상수학적 상도도를 수립하였다.

ABSTRACT

A topological crystalline insulator (TCI) is a new phase of topological matter, which is predicted to exhibit distinct topological quantum phenomena, since space group symmetries replace the role of time-reversal symmetry in the much-studied Z$_2$ topological insulators. Utilizing high-resolution angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), we reveal the momentum space nature of interconnectivity of the Fermi surface pockets leading to a saddle point singularity within the topological surface state alone in the TCI Pb$_{0.7}$Sn$_{0.3}$Se. Moreover, we show that the measured momentum-integrated density of states exhibits pronounced peaks at the saddle point energies, demonstrating the van Hove singularities (VHSs) in the topological surface states, whose surface chemical potential, as we show, can be tuned via surface chemical gating, providing access to the topological correlated physics on the surface. Our experimental data reveal a delicate relationship among lattice constant, band gap and spin-orbit coupling strength associated with the topological phase transition in Pb$_{1-x}$Sn$_{x}$Se. Furthermore, we explore the robustness of the TCI phase with VHS in Pb$_{1-x}$Sn$_{x}$Se, which shows a variety of distinct topological phase transitions driven by either thermal instability or broken crystalline symmetry, and thus revealing a rich topological phase diagram connectivity in Pb$_{1-x}$Sn$_{x}$Se for the first time.

연구 동기 및 목표

• 조절 가능한 TCI인 Pb₀.₇Sn₀.₃Se의 운동량 공간 전자 구조 위상수학적 특성을 조사하기 위해.
• 안장점 특이성—반-보보 특이성(VHS)과 관련된 특이성이 TCI의 표면 상태에서 나타날 수 있는지, 그리고 이로 인해 상호작용하는 위상수학적 양자 현상에 접근 가능할 수 있는지 규명하기 위해.
• 다양한 Sn 농도에서의 구조적, 전자적, 위상수학적 특성 간 상관관계를 분석하여 Pb₁₋ₓSnₓSe의 위상수학적 상도도를 매핑하기 위해.
• 격자 상수, 스핀-오비트 결합, 밴드 갭 및 결정 대칭성(예: 입방체 대 비대칭 체계)이 위상수학적 상전이를 이끄는 데 미치는 영향을 탐색하기 위해.
• 표면 화학적 게이팅을 통해 TCI 상에서 표면 화학적 레벨을 실험적으로 조절 가능함을 보여주어, VHS 에너지 위치를 제어할 수 있음을 입증하기 위해.

제안 방법

• Pb₀.₇Sn₀.₃Se의 표면 상태 밴드 분산과 피어미 표면 위상도를 맵핑하기 위해 저에너지 및 고에너지 광자 조건에서 고해상도 각도분석광전자분광법(ARPES) 측정을 수행하였다.
• 표면의 무결성을 유지하고 열화를 최소화하기 위해 초고진공(1×10⁻¹⁰ 토르 이하) 조건 하에서 10–300 K에서 현장 내 샘플 절단 및 측정을 수행하였다.
• 전기장에 민감한 표면 상태의 다양한 운동량 및 에너지 영역에 접근하기 위해, SRC, SSRL 및 ALS 빔라인에서 저에너지 광자(15–30 eV) 및 고에너지 광자(~60 eV) ARPES 측정을 실시하였다.
• CASSIOPEE 빔라인(SOLEIL, 프랑스)에서 Sn 증착 및 ARPES 측정을 수행하여 표면 화학적 게이팅 효과를 탐구하였다.
• 프로젝터 증강파( PAW) 방법을 사용한 VASP에서의 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하였으며, 스핀-오비트 결합(SOC)을 고려하고 GGA를 사용하여 상호작용 및 상관 효과를 포함하였다.
• Pb₀.₇Sn₀.₃Se의 (001) 표면에 대한 효과적인 표면 k·p 해밀토니안 모델을 수립하여 표면 밴드 분산과 스핀 텍스처를 기술하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 TCI의 표면 상태에서 안장점 특이성이 나타날 수 있는가? 만약 그렇다면, 이 특이성의 운동량 공간 및 에너지 공간 서명은 어떠한가?
• RQ2 Pb₁₋ₓSnₓSe에서 표면 상태 밀도의 상태가 안장점 특이성(VHS)과 위상수학적 상 및 전자 상호작용 간의 관계는 어떠한가?
• RQ3 TCI 상에서 표면 화학적 레벨은 어느 정도까지 조절 가능하며, 이는 VHS의 위치와 강도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 격자 상수, 스핀-오비트 결합, 그리고 결정 구조(예: 입방체 대 비대칭 체계)는 Pb₁₋ₓSnₓSe에서 위상수학적 상전이를 결정하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 중간 Sn 농도에서 입방체 및 비대칭 체계의 다중 결정 상 공존이 위상수학적 상도도에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• ARPES 측정을 통해 Pb₀.₇Sn₀.₃Se의 위상수학적 표면 상태 밴드 분산에서 직접적으로 안장점 특이성을 관측하였으며, 운동량 공간에서 상호연결된 피어미 표면 포켓을 확인하였다.
• 운동량 통합 밀도 상태에서 안장점 에너지에서 뚜렷한 피크가 관측되어, 위상수학적 표면 상태에 반-보보 특이성(VHS)이 존재함을 확인하였다.
• TCI 상에서 표면 화학적 레벨은 표면 화학적 게이팅을 통해 실험적으로 조절 가능하며, 이로 인해 VHS 에너지 위치를 제어할 수 있었다.
• Pb₁₋ₓSnₓSe에 대해 풍부한 위상수학적 상도도를 수립하였으며, 두 가지 상전이가 존재한다: x ≈ 0.45에서 격자 수축(효과적 스핀-오비트 결합 증가)에 의해 유도되는 상전이와, x ≈ 0.75에서 비대칭 체계로의 구조 전이에 의해 유도되는 상전이.
• PbSe(x=0)에서 비역행성 밴드 갭(~0.15 eV)에서 시작하여 위상수학적 결정절연체 상으로 전이되고, 이후 다상 상태 영역으로 진입한 후, SnSe(x≈1)에서 큰 밴드 갭을 가진 비위상수학적 절연체(간격 ~1 eV)로 전이되며, 이는 비대칭 체계에서의 반전 대칭성 및 거울 대칭성 상실로 인한 것이다.
• 첫 번째 원리 DFT 계산은 VHS가 TCI 상의 표면 상태 밴드 구조에서 기인함을 확인하였으며, k·p 모델은 관측된 디랙-유사 분산 및 (001) 표면의 스핀 텍스처를 정확히 재현하였다.