[논문 리뷰] SAM Molecular Stacking with Heterogeneous Orientationfor High-Performance Perovskite Photovoltaics

Lei Huang, Kai-Li Wang외 12명|arXiv (Cornell University)|2026. 03. 23.

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한 줄 요약

열 증발 SAMs (eSAM)이 두껍고 그라데이션 방향성을 형성하여 수직-수평 포장 구배를 만들어 에너지 장벽을 계단처럼 제공하고 고효율 페로브스카이트 광전효율을 위한 구멍 수송을 개선한다.

ABSTRACT

This study demonstrates that thermal-evaporated SAM (eSAM) films, particularly in a thick configuration, spontaneously adopt a heterogeneous molecular orientation, forming a vertical-to-horizontal gradient in molecular packing. This unique architecture establishes a graded energy barrier, which is shown to facilitate more efficient hole transport compared with the single energy barrier presented by conventional thin SAMs. In conclusion, while solution-processed SAMs present formidable scalability challenges, the thermal evaporation of SAMs offers a viable pathway toward industrial-scale fabrication. The strategy of employing thick eSAM films with gradient molecular packing not only circumvents the uniformity issues of solution methods but also introduces a superior structure for charge transport, positioning it as a promising enabler for the commercialization of high-efficiency perovskite photovoltaics. The inability to achieve uniform hole transport with solution-processed self-assembled monolayers (SAMs) constitutes a fundamental bottleneck for scaling perovskite photovoltaics. Herein, we demonstrate that thermal-evaporated SAMs (eSAMs) overcome this limitation by enabling precise thickness control. Crucially, a thickened eSAM spontaneously forms a vertical-to-horizontal gradient in molecular orientation, which creates a descending energy barrier that directionally facilitates hole transport. This tailored interface also ensures excellent surface coverage and directs the growth of high-quality perovskite films. Consequently, the resultant photovoltaic devices set new benchmarks, delivering impressive power conversion efficiencies (PCEs) of 21.46% (small-area, 0.108 cm2) and 19.38% (large-area module, 15.52 cm2) for fully vacuum-evaporated devices, while also setting an impressive PCE of 23.67% for eSAM-based devices with solution-processed perovskites.

연구 동기 및 목표

• 대규모 페로브스카이트 광전효과를 위한 용액 공정 SAM의 균일성 병목 현상 해결.
• 두껍고 열적으로 증착된 SAM이 자발적으로 분자 방향에서 수직에서 수평으로 그라데이션을 형성함을 시연.
• 그라데이션 에너지 장벽이 방향성 구멍 수송을 촉진하고 계면에서 막 품질을 개선함을 보임.
• 완전한 진공 증착 장치에서 높은 전력 변환 효율을 달성하고 eSAM 기반 용액 공정 장치의 경쟁력 있는 성능을 달성.
• 고효율 페로브스카이트 광전효과의 산업 규모 제조를 위한 확장 가능한 경로로서 eSAM 제안.

제안 방법

• 두껍고 인터페이스 층을 형성하기 위해 열 증착 자체 조립 단일층(eSAM)을 증착.
• 두꺼운 eSAM 필름 내의 수직에서 수평으로의 분자 방향 구배를 특성화.
• 결과 에너지 장벽 프로파일과 그것이 계면을 가로질러 구멍 수송에 미치는 영향을 평가.
• 그라데이션 eSAM 계면에서 고품질 페로브스카이트 필름을 성장시켜 표면 커버리지와 장치 성능을 극대화.
• 진공 및 용액 공정 조건에서 소형 및 대형 면적 페로브스카이트 광전지 장치를 제조 및 시험.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 두꺼운 eSAM이 자발적으로 분자 방향에서 수직에서 수평으로의 구배를 형성할 수 있는가?
• RQ2 그라데이션 에너지 장벽이 기존의 얇은 SAM과 비교하여 방향성 구멍 수송을 향상시키는가?
• RQ3 두꺼운 eSAM 계면이 진공 증착 및 용액 공정 구성에서 고품질 페로브스카이트 성장과 개선된 장치 성능을 가능하게 하는가?
• RQ4 완전히 진공 증착된 장치와 eSAM 기반 용액 공정 장치의 달성 가능한 PCE는 무엇인가?
• RQ5 열 증착 SAM이 산업 규모의 고효율 페로브스카이트 광전효과 제조를 향한 확장 가능한 경로인가?

주요 결과

• 두꺼운 eSAM 필름은 자발적으로 분자 방향에서 수직에서 수평으로의 그라데이션을 채택한다.
• 이 그라데이션은 구배 에너지 장벽을 형성하여 구멍 수송을 방향성으로 촉진한다.
• 그라디드 계면 구조는 뛰어난 표면 커버리지와 고품질 페로브스카이트 성장을 가능하게 한다.
• eSAM으로 완전 진공 증착 장치는 소형 면적(0.108 cm2)에서 21.46% PCE, 대형 모듈(15.52 cm2)에서 19.38% PCE를 달성했다.
• 용액 공정 페로브스카이트를 가진 eSAM 기반 장치는 23.67%의 PCE를 달성한다.