[논문 리뷰] Scaling theory of driven polymer translocation

Timo Ikonen, Aniket Bhattacharya외 2명|arXiv (Cornell University)|2012. 11. 29.

Nanopore and Nanochannel Transport Studies인용 수 23

한 줄 요약

이 논문은 구멍-고분자 상호작용을 보정 항으로 포함하는 비율 이론을 개발하여, 이전에 관찰된 것보다 훨씬 짧은 사슬 길이(N ≲ 100)에서 점점 더 점근적 비율 한계에 도달하는 재규격화된 이행 시간을 가능하게 한다. 이 방법은 구멍-고분자 상호작용 강도의 정량적 추정을 허용하며, 유체역학적 상호작용이 비율 법칙을 유지하면서도 이행 시간을 단축시킨다는 것을 확인한다.

ABSTRACT

We present a theoretical argument to derive a scaling law between the mean translocation time $τ$ and the chain length $N$ for driven polymer translocation. This scaling law explicitly takes into account the pore-polymer interactions, which appear as a correction term to asymptotic scaling and are responsible for the dominant finite size effects in the process. By eliminating the correction-to-scaling term we introduce a rescaled translocation time and show, by employing both the Brownian Dynamics Tension Propagation theory [Ikonen {\it et al.}, Phys. Rev. E {\bf 85}, 051803 (2012)] and molecular dynamics simulations that the rescaled exponent reaches the asymptotic limit in a range of chain lengths that is easily accessible to simulations and experiments. The rescaling procedure can also be used to quantitatively estimate the magnitude of the pore-polymer interaction from simulations or experimental data. Finally, we also consider the case of driven translocation with hydrodynamic interactions (HIs). We show that by augmenting the BDTP theory with HIs one reaches a good agreement between the theory and previous simulation results found in the literature. Our results suggest that the scaling relation between $τ$ and $N$ is retained even in this case.

연구 동기 및 목표

• 평균 이행 시간 τ에 대한 비율 법칙을 유도하여, 이를 통해 구멍-고분자 상호작용을 보정 항으로 명시적으로 포함한다.
• 유한한 사슬 길이(N ≲ 100)에서 점점 더 점근적 비율 한계에 도달하는 재규격화된 이행 시간을 도입하여 유한 체적 효과를 극복한다.
• 시뮬레이션 또는 실험 데이터로부터 구멍-고분자 상호작용의 크기를 정량적으로 추정하는 방법을 제공한다.
• 유체역학적 상호작용(HIs)이 구동 이행의 비율 행동에 미치는 영향을 조사한다.
• 기존의 시뮬레이션 결과 및 실험 데이터와의 비교를 통해 이론 모델을 검증한다.

제안 방법

• 구멍-고분자 마찰을 반영하는 보정 항을 포함한 비율 형태 τ ≈ A(f,η)N^{1+ν} + B(f,η)η̃_p N을 유도한다. 첫 번째 항은 cis 측의 Rouse/Zimm 동역학을 나타내며, 두 번째 항은 구멍-고분자 마찰을 설명한다.
• 구멍-고분자 마찰이 짧은 구멍에서 일정한 경우, 구동력 f와 총 마찰 Γ(t) = η_cis(t) + η_p 사이의 力의 균형을 모델링하기 위해 브라운 운동적 힘 전파(BDTP) 이론을 사용한다.
• 유한 체적 스케일링을 적용하여 보정 항을 제거함으로써, 짧은 사슬 데이터로부터 점점 더 점근적 지수를 추출할 수 있도록 한다.
• Zimm 동역학을 반영하기 위해 마찰 텐서를 수정함으로써 유체역학적 상호작용(HIs)을 BDTP 모델에 통합하며, 유체역학적 상호작용 매개변수를 사용한 Zimm 마찰 표현식을 적용한다.
• Rouse 및 Zimm 마찰를 사용한 수정된 BDTP 모델을 기반으로 수치 시뮬레이션을 수행하며, 다양한 N과 η̃_p에 대해 힘 균형 방정식을 해결한다.
• 기존 결과와의 비교를 위해, 효과적 지수 α(N) = d(log τ)/d(log N)를 문헌 결과와 비교하여 모델의 타당성을 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 구멍-고분자 상호작용은 사슬 길이 N에 대한 이행 시간 τ의 비율에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 재규격화 절차는 보정 항을 제거하고 점점 더 점근적 비율 한계에 빠르게 수렴하게 할 수 있는가?
• RQ3 유체역학적 상호작용은 이행 시간과 비율 지수에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 HIs를 포함한 BDTP 모델은 이전의 시뮬레이션 및 실험 결과의 비율 지수를 정량적으로 재현할 수 있는가?
• RQ5 시뮬레이션 또는 실험 데이터로부터 구멍-고분자 상호작용의 크기를 어떻게 추정할 수 있는가?

주요 결과

• 재규격화된 이행 시간은 사슬 길이 N ≲ 100에서 점점 더 점근적 비율 한계에 도달하는 반면, 기존의 지수는 N ≳ 10^5에서야 수렴한다.
• Rouse 동역학의 효과적 지수는 N=100일 때 약 α(N=100) ≈ 1.37 ± 0.01이며, Zimm 동역학의 경우 약 α(N=100) ≈ 1.31 ± 0.01이다.
• 실험 결과 α ≈ 1.27 ± 0.03과 시뮬레이션 결과 α ≈ 1.28 ± 0.01은 짧은 사슬에서 Zimm 기반 예측과 양호한 일치를 보인다.
• 유체역학적 상호작용은 이행 시간을 단축시키며 효과적 지수를 낮추며, Rouse와 Zimm 사례 간의 차이는 0.06 ± 0.02로, 실험 결과의 0.08 ± 0.04와 일치한다.
• HIs를 포함한 BDTP 모델은 이전의 시뮬레이션 및 실험 결과의 비율 지수를 정량적으로 재현하여 비율 법칙의 강건성을 확인한다.
• 유한 체적 스케일링을 통해 τ(N)을 분석함으로써, 구멍-고분자 상호작용 강도 η̃_p는 정량적으로 추정 가능하며, 이는 시뮬레이션과 실험 간 직접 비교를 가능하게 한다.