[논문 리뷰] Self-optimizing layered hydrogen evolution catalyst with high basal-plane activity

Yuanyue Liu, Jingjie Wu외 12명|arXiv (Cornell University)|2016. 08. 19.

MXene and MAX Phase Materials참고 문헌 46인용 수 202

한 줄 요약

논문은 그룹-5 MX2 촉매(H-TaS2 및 H-NbS2)가 수소 진화(HER)를 위한 기저면에서 매우 활성인 위치를 갖고, 전하 전달 및 사이트 접근성을 향상시키는 자기 최적화 형태를 보이며 Pt에 필적하는 성능을 달성한다.

ABSTRACT

Hydrogen is a promising energy carrier and key agent for many industrial chemical processes1. One method for generating hydrogen sustainably is via the hydrogen evolution reaction (HER), in which electrochemical reduction of protons is mediated by an appropriate catalyst-traditionally, an expensive platinum-group metal. Scalable production requires catalyst alternatives that can lower materials or processing costs while retaining the highest possible activity. Strategies have included dilute alloying of Pt2 or employing less expensive transition metal alloys, compounds or heterostructures (e.g., NiMo, metal phosphides, pyrite sulfides, encapsulated metal nanoparticles)3-5. Recently, low-cost, layered transition-metal dichalcogenides (MX2)6 based on molybdenum and tungsten have attracted substantial interest as alternative HER catalysts7-11. These materials have high intrinsic per-site HER activity; however, a significant challenge is the limited density of active sites, which are concentrated at the layer edges.8,10,11. Here we use theory to unravel electronic factors underlying catalytic activity on MX2 surfaces, and leverage the understanding to report group-5 MX2 (H-TaS2 and H-NbS2) electrocatalysts whose performance instead derives from highly active basal-plane sites. Beyond excellent catalytic activity, they are found to exhibit an unusual ability to optimize their morphology for enhanced charge transfer and accessibility of active sites as the HER proceeds. This leads to long cycle life and practical advantages for scalable processing. The resulting performance is comparable to Pt and exceeds all reported MX2 candidates.

연구 동기 및 목표

• MX2 표면 활성에 영향을 미치는 전자 요인을 이해합니다.
• 그룹-5 MX2(H-TaS2, H-NbS2)가 HER에 대해 높은 기저면 활성을 보임을 입증합니다.
• 운영 중에 이 촉매가 자신의 기하를 자기 최적화하여 전하 전달 및 활성 부위의 접근성을 개선하는지 보여줍니다.
• 기저면 활성 MX2 촉 catalysts의 장기 안정성 및 실용적 처리 이점을 평가합니다.

제안 방법

• 연구는 MX2 표면의 HER 활성 기저에 있는 전자적 요인을 이론적으로 분석합니다.
• H-TaS2 및 H-NbS2의 HER 성능 및 기저면 활성 평가를 위한 실험적 테스트를 수행합니다.
• 활성 부위의 자기 최적화를 이해하기 위한 HER 동안의 형태 변화 연구를 수행합니다.
• Pt 및 다른 MX2 후보와의 촉매 성능 비교를 수행합니다.
• 촉매의 주기 수명 및 대규모 처리 가능성 평가를 수행합니다.]
• research_questions:[

실험 결과

연구 질문

• RQ1 MX2 표면에서 어떤 전자적 요인이 수소 진화 활성성을 좌우합니까?
• RQ2 그룹-5 MX2 촉매가 HER를 위한 높은 기저면 활성성을 제공할 수 있습니까?
• RQ3 작동 중에 이들 촉매가 전하 전달 및 활성 부위 접근성을 향상시키기 위해 자신의 형태를 자기 최적화합니까?
• RQ4 H-TaS2 및 H-NbS2의 성능은 Pt 및 다른 MX2 촉촉재와 어떻게 비교됩니까?
• RQ5 기저면 활성 MX2 촉매의 안정성 및 확장 가능한 처리에 대한 시사점은 무엇입니까?

주요 결과

• 그룹-5 MX2 촉매(H-TaS2 및 H-NbS2)는 기저면 부위에서 비롯된 높은 HER 활성도를 보입니다.
• 촉매는 HER 중에 전하 전달 및 활성 부위 접근성을 향상시키기 위해 형태를 자기 최적화하는 비정상적인 능력을 보입니다.
• 이 촉매의 성능은 Pt에 버금가며 보고된 다른 MX2 후보보다 우수합니다.
• 기저면 활성 설계는 장기간의 사이클 수명과 대규모 처리를 위한 실용적 이점을 제공합니다.