[논문 리뷰] Signatures of pressure-enhanced helimagnetic order in van der Waals multiferroic NiI$_2$

Connor A. Occhialini, Luiz G. P. Martins외 11명|arXiv (Cornell University)|2023. 06. 20.

2D Materials and Applications인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 수소압이 반데르발스 다중철성체인 NiI₂에서 헬리마그네틱 및 반자성 전이 온도를 크게 향상시킴을 보여주며, 각각 15.3 K/GPa 및 14.4 K/GPa의 증가를 보인다. 이 향상은 고압 Raman 스펙트로스코피, 광학적 선형 이방성 및 X선 회절을 통해 확인된 바와 같이, 압력에 의해 유도된 상층 간 및 제3근접 이웃 내부 스핀 상호작용 강화에 기인한다. 이는 2차원 물질에서 고온 다중철성을 안정화하는 일반적인 경로를 제시한다.

ABSTRACT

The van der Waals (vdW) type-II multiferroic NiI$_2$ has emerged as a candidate for exploring non-collinear magnetism and magnetoelectric effects in the 2D limit. Frustrated intralayer exchange interactions on a triangular lattice result in a helimagnetic ground state, with spin-induced improper ferroelectricity stabilized by the interlayer interactions. Here we investigate the magnetic and structural phase transitions in bulk NiI$_2$, using high-pressure Raman spectroscopy, optical linear dichroism, and x-ray diffraction. We obtain evidence for a significant pressure enhancement of the antiferromagnetic and helimagnetic transition temperatures, at rates of $\sim15.3/14.4$ K/GPa, respectively. These enhancements are attributed to a cooperative effect of pressure-enhanced interlayer and third-nearest-neighbor intralayer exchange. These results reveal a general path for obtaining high-temperature type-II multiferroicity via high pressures in vdW materials.

연구 동기 및 목표

• 고체 NiI₂에서 자기 및 구조 전이의 압력 의존성을 조사하기 위해, 반데르발스 타입의 II형 다중철성체인 NiI₂를 대상으로 한다.
• 수소압이 헬리마그네틱 및 다중철성 상을 더 높은 온도에서 안정화할 수 있는지 확인하기 위해.
• 압력에 의해 강화된 자기 질서의 미세 구조적 메커니즘—특히 스핀 상호작용—을 규명하기 위해.
• 압력 조절을 통해 2차원 반데르발스 물질에서 고온 다중철성을 달성하는 일반적인 경로를 설정하기 위해.

제안 방법

• 저에너지 전자기모드의 출현을 통해 자기 전이를 감지하기 위해 고압 Raman 스펙트로스코피를 사용한다.
• 다중철성 상태와 관련된 회전 대칭성 및 역행성의 위반을 탐색하기 위해 광학적 선형 이방성을 사용한다.
• 압력 하에서의 구조 전이 및 격자 대칭성 변화를 모니터링하기 위해 분말 X선 회절을 사용한다.
• 압력 의존성 스핀 상호작용(예: J₁∥, J₃∥, Jₑff⊥)의 제1원리 계산 결과와 실험적 전이 온도를 비교한다.
• 일반화된 Katsura-Nagaosa-Balatsky 모델을 사용하여 압력에 의한 스핀 유도 극성의 변화를 추정한다.
• 계산된 스핀 상호작용 파ameters를 기반으로 한 몬테카를로 시뮬레이션을 통해 압력 하에서의 전이 온도 변화 경향을 예측한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 수소압은 NiI₂에서 헬리마그네틱 및 반자성 전이 온도를 향상시키는가?
• RQ2 압력에 의해 안정화된 다중철성 상의 주요 스핀 상호작용은 무엇인가?
• RQ3 압력은 NiI₂에서의 평면 내 나선형 피치(Q∥)와 스핀 유도 분극에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 관측된 압력에 의한 향상은 스핀 상호작용의 제1원리 계산으로 설명될 수 있는가?
• RQ5 상층 간 상호작용과 제3근접 이웃 상호작용 간의 경쟁 효과가 두드러지는 임계 압력 영역이 존재하는가?

주요 결과

• 수소압 하에서 반자성 전이 온도(T_N,1)는 15.3 K/GPa의 비율로 증가한다.
• 헬리마그네틱 전이 온도(T_N,2)는 14.4 K/GPa의 비율로 증가하여 다중철성 상태의 강력한 압력 안정화를 나타낸다.
• 15 GPa까지 추가 상이 관측되지 않아, 추가적인 Raman 활성 모드나 衍 射 피크의 부재로 확인된다.
• T_N,2 및 T_N,1의 압력에 의한 향상은 제1원리 계산에서 예측한 바와 같이, 상층 간 상호작용(Jₑff⊥)과 제3근접 이웃 내부 스핀 상호작용(J₃∥)의 증가와 강하게 상관된다.
• 압력 증가에 따라 |J₃∥ / J₁∥| 비율이 증가하여 평면 내 나선형 피치가 짧아지고(더 큰 Q∥), 잠재적으로 강화된 스핀 유도 분극을 유도할 수 있다.
• 이론적 몬테카를로 시뮬레이션은 실험적 T_N,2 경향과 5 GPa까지 양호한 일치를 보이며, 10 GPa 이상에서 포화되는 것은 Jₑff⊥와 J₃∥ 간의 경쟁 효과를 시사한다.