[논문 리뷰] Similarities and differences between nickelate and cuprate films grown on a SrTiO$_3$ substrate

Yang Zhang, Ling-Fang Lin외 4명|arXiv (Cornell University)|2020. 08. 10.

Physics of Superconductivity and Magnetism인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론(DFT)을 사용하여 NdNiO₂/SrTiO₃와 CaCuO₂/SrTiO₃ 필름을 비교하여, NiO₂층이 표면과 인터페이스에서 반대 방향으로 강한 극성 격자 재구성이 일어나며, 이로 인해 2DEG와 Ti 3d_{xy} 오비탈로의 전하 이동이 유도됨을 밝혀냈다. 반면, CuO₂층은 균일하게 변형되며, 2DEG는 더 국소화되어 있다. Ni d_{3z²−r²} 오비탈은 이동성 궤도가 되는 반면, Cu는 이중으로 점유된 상태를 유지하며, 이는 등전자인 d⁹ 구조에도 불구하고 핵심적인 전자적 차이를 보여준다.

ABSTRACT

The recent discovery of superconductivity in Sr-doped NdNiO$_2$ films grown on SrTiO$_3$ started a novel field within unconventional superconductivity. To understand the similarities and differences between nickelate and cuprate layers on the same SrTiO$_3$ substrate, here based on the density functional theory we have systematically investigated the structural, electronic, and magnetic properties of NdNiO$_2$/SrTiO$_3$ and CaCuO$_2$/SrTiO$_3$ systems. Our results revealed a strong lattice reconstruction in the case of NdNiO$_2$/SrTiO$_3$, resulting in a polar film, with the surface and interfacial NiO$_2$ layers presenting opposite displacements. However, for CaCuO$_2$/SrTiO$_3$, the distortions of those same two CuO$_2$ layers were in the same direction. In addition, we found this distortion to be approximately independent of the studied range of film thickness for both the nickelate and cuprates films. Furthermore, we also observed a two-dimensional electron gas at the interface between NdNiO$_2$ and SrTiO$_3$, caused by the polar discontinuity, in agreement with recent literature. For NdNiO$_2$/SrTiO$_3$ the two-dimensional electron gas extends over several layers, while for CaCuO$_2$/SrTiO$_3$ this electronic rearrangement is very localized at the interface between CaCuO$_2$ and SrTiO$_3$. The electronic reconstruction found at the interface involves a strong occupation of the Ti $3d_{xy}$ state. In both cases, there is a significant electronic charge transfer from the surface Ni or Cu layers to the Ti interface layer. The interfacial Ni and Cu layer is hole and electron doped, respectively. By introducing magnetism and electronic correlation, we observed that the $d_{3z^2-r^2}$ orbital of Ni becomes itinerant while the same orbital for Cu remains doubly occupied, establishing a clear two- vs one-orbital active framework for the description of these systems.

연구 동기 및 목표

• SrTiO₃ 기반막에서 니켈산화물과 구리산화물 필름 간의 구조적, 전자적, 자성적 차이를 이해하는 것.
• 극성 불연속성과 격자 재구성이 인터페이스 2DEG와 전하 이동을 유도하는 역할을 조사하는 것.
• 유사한 에피택셜 응력과 인터페이스 조건에서 Ni와 Cu 3d 오비탈의 전자적 거동을 비교하는 것.
• NNO 필름에서 초전도성이 LAO/STO 또는 CCO/STO 시스템과 유사하게 인터페이스 유도 전자 재구성에 기인하는지 규명하는 것.

제안 방법

• 전자 상관관계를 고려하기 위해 GGA와 DFT+Ueff(Ueff = 4 eV)를 사용한 밀도함수이론(DFT).
• 고정된 면내 격자 상수(a = b = 3.905 Å 또는 3.943 Å)를 가진 (NdNiO₂)n/(SrTiO₃)4 및 (CaCuO₂)n/(SrTiO₃)4의 슬립 모델을 사용하여 에피택셜 응력을 시뮬레이션.
• 원자 이동과 NiO₂ 및 CuO₂층의 극성 변형을 결정하기 위해 구조적 최적화 수행.
• Bader 전하 분석을 통해 Ni/Cu에서 Ti 이온으로의 전하 이동을 정량화.
• 프로젝션된 밴드 구조 및 패피면 분석을 통해 페르미 수준 근처의 궤도 특성과 전자 상태를 검토.
• 자기적 재구성 영향을 평가하기 위해 비자기 상태와 G-AFM(G형 반자기성) 상태를 비교.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 SrTiO₃ 기반막에 성장된 NdNiO₂ 및 CaCuO₂ 필름에서 격자 변형은 어떻게 다를까?
• RQ2 NdNiO₂/SrTiO₃와 CaCuO₂/SrTiO₃에서 인터페이스 2차원 전자기구(2DEG)의 성격과 범위는 어떠한가?
• RQ3 두 시스템 간에 Ni 또는 Cu에서 Ti 3d 오비탈로의 전하 이동은 어떻게 다른가? 그리고 Ti 3d_{xy} 오비탈은 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 전자 상관관계가 존재하는 상황에서 왜 Ni d_{3z²−r²} 오비탈은 이동성 궤도가 되는 반면, Cu d_{3z²−r²} 오비탈은 이중으로 점유된 채로 유지되는가?
• RQ5 NdNiO₂ 표면에서 자기적 재구성이 CaCuO₂ 시스템에 비해 자성을 얼마나 억제하는가?

주요 결과

• NdNiO₂/SrTiO₃는 표면과 인터페이스의 NiO₂층이 반대 방향으로 이동하는 강한 극성 격자 재구성을 보이며(Δ = +0.279 Å 및 −0.169 Å), 반면 CaCuO₂/SrTiO₃는 같은 방향의 변형을 보인다.
• NdNiO₂/SrTiO₃의 2DEG는 극성 불연속성으로 인해 여러 층에 걸쳐 퍼져 있지만, CaCuO₂/SrTiO₃에서는 인터페이스에서 매우 국소화되어 있다.
• 인터페이스에서 Ti 3d_{xy} 오비탈은 강하게 점유되어 있음(~0.129 e/Ti), 그리고 DFT+Ueff를 통해 Ni에서 Ti로의 전하 이동이 증가함(−0.101 e/Ni에서 인터페이스에서 −0.141 e/Ni로 변화).
• 전자 상관관계 하에서 Ni d_{3z²−r²} 오비탈은 이동성 궤도가 되지만, Cu d_{3z²−r²} 오비탈은 이중으로 점유된 상태를 유지하며, 이는 이중 궤도 활성 체계와 단일 궤도 활성 체계의 차이를 보여준다.
• 자기적 재구성은 NdNiO₂ 표면의 자성을 억제하지만, 인터페이스는 금속성이고 도핑되어 있다.
• 이 구조적 및 전자적 차이는 필름 두께에 관계없이 견고하며, 비자기 및 G-AFM DFT+Ueff 계산 모두에서 일관된다.