[논문 리뷰] Simple method for determining binding energies of fullerene negative ions

Z. Felfli, A. Z. Msezane|arXiv (Cornell University)|2017. 02. 28.

Electron and X-Ray Spectroscopy Techniques참고 문헌 1인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 핵자기극성(polarization)을 포함한 강력한 포텐셜을 사용하여 풀러린의 전자 산산단면적을 계산하기 위한 새로운 Regge-pole 방법론을 제시한다. 이 방법은 총 단면적에서의 날카러운 공명을 실험적으로 측정된 전자 친화도와 일치시켜 풀러린 음이온의 결합 에너지를 성공적으로 예측한다. C60에서 C92까지의 실험 데이터와 뛰어난 일치를 보이며, 여러 풀러린에 대해 처음으로 이론적 총 단면적(TCS)을 제공하고, 이전에 측정된 바가 없는 풀러린의 전자 친화도를 정확하게 추출하는 데 기여한다.

ABSTRACT

A robust potential wherein is embedded the crucial core polarization interaction is used in the Regge Pole methodology to calculate low energy electron elastic scattering total cross section (TCS) for the C60 fullerene in the electron impact energy range 0.02 through 10.0 eV. The energy position of the characteristic dramatically sharp resonance appearing at the second Ramsauer Townsend (RT) minimum of the TCS representing stable C60 fullerene negative ion formation agrees excellently with the measured electron affinity (EA) of C60 [Huang et al 2014 J. Chem. Phys. 140 224315]. The benchmarked potential and the Regge-pole method are then used to calculate electron elastic scattering TCSs for selected fullerenes, from C54 through C240. The TCSs are found to be characterized generally by RT minima, shape resonances (SRs) and dramatically sharp resonances representing long lived ground state fullerene negative ion formation. For the TCSs of C70, C76, C78, and C84 the agreement between the energy positions of the very sharp resonances, corresponding to the binding energies (BEs) of the resultant fullerene negative ions, and the measured EAs is outstanding. Additionally, we extract the BEs of the resultant fullerene negative ions from our calculated TCSs of the C86, C90 and C92 fullerenes with estimated EAs larger than 3.0 eV by the experiment [Boltalina et al, 1993 Rapid Commun. Mass Spectrom. 7 1009] as well as of other fullerenes, including C180 and C240. Most of the TCSs presented in this paper are the first and only. Our novel approach is general and should be applicable to other fullerenes as well and complex heavy atoms, such as the lanthanide atoms. We conclude with a remark on the catalytic properties of the fullerenes through their negative ions.

연구 동기 및 목표

• 풀러린 음이온의 결합 에너지를 일반적이고 정확하게 결정하기 위한 방법을 개발하는 것.
• C60을 초과하는 더 큰 풀러린에 대해 이론적 전자 산산단면적(TCS) 예측의 부족을 해결하는 것.
• C86, C90, C92와 같이 전자 친화도가 3.0 eV 이상인 풀러린의 경우, 실험적으로 측정된 전자 친화도를 바탕으로 결합 에너지를 추출하는 것.
• 이전에 TCS 데이터가 없는 복잡한 체계인 C180 및 C240로 이 방법을 확장하는 것.
• 전자 구조를 통해 풀러린 음이온의 촉매적 잠재력 탐색하기

제안 방법

• C54에서 C240까지의 풀러린에 대해 저에너지 전자 탄성 산산단면적(TCS)을 계산하기 위해 Regge-pole 방법론을 활용한다.
• 전자-풀러린 산산역학을 모델링하기 위해 핵자기극성 상호작용을 포함한 강력한 포텐셜을 사용한다.
• TCS에서 두 번째 Ramsauer-Townsend(RT) 최소점의 에너지 위치가 안정적인 C60⁻ 음이온 형성과 대응됨을 확인한다.
• TCS에서의 날카러운 공명은 장수명의 기초 상태 풀러린 음이온 상태의 서명으로 해석된다.
• C60의 측정된 전자 친화도와 비교하여 방법의 타당성을 검증하였으며, 뛰어난 일치를 보였다.
• C86, C90, C92, C180, C240를 포함한 풀러린의 경우, 계산된 TCS에서의 공명 에너지 위치로부터 결합 에너지를 추출하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 일관된 이론적 프레임워크가 광범위한 풀러린에 대해 풀러린 음이온의 결합 에너지를 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 핵자기극성 포함 포텐셜을 갖춘 Regge-pole 방법이 풀러린의 실험적 전자 친화도를 얼마나 잘 재현하는가?
• RQ3 전자 산산단면적(TCS)에서 날카러운 공명의 에너지 위치와 실제 생성된 음이온의 결합 에너지 사이의 관계는 무엇인가?
• RQ4 이 방법이 이전에 실험적 전자 친화도 측정치가 없는 풀러린의 결합 에너지를 신뢰성 있게 예측할 수 있는가?
• RQ5 이 접근법은 란타니드 원자와 같은 다른 복잡한 무거운 체계로 일반화될 수 있는가?

주요 결과

• C60의 TCS에서 두 번째 Ramsauer-Townsend 최소점의 에너지 위치는 2.65 eV로 측정된 전자 친화도와 뛰어난 일치를 보였다.
• C70, C76, C78, C84의 경우, 계산된 TCS에서의 날카러운 공명 위치가 실험적으로 측정된 전자 친화도와 매우 잘 일치하였다.
• 전자 친화도가 3.0 eV 이상인 C86, C90, C92 풀러린의 경우, 이론적 TCS를 바탕으로 결합 에너지를 성공적으로 추출하였다.
• C180 및 C240의 계산된 TCS는 이와 같은 체계에 대해 처음으로 제시된 것으로, 향후 실험적 검증의 기초가 되었다.
• 이 방법은 높은 정확도와 일반화 가능성을 보이며, 다른 풀러린 및 란타니드와 같은 복잡한 무거운 원자에도 적용 가능할 것으로 보인다.
• 연구는 풀러린 음이온이 안정한 이온 상태와 전자 친화도 특성을 지니고 있어 촉매적 성질을 가질 수 있다는 결론을 내렸다.