[논문 리뷰] Single-channel or multi-channel thermal transport? Effect of higher-order anharmonic corrections on the predicted phonon thermal transport properties of semiconductors

Ankit Jain|arXiv (Cornell University)|2022. 02. 26.

Thermal properties of materials참고 문헌 31인용 수 13

한 줄 요약

이 연구는 8종의 삼성화합물 반도체에서 열전도도를 정확하게 예측하기 위해 고차 비조화 보정—특히 4음파 산란과 음파 재규합—이 필수적임을 보여준다. 이러한 보정이 없이 저차수 이론을 사용할 경우 열전도도가 최대 2배까지 심각하게 낮게 예측되며, 다중 채널 운반 메커니즘을 잘못 유도하지만, 고차수 이론은 파article-유사한 채널이 유일하게 주요 기여를 하며, 간섭 효과 기여도는 <13%에 불과함을 드러낸다.

ABSTRACT

The phonon thermal transport properties of eight ternary intermetallic semiconductors are investigated by accounting for higher-order four-phonon scattering, phonon renormalization, and multi-channel thermal transport. The commonly used lowest-order theory, which accounts only for three-phonon scattering and without phonon renormalization, fails drastically for considered materials and underpredicts the thermal conductivity by up to a factor of two. The thermal conductivity decreases for three compounds and increases for five compounds with the application of higher-order corrections owing to a contrasting role of four-phonon scattering and phonon stiffening on the predicted thermal conductivity. Using the higher-order theory, at a temperature of 300 K, the lowest obtained thermal conductivity is 0.31 W/m-K for BiCsK2 and three other compounds (SbCsK2, SbRbNa2, and SbRbK2) have thermal conductivities lower than 0.5 W/m-K via the particle-like phonon transport channel. The contribution from the wave-like coherent transport channel is lower than 0.05 W/m-K in all of these ultra-low thermal conductivity compounds. The higher-order theory is a must for the correct description of thermal transport physics, failing which the thermal transport is wrongly characterized as multi-channel transport by the lowest-order theory.

연구 동기 및 목표

• 삼성화합물 반도체에서 4음파 산란과 음파 재규합의 영향을 음파 열운반에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 초저열전도도 물질에서 저차수 이론 예측과 실험 측정치 사이의 괴리를 해결하기 위해.
• 관측된 열전도도의 과소 예측 원인이 누락된 물리적 메커니즘인지, 또는 운반 채널의 잘못된 특성화 때문인지 규명하기 위해.
• 결정성 반도체에서 정확한 열운반 모델링을 위해 고차수 보정의 필요성을 검증하기 위해.

제안 방법

• 밀도함수편미분이론에서 유도된 조화 및 비조화 힘상수를 계산하기 위해 백터-기반 계산을 적용하였다.
• 3음파 및 4음파 산란 과정을 포함한 봄올츠만 운반 방정식(Boltzmann transport equation, BTE)을 해결하였다.
• 4차 비조화성을 고려하기 위해 재규합된 조화 힘상수를 도입하여 음파 재규합을 통합하였다.
• 입자-유사한 음파 운반과 간섭적 파동-유사 운반의 기여를 포함하여 열전도도를 계산하였다.
• 저차수(3음파 산란만 포함)와 고차수(3음파 및 4음파 산란 포함) 이론의 결과를 비교하여 고차수 보정의 영향을 분리하였다.
• 초저열전도도 물질에서 입자-유사 음파 모형의 타당성을 평가하기 위해 Ioffe-Regel 한계를 사용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 4음파 산란과 음파 재규합은 삼성화합물 반도체에서 예측된 열전도도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 왜 저차수 이론은 SbRbK2 및 BiCsK2와 같은 물질에서 열전도도를 정확히 예측하지 못하는가?
• RQ3 고차수 보정을 포함할 경우 열운반은 유효한 단일 채널인지 다중 채널인지 여부가 어떻게 되는가?
• RQ4 고차수 보정이 열전도도를 증가시키거나 감소시키는지 예측할 수 있는 물질 기반 기술자(기능적 특성)는 무엇인가?
• RQ5 고차수 보정을 포함할 경우 초저열전도도 화합물에서 간섭적 파동-유사 운반 기여도는 어느 정도인가?

주요 결과

• 저차수 이론은 연구된 8종의 삼성화합물 반도체에서 열전도도를 최대 2배까지 과소 예측한다.
• SbRbK2의 경우 고차수 보정을 통해 300 K에서 열전도도가 0.16 W/m-K에서 0.37 W/m-K로 증가한다.
• 4음파 산란과 음파 강성 증가의 경쟁적 영향으로 인해, 3종의 화합물에서는 열전도도가 감소하고 5종에서는 증가한다.
• 모든 초저열전도도 화합물(예: BiCsK2, SbCsK2, SbRbNa2, SbRbK2)에서 간섭적 파동-유사 운반 기여도는 0.05 W/m-K 이하이며, 고차수 이론 하에서 최대 기여도는 13% 미만이다.
• 고차수 보정 이후에도 입자-유사 음파 운반 채널이 여전히 지배적이며, 저차수 이론에서 도출된 다중 채널 해석은 무효화된다.
• 가중된 3음파 산란 상호작용 공간과 효과적 결합 강성은 고차수 보정 효과의 부호와 크기를 예측하는 핵심 기술자로 규명되었다.