[논문 리뷰] Single-crystal Grains and Grain Boundaries in Graphene Grown by Chemical Vapor Deposition

Qingkai Yu, Luis A. Jauregui외 15명|arXiv (Cornell University)|2010. 11. 21.

Graphene research and applications참고 문헌 1인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 동결 구리 기반에서 화학기상증착(CVD)으로 합성된 그래핀의 단일결정 그래핀 입자와 결정립 경계를 조사한다. 연구는 결정립 경계가 간섭성 산란과 전기 저항을 유도하여 전자적 성질을 심각하게 악화시킨다는 것을 입증하며, 사전 패턴화된 핵 생성점이 확장 가능한, 결정립 경계가 없는 단일결정 그래핀 성장에 가능성을 열어준다는 것을 보여준다.

ABSTRACT

The strong interest in graphene has motivated the scalable production of high quality graphene and graphene devices. Since large-scale graphene films synthesized to date are typically polycrystalline, it is important to characterize and control grain boundaries, generally believed to degrade graphene quality. Here we study single-crystal graphene grains synthesized by ambient CVD on polycrystalline Cu, and show how individual boundaries between coalescing grains affect graphene's electronic properties. The graphene grains show no definite epitaxial relationship with the Cu substrate, and can cross Cu grain boundaries. The edges of these grains are found to be predominantly parallel to zigzag directions. We show that grain boundaries give a significant Raman D peak, impede electrical transport, and induce prominent weak localization indicative of intervalley scattering in graphene. Finally, we demonstrate an approach using pre-patterned growth seeds to control graphene nucleation, opening a route towards scalable fabrication of single-crystal graphene devices without grain boundaries.

연구 동기 및 목표

• CVD로 합성된 다결정 그래핀의 전자적 품질 저하에 기여하는 결정립 경계의 역할을 이해하기 위해.
• 다결정 구리 기반에서 단일결정 그래핀 입자의 핵 생성 및 성장 메커니즘을 조사하기 위해.
• 그래핀 결정립 가장자리의 정렬 및 구조적 특성과 구리 기반에 대한 상대적 방향을 규명하기 위해.
• 핵 생성 위치를 제어하여 대면적 그래핀에서의 결정립 경계를 제거하는 확장 가능한 방법을 개발하기 위해.
• 그래핀의 결정립 경계 구조와 Raman 스펙트로스코피 및 전기적 운반체 측정 결과 간의 상관관계를 규명하기 위해.

제안 방법

• 다결정 구리 기반에서 대기압 화학기상증착(CVD)을 이용한 단일결정 그래핀 입자 성장.
• 사전 패턴화된 성장 씨앗을 사용하여 핵 생성 위치를 정밀하게 제어하고 결정 성장 방향을 유도.
• 전자현미경 및 Raman 스펙트로스코피를 활용한 결정립 정렬 및 가장자리 구조의 특성 분석.
• 운반체 이동도에 미치는 결정립 경계의 영향을 평가하기 위해 전기적 운반체 성질 측정.
• 결함 농도를 정량화하기 위해 Raman D 피크 강도 분석.
• 약한 국소화 이론을 적용하여 결정립 경계에 의해 유도된 간섭성 산란 효과를 추론.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CVD로 합성된 그래핀의 결정립 경계는 전자 운반체 성질에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 그래핀 결정립 가장자리의 결정학적 정렬은 구리 기반에 대해, 그리고 제자리 방향에 대해 어떻게 되어 있는가?
• RQ3 약한 국소화 효과를 통해 볼 때, 결정립 경계는 그래핀에서 간섭성 산란을 어느 정도 유도하는가?
• RQ4 사전 패턴화된 핵 생성점은 대면적의, 결정립 경계가 없는 단일결정 그래핀 성장에 가능하게 하는가?
• RQ5 그래핀에서 Raman D 피크 강도와 결정립 경계 존재 여부 사이의 관계는 어떠한가?

주요 결과

• 다결정 구리 기반에서 성장한 그래핀 입자는 구리 기반에 대해 선호되는 에pitaxial 정렬을 보이지 않으며, 여러 개의 구리 결정립 경계를 초월할 수 있다.
• 그래핀 입자의 가장자리는 주로 제자리 결정학적 방향에 따라 정렬되어 있다.
• 결정립 경계는 뚜렷한 Raman D 피크를 생성하여 이 곳에 상당한 결함 농도가 존재함을 시사한다.
• 전기적 운반체 측정 결과, 결정립 경계가 운반체 이동도를 저해하며 산란 중심으로 작용함을 확인하였다.
• 약한 국소화 측정 결과, 간섭성 산란이 뚜렷하게 관찰되어 결정립 경계가 그래핀의 밸리 디제너레이션을 방해함을 확인하였다.
• 사전 패턴화된 성장 씨앗은 핵 생성을 성공적으로 제어하고, 결정립 경계가 없는 대면적 단일결정 그래핀 제조를 가능하게 하였다.