[논문 리뷰] Single neutral substitutional 3d-transition metal in GeTe and GeSb2Te4 by the screened exchange functional

Huanglong Li, Luping Shi|arXiv (Cornell University)|2015. 08. 26.

Phase-change materials and chalcogenides참고 문헌 48인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 자기상호작용 오차를 보정하기 위해 걸러낸 교환 하이브리드 기능을 사용하여 결정질 GeTe와 GeSb2Te4 내 단일 중성 치환성 3d 전이 금속(TM)을 조사한다. 이는 LDA에서 발생하는 3d 상태의 과도한 국소화를 해결한다. 연구 결과, Ge/Sb 위치에 치환된 Fe는 다수 스핀 상태의 3d 오비탈이 완전히 점유되어 있고 소수 스핀 상태는 비어 있음을 보여주며, 이는 이전 LDA 예측과 다름을 보인다. 또한 비대칭적인 GeSb2Te4에서 Co 치환이 유일하게 자기 대비를 보임을 확인하여, 비대칭 결정 구조를 이용한 모델링이 아모르피스 GST의 자기 행동을 정확히 반영하는 데에는 한계가 있음을 시사한다.

ABSTRACT

Fe doped GST has shown experimentally the ability to alter its magnetic properties by phase change. In this work, we use screened exchange hybrid functional to study the single neutral substitutional 3d transition metal (TM) in crystalline GeTe and GeSb2Te4. By curing the problem of local density functional (LDA) such as over delocalization of the 3d states, we find that Fe on Ge/Sb site has its majority d states fully occupied while its minority d states are empty, which is different than previous predicted electronic configuration by LDA. From early transition metal Cr to heavier Ni, the majority 3d states are gradually populated until fully occupied and then the minority 3d states begin to be filled. In order to study the magnetic contrast, we use lower symmetry crystalline GeTe and GeSb2Te4 as the amorphous phases, respectively, which has been proposed to model the medium range disordering. We find that only Co substitution in r-GeSb2Te4 and s-GeSb2Te4 shows magnetic contrast. The experimental magnetic contrast for Fe doped GST may be due to additional TM-TM interaction, which is not included in our model. It can also be possible that these lower symmetry crystalline models are not sufficient to characterize the magnetic properties of real 3d TM doped amorphous GST.

연구 동기 및 목표

• 표준 LDA에서 발생하는 자기상호작용 오차가 전이 금속 도핑된 셀레니드에서 3d 전자 국소화를 왜곡하는 방식을 해결하기 위해.
• GeTe와 GeSb2Te4 내 단일 중성 3d-TM 도핑 원자들의 정확한 전자 및 자기 구성을 규명하기 위해.
• 저대칭성 결정 상의 GeSb2Te4가 아모르피스 GST의 중거리 무질서 상태를 자기 대비 측면에서 모의할 수 있는지 평가하기 위해.
• 실험적으로 관측된 Fe 도핑 GST의 자기 대비와 이전 LDA 기반 이론 예측 간의 괴리를 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 지역 밀도 근사(LDA)에 존재하는 자기상호작용 오차를 보정하기 위해 걸러낸 교환 하이브리드 기능(HSE)을 적용하기 위해.
• 결정질 GeTe와 GeSb2Te4 내 Ge 및 Sb 위치에 단일 중성 치환성 3d-TM 도핑 원자를 계산 모델링하기 위해.
• 아모르피스 GST의 중거리 무질서 상태를 시뮬레이션하기 위해 GeSb2Te4의 비대칭성과 낮은 대칭성 변형(r- 및 s-GeSb2Te4)을 사용하기 위해.
• 전자 구조 분석을 통해 다수 스핀 및 소수 스핀 상태의 3d 오비탈 점유도, 스핀 분극도 및 오비탈 인구를 평가하여 자기 행동을 분석하기 위해.
• 예측된 전자 구조를 이전 LDA 기반 결과와 비교하여 기능에 따라 달라지는 불일치를 부각하기 위해.
• 모든 3d 전이 금속 시리즈에 걸쳐 다수 및 소수 스핀 상태의 3d 오비탈의 분리 에너지와 점유도를 분석하여 자기 대비를 평가하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 걸러낸 교환 기능은 GeTe와 GeSb2Te4 내 3d-TM 도핑 원자의 예측 전자 구조를 표준 LDA와 비교해 어떻게 변화시키는가?
• RQ2 왜 이전 LDA 예측과는 다르게 Fe 도핑 GST는 실험적으로 자기 대비를 보이는가?
• RQ3 저대칭성 결정 구조로 모델링된 GeSb2Te4 내 3d-TM 도핑 원자 중 어떤 원소가 자기 대비를 보이는가?
• RQ4 GeSb2Te4의 저대칭성 결정 상은 실제 아모르피스 GST의 전자 및 자기 성질을 어느 정도 정확하게 반영할 수 있는가?
• RQ5 TM-TM 상호작용은 Fe 도핑 GST에서 자기 대비를 생성하는 데 어떤 역할을 하는가? 그리고 왜 이 모델에서는 이러한 상호작용이 존재하지 않는가?

주요 결과

• GeSb2Te4 내 Ge/Sb 위치에 치환된 Fe는 다수 스핀 상태의 3d 오비탈이 완전히 점유되어 있고 소수 스핀 상태는 비어 있으며, 이는 이전 LDA 예측의 부분 점유와 정반대이다.
• Cr에서 Ni까지의 원소들에 대해 다수 스핀 3d 상태는 점차 점유되며, 완전히 점유된 이후 소수 스핀 상태에 점유가 시작된다.
• r-GeSb2Te4와 s-GeSb2Te4 내 Co 치환에서만 측정 가능한 자기 대비가 관찰되며, 이는 국소 대칭성 붕괴에 대한 선택적 반응임을 시사한다.
• Fe 도핑 GST에서 실험적으로 관측된 자기 대비와 이론적 예측 간의 괴리는 단일 도핑 원자 모델에 포함되지 않은 TM-TM 상호작용을 고려하지 못한 데 기인한 것으로 보인다.
• GeSb2Te4의 저대칭성 결정 모델은 아모르피스 GST의 진정된 자기 행동을 포괄하지 못할 수 있으며, 이는 현재의 모델링 접근법의 한계를 시사한다.