[논문 리뷰] Single-particle Mie-resonant all-dielectric nanolasers

Ekaterina Y. Tiguntseva, Kirill Koshelev외 8명|arXiv (Cornell University)|2019. 05. 21.

Photonic and Optical Devices인용 수 8

한 줄 요약

이 논문은 할라이드 퍼보스카이트인 CsPbBr₃ 나노큐브에서 Mie 공진을 이용한 첫 번째 단일입자 전체 유전체 나노레이저를 실험적으로 구현하였으며, 420-nm 크기의 장치에서 실온에서 535 nm에서 레이저 작동을 달성하였고, 스펙트럼 폭은 3.5 meV였다. 레이저 작동은 화학적 방법으로 합성한 단일결정 나노큐브에서 높은 광학 이득과 고-Q Mie 공진을 통해 가능해졌으며, 이는 마이크로파장 이하의 전체 유전체 나노광학 분야에서의 돌풍과 같은 돌파구이다.

ABSTRACT

All-dielectric subwavelength structures utilizing Mie resonances provide a novel paradigm in nanophotonics for controlling and manipulating light. So far, only spontaneous emission enhancement was demonstrated with single dielectric nanoantennas, whereas stimulated emission was achieved only in large lattices supporting collective modes. Here, we demonstrate the first single-particle all-dielectric monolithic nanolaser driven by Mie resonances in visible and near-IR frequency range. We employ halide perovskite CsPbBr$_3$ as both gain and resonator material that provides high optical gain (up to $\sim 10^4$ cm$^{-1}$) and allows simple chemical synthesis of nanocubes with nearly epitaxial quality. Our smallest non-plasmonic Mie-resonant single-mode nanolaser with the size of 420 nm operates at room temperatures and wavelength 535 nm with linewidth $\sim 3.5$ meV. These novel lasing nanoantennas can pave the way to multifunctional photonic designs for active control of light at the nanoscale.

연구 동기 및 목표

• 마이크로파장 이하의 유전체 나노안테나에서 Mie 공진을 기반으로 한 실온, 단일입자, 전체 유전체 나노레이저 작동을 실험적으로 구현하는 것.
• 강한 광학 이득과 결함 내성 특성을 지닌 할라이드 퍼보스카이트 물질을 활용하여 단일입자 유전체 공진기의 낮은 Q 인자 문제를 해결하는 것.
• 방출 파장보다 작은 치수를 지닌 단일체, 비플라즈몬성, 전체 유전체 나노큐브에서 레이저 작동을 달성하여 소형, 저손실 광학 장치를 실현하는 것.
• 고굴절률과 조절 가능한 광학 특성을 지닌 퍼보스카이트 기반 Mie 공진기를 활용한 활성 나노광학 플랫폼을 구축하는 것.
• 실험적 측정과 유한차분시간영역(FDTD) 시뮬레이션을 통합하여 레이저 임계값과 모드 특성을 검증하는 것.

제안 방법

• 고품질의 구조와 낮은 결함 밀도를 확보하기 위해 삼옥색 기판 위에 단일결정 CsPbBr₃ 나노큐브를 이중단계 화학적 침착 방법으로 합성하는 것.
• 개별 나노큐브에서 Mie 공진을 탐사하기 위해 기울인 조명(65°)과 50× 수집 목렌터(NA = 0.42)를 사용한 공진형 어두운-장면 분광법을 적용하는 것.
• 광학 펌핑 및 레이저 임계값 측정을 위해 주기율 100 kHz, 펄스 너비 150 fs, 파장 524 nm인 Yb Dopant 펌프 레이저의 주파수 제곱을 이용하는 것.
• 부정의 진동자 강도와 산산이 흩어지는 산란 스펙트럼을 기반으로 레이저 임계값을 추정하기 위해 레이저형 이득 모델(ε(ω) = ε₀ + f₀ω₀²/(ω₀² - ω² - iγω))을 적용한 FDTD 시뮬레이션을 수행하는 것.
• 유한요소법을 사용한 COMSOL Multiphysics를 활용한 수치적 고유모드 및 산란 시뮬레이션을 수행하였으며, 전기 및 자석 다중극계(ℓ = 2에서 4까지)로 분해하는 것.
• 구형 조화함수를 활용한 다중극계 분해 분석을 통해 궤도(ℓ) 및 위상(𝑚) 양자수에 따라 공진 모드를 분류하고, 주로 자석 4중극모드와 전기 16중극모드 기여를 확인하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 플라즈몬 성분 없이 Mie 공진을 통해 마이크로파장 이하의 유전체 나노큐브에서 실온에서 레이저 작동이 가능한가?
• RQ2 비플라즈몬성 전체 유전체 나노레이저의 최소 크기는 단일모드 레이저 작동과 높은 스펙트럼 순도를 유지할 수 있는가?
• RQ3 CsPbBr₃ 나노큐브에서 높은 광학 이득과 고-Q Mie 공진이 높은 흡수 손실에도 불구하고 레이저 작동을 가능하게 하는가?
• RQ4 자석 4중극모드, 전기 16중극모드 등 다중극 모드가 전체 유전체 나노공진기에서 레이저 작동을 지원하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 레이저형 이득 모델을 적용한 FDTD 시뮬레이션은 개별 퍼보스카이트 나노큐브의 레이저 임계값을 어느 정도 정확하게 예측할 수 있는가?

주요 결과

• 실온에서 Mie 공진 기반의 첫 번째 실험적 단일입자 전체 유전체 나노레이저 작동이 420-nm 크기의 CsPbBr₃ 나노큐브에서 성공적으로 달성되었다.
• 나노레이저는 535 nm에서 방출되며, 스펙트럼 폭 3.5 meV로 높은 스펙트럼 순도와 단일모드 작동을 나타낸다.
• 실험적으로 레이저 임계값은 약 1.5 mJ/cm²의 펌프 플루언스에서 관측되었으며, 좁은 대역 방출의 급격한 시작과 강도 포화 현상이 함께 관찰되었다.
• 수치 시뮬레이션 결과, 주요 레이저 모드는 고-Q 인자와 함께 자석 4중극(ℓ = 2) 공진과 일치하며, 효율적인 피드백 메커니즘을 제공함을 확인하였다.
• 다중극계 분석 결과, 레이저 모드는 주로 자석 4중극(ℓ = 2)으로 구성되며, 전기 16중극(ℓ = 4)의 보조 기여도 존재함을 확인하였으며, 이는 비다중극 특성을 나타낸다.
• 나노큐브는 전체 표면에서 균일한 20 ns의 광발광 수명을 보이며, 이는 퍼보스카이트 물질 내에서 균일한 이득과 결함 내성 특성을 의미한다.