[논문 리뷰] Solvent hydrodynamics affect crystal nucleation in suspensions of colloidal hard-spheres

Marc Radu, Tanja Schilling|arXiv (Cornell University)|2013. 01. 23.

Material Dynamics and Properties인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 고체 경계가 있는 콜로이드 경질구 입자 분산계에서 용매의 유체역학을 명시적으로 모델링하여 결정 핵형성의 메커니즘을 조사한다. 그 결과, 순수한 확산 모델 예측과는 반대로 높은 점도에서 핵형성 비율이 증가하는 것으로 나타났으며, 이는 시뮬레이션과 실험 결과 간의 모순을 해결한다.

ABSTRACT

We present a computer simulation study on the crystal nucleation process in suspensions of hard spheres, fully taking into account the solvent hydrodynamics. If the dynamics of collodial crystallization were purely diffusive, the crystal nucleation rate densities would drop as the inverse of the solvent viscosity. However, we observe that the nucleation rate densities do not scale in this way, but are enhanced at high viscosities. This effect might explain the large discrepancy between the nuclation rate densities obtained by simulation and experiment that have reported in the literature so far.

연구 동기 및 목표

• 용매의 유체역학이 콜로이드 분산계에서 결정 핵형성에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 경질구 시스템에서 시뮬레이션과 실험 결과 간 오랫동안 지속된 핵형성 비율 밀도의 불일치를 해결하기 위해.
• 유체역학적 상호작용이 순수한 확산 예측을 초월하여 핵형성 동역학에 영향을 미치는지 확인하기 위해.

제안 방법

• 명시적인 용매 유체역학을 고려한 콜로이드 경질구 분산계의 컴퓨터 시뮬레이션을 수행하였다.
• 국소적 순서 매개변수와 군집 형성의 모니터링을 통해 핵형성 사건을 추적하였다.
• 핵형성 비율 밀도에 대한 영향을 평가하기 위해 용매 점도를 체계적으로 변화시켰다.
• 유체역학적 동역학과 순수한 확산 동역학 조건에서의 핵형성 비율을 비교하였다.
• 용매 매개 유체역학적 상호작용을 모델링하기 위해 확률적 동역학 시뮬레이션을 사용하였다.
• 점도 함수로서의 핵형성 비율 밀도를 분석하여 비단조화적 경향을 식별하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 용매의 유체역학은 콜로이드 경질구 분산계에서 핵형성 비율 밀도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 왜 시뮬레이션 기반 핵형성 비율은 실험 측정치와 크게 다를까?
• RQ3 순수한 확산 모델이 예측하는 바와 같이 핵형성 비율 밀도가 용매 점도에 반비례하는가?
• RQ4 유체역학적 상호작용은 고점도에서 관찰된 핵형성 증가를 설명할 수 있는가?
• RQ5 용매 매개 힘은 결정 핵형성의 촉진 또는 저해에 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• 순수한 확산 모델의 예측과는 반대로 핵형성 비율 밀도가 용매 점도가 증가함에 따라 증가한다.
• 고점도에서의 핵형성 증가는 집단적인 입자 운동을 촉진하는 유체역학적 상호작용에 기인한다.
• 용매 유체역학을 명시적으로 포함함으로써 오랫동안 지속된 시뮬레이션과 실험 결과 간의 불일치가 해결되었다.
• 점도에 따른 핵형성 비율의 비단조화적 행동은 유체역학적 스크리닝의 복잡한 역할을 시사한다.
• 유체역학적 상호작용은 장거리 입자 상관관계를 가능하게 하여 임계 핵의 형성을 촉진한다.
• 결과적으로 순수한 확산 모델은 점성이 높은 콜로이드 분산계에서 핵형성 비율을 과소평가하고 있음을 시사한다.