[논문 리뷰] Spin-Flip Raman Scattering on Electrons and Holes in Two-Dimensional (PEA)$_2$PbI$_4$ Perovskites

C. Harkort, D. Kudlacik외 7명|arXiv (Cornell University)|2023. 02. 05.

Perovskite Materials and Applications인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 자기장이 10 T에 이르는 두께가 얇은 (PEA)2PbI4 퍼보스카이트에서 스핀-플립 라만 산란을 이용해 전자 및 정공의 Landé g-인자들을 측정한다. 전자 g-인자에서 강한 이방성이 드러나며, 축 외 방향에서 +2.11에서 축 내 방향에서 +2.50로 변화하고, 정공 g-인자는 −0.13에서 −0.51 사이로 음수이며, 동적 핵 스핀 분극이 0.6 T에 이르는 Overhauser 필드를 생성하는 증거가 있다.

ABSTRACT

The class of Ruddlesden-Popper type (PEA)$_2$PbI$_4$ perovskites comprises two-dimensional (2D) structures whose optical properties are determined by excitons with a large binding energy of about 260 meV. It complements the family of other 2D semiconductor materials by having the band structure typical for lead halide perovskites, that can be considered as inverted compared to conventional III-V and II-VI semiconductors. Accordingly, novel spin phenomena can be expected for them. Spin-flip Raman scattering is used here to measure the Zeeman splitting of electrons and holes in a magnetic field up to 10 T. From the recorded data, the electron and hole Landé factors ($g$-factors) are evaluated, their signs are determined, and their anisotropies are measured. The electron $g$-factor value changes from $+2.11$ out-of-plane to $+2.50$ in-plane, while the hole $g$-factor ranges between $-0.13$ and $-0.51$. The spin flips of the resident carriers are arranged via their interaction with photogenerated excitons. Also the double spin-flip process, where a resident electron and a resident hole interact with the same exciton, is observed showing a cumulative Raman shift. Dynamic nuclear spin polarization induced by spin-polarized holes is detected in corresponding changes of the hole Zeeman splitting. An Overhauser field of the polarized nuclei acting on the holes as large as $0.6$ T can be achieved.

연구 동기 및 목표

• 두께가 얇은 (PEA)2PbI4 퍼보스카이트에서 전자 및 정공의 Landé g-인자들을 측정하기 위해.
• 자기장의 방향을 다르게 적용하여 g-인자의 이방성을 규명하기 위해.
• 주거된 실체 운반자와 광생성된 엑시톤 간의 스핀-플립 과정을 조사하기 위해.
• 정공의 Zeeman 분리도 변화를 통해 동적 핵 스핀 분극을 탐지하기 위해.
• 하이퍼피어 스핀 상호작용이 텅스텐 할라이드 퍼보스카이트에서 스핀트로닉스 및 양자정보 응용 분야에서 수행하는 역할을 탐색하기 위해.

제안 방법

• 자기장이 10 T에 이르는 범위에서 전자 및 정공의 Zeeman 분리를 탐지하기 위해 스핀-플립 라만 산란(SFRS) 분광법을 사용한다.
• 열적 넓이 증가를 최소화하고 신호 해상도를 향상시키기 위해 고온도에서 실험를 수행한다(1.6 K).
• SFRS 신호를 강화하기 위해 레이저 조사 에너지를 2.345 eV로 조정하여 엑시톤 전이에 공진하도록 한다.
• 선택 규칙를 확인하고 스핀-플립 기원을 규명하기 위해 공선, 교차선형, 공원, 교차원형 등의 다양한 편광 구성 방식을 사용한다.
• 스핀-플립 강도와 선형도에 미치는 온도 영향을 연구하기 위해 온도 의존성 SFRS 측정을 실시한다.
• 스핀-플립 강도의 온도 의존성을 분석하기 위해 Arrhenius 유사 방정식을 피팅하여 스핀-플립 과정의 활성화 에너지를 추출한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 (PEA)2PbI4 퍼보스카이트에서 전자 및 정공의 Landé g-인자는 무엇이며, 자기장 방향에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ2 이 2차원 퍼보스카이트 시스템에서 스핀-오르빗 결합은 g-인자 이방성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 정공 Zeeman 분리도 변화를 통해 동적 핵 스핀 분극을 탐지할 수 있는가?
• RQ4 이 물질에서 스핀 분극 핵에 의해 생성된 Overhauser 필드의 크기는 얼마인가?
• RQ5 스핀-플립 라만 신호는 온도와 조사 강도에 따라 어떻게 변화하는가?

주요 결과

• 전자 g-인자는 축 외 방향에서 +2.11에서 축 내 방향에서 +2.50로 변화하여 강한 이방성을 나타낸다.
• 정공 g-인자는 음수이며, 자기장 방향에 따라 −0.13에서 −0.51 사이로 변동한다.
• 동일한 엑시톤과 상호작용하는 전자 및 정공이 모두 스핀을 전환하는 이중 스핀-플립 과정이 관측되었으며, 누적 라만 이동이 나타난다.
• 동적 핵 스핀 분극은 정공에 작용하는 0.6 T 이하의 Overhauser 필드를 유도하며, 이는 정공 Zeeman 분리도 변화에 의해 입증된다.
• 전자 SFRS 강도는 온도가 상승함에 따라 감소하며, 활성화 에너지가 2.1 meV인 Arrhenius 유사 행동을 따른다.
• 전자 스핀-플립 선의 전반적 반폭(최대 강도의 절반 지점 간격)은 1.6 K에서 16 K까지 약 0.1 meV로 일정하게 유지되어 열적 효과로 인한 넓이 증가가 최소임을 나타낸다.