[논문 리뷰] Spin liquid and ferroelectricity close to a quantum critical point in PbCuTe$_2$O$_6$

Christian Thurn, Paul Eibisch외 14명|arXiv (Cornell University)|2021. 03. 31.

Advanced Condensed Matter Physics참고 문헌 49인용 수 9

한 줄 요약

이 연구는 초전도체가 아닌 3D 히퍼카그롬 구조를 가진 단일결정 PbCuTe2O6에서 양자 스핀 액체 상태를 규명하였으며, 약 1 K에서 자기장 조절에 의한 2차 상전이가 발생하여 반도체 상태로 전이됨을 입증하였다. 분말 표본과는 달리 단일결정은 강한 격자 변형, 장거리 순서 없이 유한한 자화율, 발산하는 자성 Grüneisen 계수를 보이며 양자临계 행동을 나타내며, 유전 측정을 통해 비 중심 대칭의 히퍼카그롬 격자 내 고립 전자쌍 변형과 관련된 반도체 성질이 확인되었다.

ABSTRACT

Geometrical frustration among interacting spins combined with strong quantum fluctuations destabilize long-range magnetic order in favour of more exotic states such as spin liquids. By following this guiding principle, a number of spin liquid candidate systems were identified in quasi-two-dimensional (quasi-2D) systems. For 3D, however, the situation is less favourable as quantum fluctuations are reduced and competing states become more relevant. Here we report a comprehensive study of thermodynamic, magnetic and dielectric properties on single crystalline and pressed-powder samples of PbCuTe$_2$O$_6$, a candidate material for a 3D frustrated quantum spin liquid featuring a hyperkagome lattice. Whereas the low-temperature properties of the powder samples are consistent with the recently proposed quantum spin liquid state, an even more exotic behaviour is revealed for the single crystals. These crystals show ferroelectric order at $T_{ ext{FE}} \approx 1\, ext{K}$, accompanied by strong lattice distortions, and a modified magnetic response -- still consistent with a quantum spin liquid -- but with clear indications for quantum critical behaviour.

연구 동기 및 목표

• 3D 양자 스핀 액체 후보인 히퍼카그롬 격자를 가진 PbCuTe2O6에서 저온 이질성의 본질을 규명하기 위해.
• 분말 표본에서 관측된 1 K 이질성이 부피 상전이인지 또는 표본에 따라 달라지는 효과인지 확인하기 위해.
• 3D 이완된 자성체에서 양자 스핀 액체 행동, 반도체 성질, 양자 임계 행동 간의 상호작용을 조사하기 위해.
• 비 중심 대칭 구조 내에서 격자 변형과 고립 전자쌍 유도 반도체 성질이 양자 스핀 자유도에 미치는 영향을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• X선 회절 및 전자현미경을 통해 특성화된 단일결정 및 분쇄된 분말 표본의 PbCuTe2O6를 합성하였다.
• 냉각기에서 0.1 K까지의 고정밀 비열, 열팽창 및 고주파 자화율 측정을 수행하였다.
• 열리듬 기법을 사용한等온 조건 하에서 자기장 의존성 열화 변화를 측정하여 자성 Grüneisen 계수 ΓB,e 를 측정하였다.
• 반도체 전이 및 자발 극성의 탐지 목적의 유전 및 피로전류 측정을 수행하였다.
• 격자 연성과 구조적 이방성을 탐지하기 위해 축방향 열팽창 및 탄성 계수 측정을 실시하였다.
• 밀도함수 이론 계산을 통해 스핀 교환 상수를 추정하고 고립 전자쌍 변형이 반도체 성질에 미치는 영향을 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 PbCuTe2O6에서 관측된 1 K 이질성이 단일결정에서 부피 상전이를 나타내는가? 만약 그렇다면 그 성질은 무엇인가?
• RQ2 단일결정에서의 자성 반응은 분말 표본과 비교하여 스핀 액체 행동 측면에서 어떻게 다를까?
• RQ3 T = 0 K 근처에서 자성 반응에 양자 임계 행동의 증거가 있는가?
• RQ4 관측된 반도체 전이의 기원은 무엇이며, 스핀 자유도와 어떻게 결합되어 있는가?
• RQ5 비 중심 대칭 구조 내에서 격자 변형과 고립 전자쌍 효과가 관측된 상전이에 얼마나 기여하는가?

주요 결과

• 단일결정에서 λ형 비열 이질성과 열팽창의 급격한 변화를 통해 TFE ≈ 1 K에서 2차 상전이가 관측되었다.
• 단일결정은 장거리 자성 순서 없이 0.1 K까지도 유한한 자화율을 보이며, 무간격 양자 스핀 액체와 일치한다.
• 자성 Grüneisen 계수 ΓB,e 는 T → 0 K에 가까워질수록 발산하며, ΓB,e ∝ (B – Bc)⁻¹ 이고 Bc ≈ 0 T 임을 시사하여 자기장 조절에 의한 양자 임계점임을 나타낸다.
• 유전 측정 및 피로전류 히스테리시스를 통해 반도체 성질이 확인되었으며, 전이 온도 TFE ≈ 1 K, 단일결정에서 1.2 K에서 유전 이질성이 관측되었다.
• 축방향 열팽창 계수는 저온에서 단일결정에서 강한 온도 의존성을 보이며, 분말 표본에서는 거의 일정하게 유지되어 양자 임계점 근처에서 격자 연성 증가를 시사한다.
• 단일결정에서의 유전 반응은 분말 표본과는 달리 T ≈ 1 K에서 명확한 이질성을 보이며, 결정상에서 반도체 질서의 발생을 확인한다.