[논문 리뷰] Spontaneous topological Hall effect induced by non-coplanar antiferromagnetic order in intercalated van der Waals materials

H. Takagi, R. Takagi외 15명|arXiv (Cornell University)|2023. 03. 08.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 네트워크에 삽입된 반데르발스 물질 CoM₃S₆ (M = Nb, Ta)에서 비공면 반자성 질서와 유한한 스칼라 스핀 치랄리티를 갖는 자발적 위상학적 홀 효과를 규명하였다. 편광 중성자 산란과 제1원리 계산을 통해, 모든 스핀이 한 방향으로 들어가고 다른 모든 스핀이 반대 방향으로 나가 있는 비공면 스핀 구조가 확인되었으며, 이는 허구적 자기장의 생성을 유도하고, 근처의 순 자화가 거의 없음에도 불구하고 큰 위상학적 홀 반응을 유도한다. 이는 반자성 스핀트로닉스 장치를 위한 새로운 플랫폼을 확립한다.

ABSTRACT

In ferromagnets, electric current generally induces transverse Hall voltage in proportion to magnetization (anomalous Hall effect), and it is frequently used for electrical readout of the up and down spin states. While these properties are usually not expected in antiferromagnets, recent theoretical studies predicted that non-coplanar antiferromagnetic order with finite scalar spin chirality (i.e. solid angle spanned by neighboring spins) can often induce large spontaneous Hall effect even without net magnetization or external magnetic field. This phenomenon, i.e. spontaneous topological Hall effect, can potentially be used for the efficient electrical readout of the antiferromagnetic states, but its experimental verification has long been elusive due to the lack of appropriate materials hosting such exotic magnetism. Here, we report the discovery of all-in-all-out type non-coplanar antiferromagnetic order in triangular lattice compounds CoTa3S6 and CoNb3S6, by performing the detailed magnetic structure analysis based on polarized neutron scattering experiments as well as systematic first-principles calculations. These compounds are reported to host unconventionally large spontaneous Hall effect despite their vanishingly small net magnetization, and our analysis revealed that it can be well explained in terms of topological Hall effect, which originates from the fictitious magnetic field associated with scalar spin chirality in non-coplanar antiferromagnetic orders. The present results indicate that the scalar spin chirality mechanism can offer a promising route to realize giant spontaneous Hall response even in compensated antiferromagnets, and highlight intercalated van der Waals magnets as an unique quasi-two-dimensional material platform to enable various nontrivial manner of electrical reading and possible writing of non-coplanar antiferromagnetic domains.

연구 동기 및 목표

• CoM₃S₆ (M = Nb, Ta)에서 극히 낮은 순 자화에도 불구하고 비정상적으로 큰 자발적 홀 효과의 미세 구조적 기원을 규명하는 것.
• 실험적으로 비공면 반자성 질서를 확인하여 CoM₃S₆의 오랫동안 놓인 논란이 되어온 자성 구조 문제를 해결하는 것.
• 순 자화가 없는 보상 반자성체에서 스칼라 스핀 치랄리티와 위상학적 홀 효과 사이의 연관성을 설정하는 것.
• 삽입된 반데르발스 물질이 반자성 시스템에서 위상학적 반응을 실현하는 유일한 2차원 플랫폼을 제공한다는 것을 보여주는 것.
• 비공면 스핀 구조가 베리 위상에 의해 허구적 자기장을 생성할 수 있으며, 이로 인해 위상학적 홀 효과가 발생한다는 이론 예측을 검증하는 것.

제안 방법

• 자기 구조 인자에서의 면내 및 면외 성분을 조사하기 위해 편광 중성자 산란 실험을 수행하여 스핀 전환 및 비스핀 전환 산란 채널을 구분하였다.
• 시간간격 중성자 라우 실험을 수행하여 198개의 자기 반사를 측정하고 관측된 자기 구조 인자와 계산된 값 간의 비교를 수행하였다.
• 가능한 자성 구조와 실험 데이터와의 호환성을 평가하기 위해 제1원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하였다.
• 기하 위상과 허구적 자기장 기여도를 정량화하기 위해 스칼라 스핀 치랄리티 χ_ijk = S_i · (S_j × S_k)를 평가하였다.
• 영자기장 조건과 외부 자기장 조건 하에서의 홀 전기저항 ρ_xy 및 종방향 전기저항 ρ_xx를 분석하여 자발적 홀 반응을 추출하였다.
• 자기화, 자화율 및 전기저항의 온도 및 자기장 의존성 측정을 통해 자기상태도를 구축하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CoM₃S₆ (M = Nb, Ta)의 진정한 자성 구조는 무엇이며, 이는 극히 낮은 순 자화에도 불구하고 큰 자발적 홀 효과를 유도하는가?
• RQ2 이 시스템에서 비공면 반자성 질서와 유한한 스칼라 스핀 치랄리티가 실험적으로 확인될 수 있는가?
• RQ3 CoM₃S₆에서의 위상학적 홀 효과는 비공면 스핀 구조와 관련된 기하 베리 위상에 의해 얼마나 기인하는가?
• RQ4 모든 스핀이 한 방향으로 들어가고 다른 모든 스핀이 반대 방향으로 나가 있는 스핀 구성에서 스칼라 스핀 치랄리티는 어떻게 허구적 자기장을 생성하여 측정 가능한 홀 반응을 유도하는가?
• RQ5 삽입된 반데르발스 물질은 순 자화 또는 스핀-오르빗 결합이 없는 조건에서도 거대한 위상학적 반응을 갖출 수 있는가?

주요 결과

• Phase I에서 CoTa₃S₆의 자성 구조는 조향 벡터 q = (1/2, 0, 0)를 갖는 모든 스핀이 한 방향으로 들어가고 다른 모든 스핀이 반대 방향으로 나가 있는 비공면 반자성 질서로 확인되었다.
• 편광 중성자 산란 데이터는 스핀 구조가 면내 및 면외 성분을 모두 갖는다는 것을 명확히 보여주며, 이는 질서의 비공면성을 확인한다.
• 중성자 라우 회절에서 관측된 자기 구조 인자가 모든 스핀이 한 방향으로 들어가고 다른 모든 스핀이 반대 방향으로 나가 있는 구성의 계산된 값과 일치함을 확인하여 제안된 스핀 구조가 검증되었다.
• 자발적 홀 전기저항은 2.2 K에서 약 100 nΩ·cm에 도달하여, 극히 낮은 순 자화에도 불구하고 큰 위상학적 홀 반응을 나타낸다.
• 스칼라 스핀 치랄리티 χ_ijk는 유한하고 공간적으로 변조되어 있으며, 이는 허구적 자기장을 생성하고 베리 위상 춴적을 통해 위상학적 홀 효과를 유도한다.
• 이 시스템은 c축을 따라 효과적인 자기장의 부호가 반대인 두 개의 시간역전 대칭 영역을 가지며, 이는 반자성 상태의 전기적 판독을 가능하게 한다.